广东省春季一次区域臭氧污染过程的成因分析_周炎.pdf

第 43 卷第 1 期2023 年 1 月Vol.43，No.1Jan.，2023环境科学学报Acta Scientiae Circumstantiae广东省春季一次区域臭氧污染过程的成因分析周炎*，陈多宏，林玉君，张涛，翟宇虹，蔡日东广东省生态环境监测中心，国家环境保护区域空气质量监测重点实验室，广州 510308摘要：为探究广东省春季环境空气臭氧（O3）污染成因，选取2022年4月610日的一次典型污染过程，结合后向气流轨迹、潜在源贡献因子 算法和权重轨迹分析法，较为全面地分析了本次污染过程的特征及传输对O3的影响.结果表明：本次污染范围涉及全省10个城市，污染前期江门市和中山市O3小时峰值浓度分别高达264 g m-3和272 g m-3，后期东莞市每日O3小时峰值均高于260 g m-3.以清远市为代表性城市的分析表明，污染天日最大8 h平均O3浓度、氮氧化物（NOx）和挥发性有机物（VOCs）浓度平均值较非污染天分别升高10.8%、44.0%和168.0%.O3污染天呈高温、低湿的特点，O3浓度与温度的相关性在污染天显著增强.基于MIR值计算的O3生成潜势结果表明，与非污染天相比，污染天间、对-二甲苯、乙苯、邻二甲苯和甲苯对O3生成潜势的贡献分别增加了820%、1670%、614%和174%.气流聚类结果表明，污染前期以东北方向气团为主，污染后期以东南方向气团为主.关键词：臭氧；臭氧生成潜势；后向轨迹分析；潜在源贡献；权重轨迹分析法文章编号：0253-2468（2023）01-0161-10 中图分类号：X511 文献标识码：AAnalysis of an ozone pollution process in spring in Guangdong ProvinceZHOU Yan*，CHEN Duohong，LIN Yujun，ZHANG Tao，ZHAI Yuhong，CAI RidongState Environmental Key Laboratory of Regional Air Quality Monitoring，Guangdong Ecological Environmental Monitoring Center，Guangzhou 510308Abstract：In order to investigate the causes of a typical regional ozone（O3）pollution episode from April 6 to 10，2022 in Guangdong province，the Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory model（HYSPLIT），Potential Source Contribution Function（PSCF）and Concentration-weighted Trajectory（CWT）were employed to evaluate the pollution characteristics and the influence of transport.The results showed that the daily maximum 8-hour average concentrations of O3 in 10 cities of Guangdong exceeded the national standard during this process with high hourly-averaged O3 peak concentrations at early stage in Jiangmen and Zhongshan of 264 g m-3 and 272 g m-3，respectively，and that at the latter stage in Dongguan of 260 g m-3.Take Qingyuan as an example，the daily maximum 8-hour average concentration of O3，mean concentrations of nitrogen oxide（NOx），and volatile organic compounds（VOCs）on the polluted days were higher than those on non-polluted days by 10.8%，44.0%，and 168.0%，respectively.The polluted days were characterized with higher temperature，lower relative humidity，and siginificantly better correlation between O3 concentration and temperature.The calculated O3 formation potential based on MIR values shows that the contribution of m，p-xylene，ethylbenzene，o-xylene，and toluene were obviously larger on the pulloted days than those on non-polluted days by 820%，1670%，614%，and 174%，respectively.The air mass clusters indicate that the air mass from northeast played a dominant role at the early stage，and that from southeast prevailed at the latter stage.Keywords：ozone；ozone formation potential；backward trajectory analysis；potential source contribution function；concentration-weighted trajectory method1引言（Introduction）地表臭氧（O3）是挥发性有机化合物（VOCs）和氮氧化物（NOx）在高温和阳光下通过光化学反应形成的 二次污染物（Wang et al.，2009；An et al.，2016；Gao et al.，2017；Tang et al.，2021）.O3是重要的大气氧化剂，可以在一定程度上代表大气化学反应的活性水平，一般来说，O3浓度越高，一次污染物转化为二次污染物的速率越快（Liao et al.，2021）.地表O3浓度的增加是光化学烟雾发生的重要特征（Xu et al.，2019），对人类健康和作物生长都具有严重的负面影响（Brauer et al.，2015；Wang et al.，2016；Cheng et al.，2019）.同时，O3还是一种温室气体，能够导致正辐射强迫，对全球气候变化产生一定影响（Wang et al.，2009；Stevenson et al.，2013）.DOI：10.13671/j.hjkxxb.2022.0419周炎，陈多宏，林玉君，等.2023.广东省春季一次区域臭氧污染过程的成因分析 J.环境科学学报，43（1）：161-170ZHOU Yan，CHEN Duohong，LIN Yujun，et al.2023.Analysis of an ozone pollution process in spring in Guangdong ProvinceJ.Acta Scientiae Circumstantiae，43（1）：161-170收稿日期：2022-09-05 修回日期：2022-10-20 录用日期：2022-11-15基金项目：国家重点研发计划（No.2018YFE0106900）；广东省重点研发计划（No.2020B1111360003）；广东省科技计划项目（科技创新平台类）（No.2019B121201002）作者简介：周炎（1985），女，E-mail：；*责任作者环境科学学报43 卷广东省位于中国东南部，是中国经济发达且人口最多的省份之一.近年来广东省大气环境质量逐年 改善，各项污染物的减排效果明显，PM2.5污染程度明显下降（Liu et al.，2018；Tan et al.，2020；Liu et al.，2020；孙峰等，2021；符传博等，2022）.然而，O3污染对广东省空气质量的影响日渐突出，珠江三角洲O3浓度的区域平均值从2006年的48 g m-3上升至2019年的60 g m-3，O3污染问题日渐凸显，目前O3已成为影响珠江三角洲乃至广东省空气质量的主要污染物（赵伟等，2021；Zhang et al.，2021）.尽管广州市针对O3前体物（VOCs和NOx）的排放已经实施了大量控制措施（Zhong et al.，2013；Wang et al.，2016），但近年来观测到的地表O3浓度仍有所增加，这一趋势表明仅仅以前体物粗放式的减排为核心的策略不足以控制臭氧污染（Liao et al.，2021）.对于O3而言，其光化学生成与前体物浓度呈高度的非线性关系，且其浓度高低除受到前体物影响外，气象条件如辐射、云况、气温、风速风向和相对湿度及传输等也会影响其在大气中的源汇.例如，Liao等（2021）探讨了大规模天气环流对广州O3浓度的影响，特别关注了高O3污染事件，研究发现，Lamb-Jenkinson天气类型会强烈影响每日O3浓度.He等（2021）分析了气象和地形对韶关 夏季夜间O3浓度增加的影响，结果表明，由于逆风城市的高污染物排放，水平运输可能对夜间O3浓度的增加产生很大影响，模型模拟发现对流层中低层臭氧的垂直输送可能是由副热带高压和夜间山谷风引起的.Wang等（2021）利用TrajStat分析了广东省夏季和秋季的O3输送方向和潜在贡献，发现就局部污染而言，高浓度O3主要发生在地面附近，O3的外部输送主要发生在5001100 m和1100 m以上，夏季西南气流轨迹占主导 地位，而秋季东北气流占主导地位.总体来看，O3污染的产生受到多种要素的共同作用.目前，已有大量关于广东省夏、秋两季O3污染成因及来源的研究（裴成磊等，2021；Wang et al.，2021），但对春季O3污染事件的研究较少（陈辰等，2022）.目前，已有研究表明我国O3污染有向冬、春季蔓延的趋势（Li et al.，2021）.因此，本研究选取2022年4月610日广东省的一次典型O3污染过程，结合后向气流轨迹模型、潜在源贡献函数和浓度加权轨迹分析方法，分析该地区春季O3污染特征及其气象成因，并确定臭氧输送 污染的来源，以进一步加深对该地区O3污染特征的了解，弥补目前对春季气象条件下O3污染认知的不足，为O3污染防治提供技术支撑.2材料与方法（Materials and methods）2.1数据资料本文选取广东省21个城市2022年春季（4月610日）逐日的环境监测数据和清远市（23.69N，113.05E）的气象观测数据及VOCs监测数据进行分析.环境监测数据包括常规监测参数（O3、CO、SO2、NO、NO2、NOx、PM2.5和PM10）；气象数据包括温度、相对湿度、大气压、风向及风速等；数据时间分辨率均为1 h.环境监测数据质保和质控（QA/QC）按照 环境空气颗粒物（PM10和PM2.5）连续自动监测系统运行和质控技术规范（HJ 817-2018）和 环境空气气态污染物（SO2、NO2、O3、CO）连续自动监测系统运行和质控技术规范（HJ 818-2018）执行，有效数据获取率在9