机器学习在热电材料领域中的应用_盛晔.pdf

第 51 卷第 2 期 2023 年 2 月 硅 酸 盐 学 报 Vol.51，No.2 February，2023 JOURNAL OF THE CHINESE CERAMIC SOCIETY http:/ DOI：10.14062/j.issn.0454-5648.20220863 机器学习在热电材料领域中的应用 盛 晔1，宁金妍1，杨 炯1,2(1.上海大学材料基因组工程研究院，上海 200444；2.之江实验室，杭州 311100)摘 要：热电材料是环境友好型能源转换材料，涉及的体系十分多样。其性能优化是一个多参数协调的复杂问题，一直是研究者们关注的热点。虽然热电的计算模拟方法和实验方法发展迅速，但是热电材料的搜索效率仍需要进一步提高。机器学习具有计算成本低和预测速度高的优势，可以快速缩小搜索空间，加快对热电材料结构和性能优化的研究。本综述从数据类型的角度出发，介绍了热电材料中的小样本数值数据(数据量约为 102)，大样本数值数据(数据量大于 104)及图片数据中机器学习的应用和研究进展，进一步详细地讨论了在不同的数据类型中研究热电材料的结构和性能所使用的不同的机器学习算法模型，并对其未来的发展趋势和应用方向进行了展望。关键词：热电材料；机器学习；图卷积神经网络 中图分类号：TP181；O738；O736 文献标志码：A 文章编号：04545648(2023)02049911 网络出版时间：20221227 Applications of Machine Learning in Thermoelectric Materials SHENG Ye1,NING Jinyan1,YANG Jiong1,2(1.Materials Genome Institute,Shanghai University,Shanghai 200444,China;2.Zhejiang Laboratory,Hangzhou 311100,China)Abstract:Thermoelectric materials are environmental-friendly energy conversion materials.Their performance optimization is a complex issue of multi-parameter coordination,which becomes a challenge.Although the computational simulation and experimental methods for thermoelectric materials have developed rapidly,the efficiency of searching thermoelectric materials still needs to be further improved.Machine learning has some advantages of low computational cost and high prediction speed,which can shorten the search process and accelerate the corresponding studies on the structure and performance optimization of thermoelectric materials.This review introduced the research progress on machine learning for small sample numerical data(data volume is about 102),large sample numerical data(data volume 104)and image data in thermoelectric materials from the perspective of data types.Moreover,different machine learning algorithm models used for the structure and performance of thermoelectric materials in different data types were discussed.In addition,the future development and application direction were also prospected.Keywords:thermoelectric materials;machine learning;graph convolutional neural networks 热电转换技术可利用材料实现电能和热能直接相互转换，在制冷或发电领域具有很大的应用潜力。热电转换过程中没有气体的排放和其他污染，具有绿色环保特点，因此加强热电材料的研究可以为减少全球二氧化碳和温室气体排放做出重要贡献，助力中国实现“碳达峰，碳中和”的目的。目前热电转换技术已经逐步实现了商业化应用，如汽车座椅冷却器/加热器、激光二极管的冷却器、以及汽车和卡车余热回收发电设备等。热电器件是固态材料，以电流为工作液，与使用液态工作液(蒸汽/弗利昂等)的传统热机系统相比，没有活动部件，具有运行无噪声、无震动的优点。但是，热电装置的转换效率相比传统装置有待提升1。热电装置的效率主要由其所使用的半导体材料的热电性能决定。热电材料 收稿日期：20221012。修订日期：20221105。基金项目：之江实验室科研攻关项目(2021PE0AC02)；国家自然科学基金(52172216)。第一作者：盛 晔(1994)，女，博士研究生。通信作者：杨 炯(1981)男，博士，教授；宁金妍(1985)，女，博士，实验师。Received date:20221012.Revised date:20221105.First author:SHENG Ye(1994),female,Doctoral candidate.E-mail: Correspondent author:YANG Jiong(1981),male,Ph.D.,Professor.NING Jinyan(1985),female,Ph.D.,Experimentalist.E-mail:; 综 合 评 述 500 硅酸盐学报 J Chin Ceram Soc,2023,51(2):499509 2023 年 性能可以用无量纲的热电优值 ZT 来量化，ZT=S2T/(1)其中：S 为材料的 Seebeck 系数；为材料的电导率；S2 是材料的功率因子；为材料的热导率；T 为绝对温度。要提高材料的 ZT 值，就要实现高的 Seebeck系数和电导率的同时，获得低的热导率。但是Seebeck 系数、电导率及热导率之间变化趋势不一，无法对单一参数单独调控，所以热电性能优化需要多个参数协同控制23。从历史维度来看，热电材料性能有 2 次重大的飞跃。第 1 次的性能飞跃是在 20 世纪 60 年代初期，随着半导体理论物理快速发展，研究者们发现部分半导体材料的 Seebeck 系数大致是发现热电效应的金属材料的 10 倍之多，因此半导体材料的热电性能研究成为热点。在此期间，一些热电材料如 Bi2Te3、PbTe、SiGe 等脱颖而出4，其中 Bi2Te3基化合物依旧是当今商业应用中的主流热电材料。第 2 次的性能飞跃是在 2000 年左右，随着声子玻璃电子晶体概念的复兴，一些低热导的热电材料备受关注，如填充方钴矿58、笼状化合物911、类金刚石结构材料12、Half-Heusler 合金1318和 Cu2(Se,S)类液态材料19等，其中性能优越的热电材料的 ZT 值在 12的区间范围内。纳米技术进一步提高了热电材料的性能，使得部分材料的 ZT 值可以突破 220，如(PbTe)m(AgSbTe2)21、Bi2Te3/Sb2Te3低维超晶格等22(见图 1)，更多有关热电发展的细节参考综述2324。图 1 热电材料发展524 Fig.1 Development of thermoelectric materials524 自材料基因组计划启动以来，高通量技术在材料领域发挥了极其重要的作用，改变了材料的研究模式，打开了材料研发的新思路。在热电材料领域中，相关的高通量计算2526和高通量实验2731方面的报道也是层出不穷。机器学习应用到热电材料研究中，可以成为实现热电材料筛选的有力工具。这主要因为：1)机器学习的算法多样可以针对不同的数据类型；2)机器学习的模型预测速度相比第一性原理计算或实验要快，且模型训练本身的计算成本很低。因此，高通量技术大大增加了热电材料数据的积累速度，数据驱动的机器学习兼顾了研发效率和成本，为热电材料的再一次性能飞跃提供了新的可能。本综述从热电数据的类型角度出发，将热电材料数据分为小样本数值数据、大样本数值数据及图像数据(图 2)，并由此介绍机器学习在各类型热电数据中的应用案例及研究进展，并对未来的发展趋势和应用方向进行了展望。图 2 热电材料数据分类 Fig.2 Classification of thermoelectric material data 1 数值热电数据 1.1 小样本数值热电数据的机器学习 在材料科学中，无论是通过计算还是实验的方法，获得样本的成本通常都很高，因此材料的数据集往往是小样本数据集，热电材料中亦是如此。同时，热电材料涉及的性质参数多样，按获取的难易程度来排序分别有：晶体结构基础数据，电输运性质相关数据(带隙、Seebeck 系数、功率因子、载流子浓度、电子弛豫时间等)，热输运性质(热导率)。后文将依次介绍各类热电性质的机器学习工作。1.1.1 晶体结构基础性质的机器学习 早期研究的热电材料性质主要集中在晶体结构基础数据，如晶体结构类型、晶格常数等，这些性质容易获取，并与化合物是否稳定密切相关。研究者们尝试建立这些性质与对应的化合物包含基础元素性质之间的第 51 卷第 2 期 盛 晔 等：机器学习在热电材料领域中的应用 501 关系。例如，Oliynyk32使用聚类分辨率特征选择(CR-FS)和支持向量分类(SVC)算法，建立了元素价电子数、主量子数和电负性等与目标三元多晶型化合物晶体结构类型的关系模型。Li 等33基于 157 个GeFeO3型钙钛矿化合物的晶格常数、离子半径、电负性和价电子数等 5 个特征，运用人工神经网络算法得到了误差小于 2%的晶格常数预测模型。随后，Javed 等34，基于同一数据集，用支持向量回归(SVR)算法，在特征参数相同的情况下将预测模型误差降低到 1%。1.1.2 电输运性质的机器学习 随着第一性原理和热电电输运计算的发展，针对热电材料电输运性质的研究逐渐变多。金属、半导体和绝缘体之间的电输运性质有着巨大的差异。金属的电导率虽然很高，但 Seebeck 系数很低，而绝缘体电导率为 0。半导体材料中电导率和 Seebeck 系数相对平衡。因此决定金属、半导体和绝缘体分类的带隙性质就成为了筛选良好的热电材料的先决条件。Lee 等35用第一性原理计算了 270 个二元/三元化合物的带隙(G0W0方法)，以化合物所包含的元素的基本物理性质以及其晶体结构作为特征，对 SVR、普通最小二乘回归(OLSR)、最小绝对收缩和选择算子(LASSO)3 种机器学习算法得到的模型进行了比较。除了不同算法的精度比较外，也可以采用集成学习，结合多种算法来提高机器学习的精度，如 Xu 等36以晶格参数、平均价电子数、原子序数等 42 个特征，用集成学习结合了 LASSO、SVR、梯度提升树(GBDT)3 种模型，对类金刚石化合物的带隙进行预测。除带隙这一基础性质外，电输运的其他相关性质，如 Seebeck 系数，功