基于BP神经网络的VOCs实时源解析方法_谢伟.pdf

第 40 卷第 12 期2022 年 12 月环境工程Environmental EngineeringVol40No12Dec2022收稿日期:20220418基金项目:大气污染物卫星遥感反演技术开发与应用研究(JSYFB-0501-202012-0237)第一作者:谢伟(1979)，男，副高级工程师，主要研究方向为环境监测与环境管理。12341617 qqcom*通信作者:徐娇(1992)，女，工程师，主要研究方向为大气污染来源解析技术。xujiaonku hotmailcomDOI:10.13205/jhjgc202212031谢伟，徐娇，林致国，等 基于 BP 神经网络的 VOCs 实时源解析方法 J 环境工程，2022，40(12):231238基于 BP 神经网络的 VOCs 实时源解析方法谢伟1徐娇2*林致国1颜滴2张英磊2(1镇江新区生态环境和应急管理局，江苏 镇江 212000;2北京首创大气环境科技股份有限公司，北京 100176)摘要:为了提高挥发性有机物(VOCs)源解析的时效性，基于 BP 神经网络提出了对 VOCs 监测数据进行实时源解析的PBP 模型。利用验证数据证实了 PBP 模型可获得与 PMF 模型准确性相当的源解析结果，并且 PBP 模型具有不受输入数据量限制且计算速度快的优点。将 PBP 模型应用于长三角某工业园区监测时长为 10 个月的 VOCs 组分在线数据并计算得到高时间分辨率的源解析结果，发现监测点位 VOCs 主要来源为工业源(25%)燃煤源(20%)汽油车尾气源(18%)溶剂使用源(15%)柴油车船舶尾气混合源(12%)油品挥发源(6%)植物源(5%)。此外，结合风速风向数据对各污染源主要贡献方位进行识别，为 VOCs 的精确管理和控制提供参考，且具有较大的源解析应用潜力。关键词:挥发性有机物(VOCs);在线监测;BP 神经网络;PMF;来源解析ESEACH ON EAL-TIME SOUCE APPOTIONMENT METHOD OF VOCsBASED ON BP NEUAL NETWOKXIE Wei1，XU Jiao2*，LIN Zhiguo1，YAN Di2，ZHANG Yinglei2(1Zhenjiang New Area Ecological Environment and Emergency Management Bureau，Zhenjiang 212000，China;2Beijing Capital Air Environmental Science Technology Co，Ltd，Beijing 100176，China)Abstract:In order to improve the efficiency of VOCs source apportionment work，a PBP model based on BP neural networkwas proposed，which could analyze VOCs monitoring data in real time The model was validated with the test dataset，and theresults showed that it had the same accuracy as PMF model Besides，it had the advantages of no limitation from the volume ofdata and fast computing speed The PBP model was applied to the hourly resolution online VOCs dataset of an industrial zonein the Yangtze iver Delta for 10 months，and the hourly resolution source apportionment results were obtained The mainsources of VOCs at the monitoring site were in the sequence of industrial process source(25%)coal combustion source(20%)gasoline vehicle exhaust source(18%)solvent use source(15%)mixed diesel vehicle and vessel exhaust source(12%)fuel volatilization source(6%)biogenic source(5%)Combined with the wind speed and direction data，the mainemission directions of each source were identified，which provided a scientific basis for precise manage and control of VOCssources Therefore，it had a strong application potential in source apportionmentKeywords:volatile organic compounds(VOCs);online observation;BP neural network;PMF;source apportionment0引言随着城市化进程的加快，挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)等臭氧(O3)前体物的排放密度居高不下，O3污染问题日渐突出1。随着大气污染防治行动计划持续推进，我国细颗粒物(PM2.5)污染程度得到显著改善，然而许多城市以 O3为典型代表的光化学污染逐渐突显2。大量研究表明，VOCs 是 O3和二次有机气溶胶的重要前体物，并且有研究表明中环境工程第 40 卷国大部分城市的 O3污染均属于 VOCs 控制区3-5。因此，开展 VOCs 来源解析研究，对于制定精准高效的大气污染防治策略、实现 O3和 PM2.5协同控制具有重要意义。目前常用的 VOCs 源解析方法为 PMF 模型法6-8。随着高时间分辨率的 VOCs 在线监测仪器的普及应用，其监测数据在 VOCs 污染特征、来源以及O3成因的研究领域得到较为广泛应用9-11。近年来，关于 O3污染过程的 VOCs 在线来源解析研究屡见不鲜。高素莲等12 利用 PMF 模型对济南市夏季O3污染时段 VOCs 的来源进行定量计算，认为夏季O3重污染时段应重点控制机动车排放源和工业源;王艺璇等13 利用 PMF 模型对天津市郊区夏季小时分辨率的 VOCs 在线数据进行时间精细化来源解析，并对比分析了 O3污染时段与非污染时段 VOCs 来源解析结果的差异;李如梅等14 利用 PMF 模型和修正后的 VOCs 初始浓度数据对太原市夏季 VOCs 来源贡献进行准确定量。上述基于 PMF 模型的 VOCs 源解析方法均需要积累一定样本量的 VOCs 监测数据再进行解析。由于积累数据以及模型计算都需要花费大量时间，因此所获得的结果滞后于数据的监测，实质上是对 VOCs 历史数据的源解析。但目前缺乏对VOCs 实时监测数据进行源解析的技术，难以满足环境管理在 O3重污染应急工作中对时效性的要求。因此，目前亟须研发 VOCs 实时来源解析技术。神经网络算法是一种模仿生物神经网络结构和功能的数学模型或计算模型。近年来，神经网络在大气污染防治领域得到广泛应用，可被用于污染物浓度及空气质量的预测预报15-19，使用神经网络建立的预测模型具有高计算效率和准确性的特点。神经网络算法在大气颗粒物来源解析领域也有所应用，Song等20 首先提出用 BP 神经网络求解化学质量平衡问题，之后又提出用神经网络模型对扬尘颗粒物电镜扫描的数据进行来源分析21。李祚泳等22 利用 BP 神经网络求解了源成分谱和环境颗粒物组分监测数据的化学质量平衡问题，定量了成都市颗粒物的主要源贡献。胡焱弟等23 提出利用径向基函数建立颗粒物组分监测数据和源贡献值之间的映射关系模型，并通过构建模拟数据对模型效果进行测试。然而，上述研究多数是解决细颗粒物源解析问题，近些年来基于神经网络的源解析算法没有得到进一步发展，且缺乏对于 VOCs 在线监测数据的应用。基于此，本文提出了一种适用于 VOCs 实时来源解析的新模型 PBP(PMF based BP network)模型，利用 BP 神经网络和已知源解析结果的 VOCs 监测数据，建立了 VOCs 组分浓度与源贡献之间的网络模型 PBP。该模型可对实时获得的 VOCs 监测数据进行实时源解析计算，且不限制输入数据量的大小，本研究选择以长三角某工业园区 202006202104共计 10 个月的 VOCs 监测数据为例，对该模型进行应用和评估，以期为其直接应用于工业园区的 VOCs污染防治工作，及时识别 O3污染成因，控制关键源类，有效应对 O3污染过程提供技术支撑。1材料与方法1.1VOCs 数据来源本研究在长三角某工业园区对 VOCs 浓度进行监测，监测点位周边工业企业分布情况如图 1 所示。监 测 时 间 为 2020 06 102021 04 28，使 用Chromatotec(GC-866)全自动在 线 气 象 色 谱 仪 对VOCs 物种浓度进行连续监测，该设备的工作原理见文献 24。期间共监测 80 种 VOCs 物种，共获得有效数据样品 3857 个。1.2PBP 实时源解析模型的构建本研究利用 BP 神经网络建立了 VOCs 监测数据和源解析结果之间的神经网络模型 PBP 模型。首先利用部分 VOCs 监测数据纳入 PMF 模型计算得到合理的源解析结果，将其视为基准源解析结果，并作为训练数据纳入 BP 神经网络进行训练，进而建立PBP 模型。模型建立后利用测试数据和真实监测数据对新模型的计算结果有效性和适用性进行评估。新算法的构建包含 2 步:1)构建模型训练数据。利用 PMF 模型对部分环境 VOCs 监测数据 X 进行解析，获得基准源解析结果 Y。2)模型训练和建立。对VOCs 监测数据 X 和基准结果 Y 进行抽样构建训练数据，输入 PBP 神经网络进行训练，得到监测数据和源解析结果之间的 PBP 神经网络模型。1.2.1PMF 模型本研究采用美国 EPA PMF5.0 模型计算部分VOCs 监测数据的源解析结果。首先在监测数据中抽取连续时段 800 h 的 VOCs 监测数据纳入 PMF 模型进行计算，识别监测点位主要的 VOCs 排放源并定量各污染源的贡献。PMF 模型基于最小二乘法对受体数据进行分解25，26，得到源成分谱矩阵 F 和源贡献矩阵 G，计算232第 12 期谢伟，等:基于 BP 神经网络的 VOCs 实时源解析方法图 1监测点位周边工业企业分布情况Figure 1Map of the industrial enterprise around the monitoring site见式(1):Xij=pk=1(Gik Fkj)+Eij(1)式中:Xij为第 i 个样本中第 j 种化学组分的浓度，g/m3;Gik为第 i 个样本中第 k 类源的贡献浓度，g/m3;Fkj为第 k 类源中第 j 种化学组分占比;Eij为第 i 个样本中第 j 种化学组分的残差，g/m3。PMF 模型的目标是寻求最小化目标函数 Q 的解，从而确定污染源成分谱 F 和污染源贡献谱 G。Q 为PMF 定义的目标函数:Q=ni=1mj=1Eij/Uij(2)式中:Uij为第 i 个样品中第 j 种化学组分的不确定度。1.2.2BP 神经网络现代神经网络是一种非线性统计性数据建模工具，常用来对输入和输出间复杂的关系进行建模，或