汽车尾气催化剂性能优化技术研究进展.pdf

第53卷第2 期2024年2 月摘要：综述了贵金属催化剂、稀土催化剂和钙钛矿催化剂3种常见的汽车尾气催化剂的性能优化方法，分别从载体、制备方法和掺杂金属三方面进行了探讨。面对尾气污染物排放标准的不断严格，催化剂协同净化技术有利于尾气污染物的去除，设计和制备高效催化剂是净化汽车尾气的关键因素。针对不同优化技术的优缺点，展望了未来催化剂性能优化方法的发展方向：集中各类催化剂的优点和性能优化方法开发具有高温稳定、高性能、低成本的新型催化剂，为汽车尾气催化剂优化方法的选择提供了思路。关键词：贵金属催化剂；稀土催化剂；钙钛矿催化剂；性能优化方法中图分类号：TQ09;TQ150;X51Research progress on performance optimizationof automotive exhaust catalystsZHAO Shuai,LI Xin-rui,ZHANG Jia-hao,XING Gao-shan,QI Li-qiang(North China Electric Power University,Department of Environmental Science and Engineering,Baoding 071003,China)Abstract:Focusing on the performance optimization methods of three common automotive exhaust cata-lysts:Precious metal catalysts,rare earth catalysts,and perovskite catalysts.They are discussed from threeaspects:Support,preparation methods,and doped metals.Faced with the continuous strict emission stand-ards for exhaust pollutants,catalyst synergistic purification technology is conducive to the removal of ex-haust pollutants.The design and preparation of efficient catalysts are key factors in purifying automotiveexhaust.Focuses on the advantages and disadvantages of different optimization techniques and looks for-ward to the development direction of future catalyst performance optimization methods:To develop newcatalysts with high temperature stability,high performance and low cost by focusing on the advantages ofvarious catalysts and performance optimization methods.Provide ideas for the selection of catalyst optimi-zation methods for automobile exhaust gas.Key words:precious metal catalysts;rare earth catalysts;perovskite catalyst;performance optimization meth-ods近年来，汽车在便利我们生活的同时也给环境造成了污染。汽车尾气污染物主要包括氮氧化合物（NO）、碳氢化合物（HC）、一氧化碳（CO）和颗粒物（包括铅化合物、碳黑颗粒和油雾等）I，这些污净化技术基本原理催化净化主要由载体、高度多孔的氧化铝层，活技术性组分以及助剂组成三效催化剂将催化剂载体设计为三维有序大孔，可纳米技术降低炭烟颗粒的扩散阻力并提高催化剂的可利用表面积，从而提高活性主要是通过反应器将尾气等离子化，与等离子体一氧化碳、碳氢化合物反应，同时利用技术尾气中的碳元素作为还原剂，将氮氧化物生成无害的水、氮气、二氧化碳采用的微波辅助催化反应系统，将反应微波辅助技术所有气体都不预热，室温的模拟尾气直接通人到催化剂床层中收稿日期：2 0 2 3-0 4-12修改稿日期：2 0 2 3-0 5-15基金项目：河北省自然科学基金（B2019502067)作者简介：赵帅（1999-），男，河北保定人，硕士研究生，师从齐立强教授。电话：17 7 3358 352 3,E-mail：117 6 7 8 8 7 0 2 q.c o m通信作者：齐立强（197 6），男，教授。E-mail:应用化工Applied Chemical Industry汽车尾气催化剂性能优化技术研究进展赵帅，李新瑞，张家豪，邢高山，齐立强（华北电力大学（保定）环境科学与工程系，河北保定0 7 10 0 3）文献标识码：A1文章编号：16 7 1-32 0 6(2 0 2 4)0 2-0 46 3-0 6染物污染大气，进而危害动物和人类健康2 。汽车尾气净化技术主要分为机内净化与机外净化。在实际运行中，仅靠机内净化无法高效控制汽车尾气污染，需要进一步采取机外净化技术3表1机外净化技术对比Table 1Comparison of external purification technologies优点可以同时净化尾气中的一氧化碳、碳氢化合物和氮氧化物的三效催化技术增加其比表面积，可以提升涂层负载量，改善催化效率和催化稳定性，减少贵金属催化剂和助剂的用量，延长使用寿命低温等离子体技术对汽车尾气中的一氧化碳、碳氢化合物、氮氧化物等有显著去除作用微波加热明显提高了催化剂的低温活性，如何将微波辅助与尾气催化结合形成可大大降低了其起活温度产业化的车载装置还有待进一步研究Vol.53 No.2Feb.2024缺点受环境温度影响较大，高温催化剂失活，低温催化效率降低，加上贵金属成本高且资源少，制约其广泛应用易老化元素；抗高温烧结能力弱，工艺复杂，制作成本偏高实际应用中如何通过控制放电参数、电子温度等降低能耗和进一步提高污染物脱除效率，如何适应反应条件变化使系统更加长期可靠运行等464由表1可知,催化剂协同净化技术有利于尾气污染物的去除，设计和制备高效催化剂是净化汽车尾气的关键因素。1汽车尾气催化剂的性能优化目前，处理汽车尾气的催化剂主要有贵金属催化剂、稀土催化剂和钙钛矿催化剂。贵金属多应用于三效催化剂中（TWC）,铂族金属因具有电热稳定性强、抗腐蚀性好催化性能好等优点4，被作为活性组分主要净化汽车尾气中的NOx、CO 和HC。稀土材料可以提高催化剂的储氧能力、活性、抗中毒能力和热稳定性，通常用作催化剂的载体或助剂，特别是铈（Ce）和镧（La)常被用于三元催化剂中;钙钛矿ABO,型催化剂以其成本低、热稳定性高、氧化还原性能好等优点在尾气净化中得到了广泛的应用。贵金属在汽车尾气净化催化剂应用中也有一定的缺点，如高温失活、易中毒及制造成本高等；单一稀土形式的催化剂热稳定性和活性较低，比表面积较小；钙钛矿催化剂存在起燃温度高、熔点低、寿命短等问题，需要通过选择合适的替代物来控制金属离子价态从而增强反应活性。综上可知,单独的催化剂存在着高温失活、易中毒、抗烧结能力弱、比表面积小和处理效率低等缺点，所以需要提高催化剂的性能。1.1载体材料的优化Al,O,是贵金属催化剂常用的载体,选择合适的材料对Al,O,改进可以制备热稳定性更好的载体。Masakuni等5 采用硝酸镧（I）水溶液法制备添加镧的氧化铝可以抑制高表面积Al,03烧结，所得混合氧化物作为催化剂载体有独特表面和结构性质。但是单一的氧化物载体很难在具备良好催化性能的同时拥有优越的高温稳定性，所以研究方向从单一的氧化物载体转向复合氧化物载体。Li等6 通过高温水热处理制备的CeO-ZrO2-Al,O，（CZA）载体提高了Ce 和Zr在CeO2晶格中的固溶性,还会使CZA孔径分布变宽。Li等7 向CZA中掺杂SrO可以形成了均匀的CZ固溶体,这有助于提高氧迁移率。CeO,-ZrO,和SrO-Al,O,之间的协同效应有助于提高Pd/CZA的热稳定性。Jiang等8 采用液相还原浸渍结合高能球磨技术制备了高活性、高稳定性的Pt/MgAl,O4-Ceo.5Zro.5O,三效催化剂,发现Pt和MgAl,O4尖晶石之间的外延界面处的强相互作用可以在8 0 0 的空气中将Pt粒子稳定在1 3nm范围内,并在高温高压下对正癸烷的裂解具有良好的催化活性。OlgaB等9 通过氧化铝载体孔隙中的铝、镁氢氧化物和碳酸盐离子相互作用在-Al,O,表面合成了层状水滑石结构的镁铝氢氧化物。该方应用化工法将形成层状相固定在初始支架表面，保留支架的结构，为催化剂制备开辟了新的途径。1.2制备方法的优化1.2.1贵金属催化剂的制备Jun等10 采用柠檬酸辅助溶胶-凝胶法制备的Pt/CeO,三效催化剂对Pt 的掺杂具有更好的氧迁移率。Xiao等1I用水热法活化的Pt/Al,O,可以保留与Pt纳米颗粒(NPs)高催化活性相关的结构。Hao等12 用硫酸改性掺杂La，Y高储氧氧化铈的纯钯三元催化剂具有晶粒尺寸小、比表面积大、储氧能力高等特点。对NO和HC催化活性的显著提高。Lingcong等13 湿处理后PdCeO,/Al,O,芯-壳催化剂有了更多的活性位点，提高了催化性能。Lei等14 采用湿浸渍法制备了铂/铈-硫酸锆（Pt/Ce-Zr-SO 2-）催化剂，证实了硫酸根（SO2-）的加人显著提高了催化活性。Han等15 采用预沉淀法取代传统的浸渍法增加Pd纳米颗粒的初始尺寸,Pd纳米颗粒的耐热老化性能得到了很大提高，大大抑制商业TWC中的Pd烧结。此方法可以为工业生产中传统的浸渍方法提供一种有前景的替代方法。1.2.2稀土催化剂的制备（1)Ce02-ZrO2固溶体。Zr的加入可以改变 CeO，的晶体结构,形成均相固溶体16 ，扩大催化剂的表面积并提高催化剂的热稳定性。在制备 CZ时引人三乙胺(CZS）,制备的CZS在高温热老化过程中具有更高的抗烧结效率，同时在低温（约410）下,CZS具有更高的还原稳定性17 。适量引入H,0，会形成过氧化铈桥-锆络合物结构，显著提高了材料的热稳定性，促进更多缺陷位点的形成，从而提高储氧能力和还原性18 。将硫酸根离子（SO?-）以硫酸的形式加人原液有助于催化剂形成更均匀的元素分布和更稳定的相结构,从而加强CZ的热稳定性19。初始金属溶液中硝酸铵浓度为2 0 g/L形成的材料在10 0 0 下老化4 h后具有最大的比表面积。Jie等2 0 通过研究得出富 Ce 的 CZ基氧化物（Ce/Zr1)在热老化后表现出OSC下降和还原性恶化，而富Zr的CZ(Ce/Zr1)热老化后OSC 增强。Ce,Zri-O2脱氮的活性随的含量而变化，且当x=0.62时活性达到最大值2 1。Jie等2 2 用还原气体处理载体形成的k-Ce,Zr,O.结构不仅可以促进了催化剂还原性的作用,还能增强了Pd-CZ相互作用。(2)光催化剂。Cui 等2 3 制备了g-C,N4/Ce0,和g-C,N4/Ce0,/Bi,0,24 光催化材料,经研究 Ce0,可以和g-C,N,构建异质结,引人 CeO,可以提高 g-C,N4的光催化活性。三元复合材料的异质结可以有效抑制电子-空穴对的复合，提高光催化材料对废气的降解效率。第53卷第2 期影响因素使用硝酸铵作为背景盐，以碳酸锆、碳硝酸铵酸铈、氧化镧和氧化钇为前驱体，采用双射流沉淀法来制备样品用硫酸盐辅助共沉淀法合成，使用CeCl3、Zr O Cl 2、L a Cl,、Nd Cl,和YCl,溶液硫酸根的混合溶液,摩尔比为Ce:Zr:（L a+Nd+Y)=0.33:0.55:0.12采用共沉淀法制备了Ce,Zro.9xLao.05Ce/ZrY0.0s 01.95(x=0.18,0.3,0.45,0.6和摩尔比0.72)采用共沉淀法制备了三乙胺辅助掺杂三乙胺(CZS)采用共沉淀法制备了一系列CZ,并在H202其中加人不同量的 H2021.2.3钙钛矿催化剂的制备以KIT-6为硬模板，采用纳米铸造法制备的LaCoO,钙钛矿催化剂不仅改善了低温下氧化还原的性能,而且对NO,的储存和还原表现出更高的催化性能2 5。以KIT-6和SiO,纳米球为模板制备的LaFeO,催化剂具有较大的比表面积和较高的吸附氧浓度,对CO具有较好的催化性能2 6 。采用熔盐法制备的多孔微球La0.8Sro.2Mni-xCu,O,（0 x 0.4)和纳米立方Lao.sSro.2MnO,都具有高结晶度、大比表面积、高催化活性和良好的CO氧化催化稳定性2 7 。采用共沉淀法和连续浸渍法制备的K/LaCoOs/ZrTiO4比传统的K/Pt/ZrTiO4催化剂具有更高的NO,存储容量和更高的氧化NO能力2 8 。用高能球磨制备的催化剂活性增强，而共掺杂Zr和Co具有优异的脱硝性能2 9柠檬酸溶胶-凝胶法合成的LaFeO,钙钛矿提高了热稳定性和CO的催化活性30 。火焰喷雾合成法制备的LaixSr,CoO,比常规方法合成的催化剂比表面积大,催化活性高，随着Sr掺杂量的增加比表面积和催化活性也随之增加31。1.3掺杂金属优化催化剂性能1.3.1贵金属催化剂掺杂金属Rh的引入不仅抑制了PdO,的烧结,增加了分散性,还促进了C,H.反应过程中的催化活性32 ;Ni 的引入提高了PdO,的稳定性,并促进C,H。+NO 反应的催化活性3。Cu改性的Pd-Ni催化剂虽然在一定程度上提高了催化剂对 NO 的还原活性,但却降低了催化剂对 CO 和C,H.的氧化活性。Ba改性的 Pd-Ni 催化剂会使 CO的完全转化温度有些许升高,但对 C,H。的氧化活性有所增强,特别是有效提高催化剂对 NO的还原活性。掺Y的Rh/ZrO,具有最高的三效催化性能34Lan 等35 利用传统的Pd/Al,O,和 Rh-CZ催化剂开发的先进低金属负载Pd-Rh双金属催化剂对CO/HC 的氧化行为和NO 的还原性能具有协同作用。赵帅等：汽车尾气催化剂性能优化技术研究进展表2 CZ固溶体不同制备方法的影响因素Table 2 Influence factors of different preparation methods of CZ solid solution制备方法状态损失更小4h后形成比表面积最大的材料SO2-/Zr=1时有最大的比表面积和孔体积,并且在110 0 时效10 h后具有相对稳定的盐含量，且还原温度低富 Ce 的 CZ基氧化物（Ce/Zr1)在热老化后表现出OSC下降和还原性恶化，而富Zr的CZ(Ce/Zr1)热老化后OSC增强在所有烧温度下都具有较好的织构性能,在10 0 0 和110 0 时效10 h后,CZ的比表面积分别为32,12 m/gH,O2/Ce摩尔比为2 时制备的材料结构稳定性最高,储氧能力(OSC)的热稳定性最高(LDH)与Mn和Ti共沉淀制备无贵金属三元催化剂的新方法,其中Cu 作为催化剂的活性组分。其中CuO粒径越小,氧化反应性能越好。Mn 的加人对催化剂的总体性能有积极影响，而Ti的存在主要提高了NO 的转化率。Haifeng等37 发现添加适量的钒后催化活性和抗硫性能均有所提高；添加适量的钒可以改善Pt的分散性、降低铂的氧化态、增强活化碳氢化合物的能力和抑制铂的SO，中毒；最重要的是，用适量的V修饰Pt可以降低贵金属Pt的用量。1.3.2稀土催化剂掺杂金属高温下纳米颗粒的相分离和烧结会导致CeO,-ZrO,固溶体的热稳定性较差,这将显著降低其氧化还原性能。Zhao 等38 研究了不同稀土元素对CeO2-ZrO2固溶体的影响，通过实验得到改善热稳定性的顺序YLaGdNd Pr Pm Sm Eu Tb Er Yb Lu,Y 和 La的表面掺杂可以有效提高CZ的热稳定性（图1，是表面能，降低表面能有利于抑制表面原子热位移，提高热稳定性。Zhai等39 研究了不同过渡金属氧化物（TMOs）M n、Cr、Fe、Cu 负载到CeO,-ZrO2固溶体上对固溶体储氧容量的影响。研究发现,所有改性 CZ的 OSC均高于原始 CZ,还原温度低于原始CZ。其中,FeO,与 CZ发生协同效应,FeOx/CZ的OSC 最高。6a5245321LuYbErTbEuSmPmPrNdGdLaY465最佳条件优点在初始金属溶液中加入浓度为1mol/L、CZ老化后比表面积更大，比表面从初始浓度为2 0 g/L的硝酸铵,经10 0 0 时效CZ热稳定性更强。引入硫酸根离子有助于形成更均匀的元素分布和更稳定的相结构，更大的比表面积和孔体积富Zr的CZ中有丰富的Zr离子，在适度殿烧过程中不会完全结合到二氧化铺晶格中,增强了 OSC显著改善结构性质和还原行为的热稳定性，同时在低温下,CZS具有更高的还原稳定性显著提高了材料的热稳定性，促进更多缺陷位点的形成，从而提高储氧能力和还原性Tim等36 研发了一种ZnAl层状双氢氧化物热稳定性4661200b1000,3.0 10uml)/oso800F6004002000CZMnO/CZCrO/CZCuO/CZFeO/CZ图1（a）掺杂不同稀土金属的CZ表面能；（b）掺杂不同过渡金属氧化物（TMOs)CZ的储氧量Fig.1(a)Surface energy of CZ doped with different rareearth metals;(b)oxygen storage capacity of CZ dopedwith different transition metal oxides(TMOs)1.3.3钙钛矿催化剂掺杂金属K和Ce共掺杂的LaMnO,催化剂,K取代有效地减少了催化剂的团聚，促进了Mn3Mn4的转化。Ce取代产生了CeO,相,提高催化氧化性能。K和 Ce共掺杂的活化效果最好,同时对NO,的去除率高40 。Sr充当结构促进剂时LaCoO,和LaMnO,催化剂对NO氧化具掺杂金属催化剂特点形成大量的氧空位，晶格中氧与气相氧之间较高的氧迁移率和交换能力是提高NO氧化能力的关Ba键因素。其中,350 时的NO氧化能力（6 7%）明显优于裸LaCoO3钙钛矿（57%）在A位缺陷钙钛矿催化剂的钙钛矿晶格中溶解了大量的Sr,通过减少SrCO的生成，提高了30 0 Sr以下NO,的吸附和解吸性能,且具有较高的耐硫性K离子引入A位导致 Co价态增强,有利于提高催化活性，而由于Fe 和Co的离子半径相似,所以K.Fe在任何取代度下都能被Fe离子取代B位。但是催化剂性能随Fe含量增加而降低K在A位点的取代有效地减少了催化剂的团聚,增加了与反应气体的接触,促进了Mn3+一K和CeMn4+的转化。B位Ce取代产生了CeO2相，有利于提高催化氧化性能。K和Ce共掺杂的活化效果最好，其活化能低，同时对NO,的去除率高MnMn掺杂Lai-K,O，催化剂对CO氧化表现出最佳的催化活性钙钛矿催化剂具有良好的结构和化学稳定性，对CO氧化反应具有较高的催化活性。该催化剂在Sr268时可达到10 0%CO氧化。LaCo0，中锶的取代是由于过渡金属的易还原和氧的解吸性能而增强 CO氧化活性的原因Ca 的加入促进了Co3+的快速还原,所以LaCoO,具有较高的 CO氧化活性,此外,Ca 取代的催化剂Ca在少量硫中毒后的催化活性高于LaCoO3钻的掺入导致氧化物有更好的还原性和更高的氧迁移率，它表现出优异的循环性（6 次循环)和稳Co定性（35h），在高空速2 40 0 0 0 mL/（g h）或5%水存在时表现良好，丙烯氧化活性也随着钻含量的增加而增加2总结与展望贵金属催化剂普遍存在高温失活，成本高等缺点，因此提高其热稳定性和减少贵金属使用量成为主要研究方向。选择复合氧化物载体，如CeO2-ZrO2,CeO2-ZrO2-Al,O;开发先进的工艺和结构,如先进低金属负载双金属催化剂，核壳催化剂等；探索合适的助剂,如La、Ba、Sr、M n、T i 等金属有助于提高热稳定，而Cu和V等金属可以减少贵金属使用量。稀土催化剂更多地作为催化剂的载体或助剂。应用化工有高活性4。Ba掺杂 LaCoO,钙钛矿进一步提高了储氧容量NO转换以及NO,存储和还原性能42 。Co掺人LaFei-Co,O,钙钛导致氧化物有更好的还原性和更高的氧迁移率,丙烯氧化活性也随着钻含量的增加而增加43。在A位缺陷的Pd/Lao.sSro.3M催化剂晶格中溶解大量的Sr,可以提高NO,的吸附和解吸性能4 分别用K取代LaCoO,的A位，用Fe取代B位,发现K离子引入A位导致Co价态增强,有利于提高催化活性,但是随Fe含量增加催化剂性能降低(45。Canesh等4 用Fe,Co和Mn分别取代LaK,O,型钙钛矿的B位点发现Mn掺杂Lai-K,O3催化剂对CO氧化表现出最佳的催化活性。Femina等47 引人Sr制备的LaiSr,Co,催化剂显示出良好的结构和化学稳定性以及催化CO氧化反应的高活性,Lao.sSro.2CoO,表现出最高的CO转化活性。Shin等48 发现Ca 的加入促进了Co3+的快速还原,所以LaCoO,具有较高的CO氧化活性,在X=0.2时氧化活性最高。此外,Ca 取代的催化剂在少量硫中毒后的催化活性高于LaCoO3。表3掺杂不同金属的催化剂及其特点Table 3 Catalysts doped with different metals and their characteristics由整理结果可以看出Ce 作为金属组分有更好的抗水蒸气中毒性,作为分离相的CeO和作为载体的CeO,会表现出相对较大的比表面积。掺杂Y、L a 和Zr等元素有助于提高载体的热稳定性和催化剂的催化性能。不同制备方法对CZ储氧材料的影响不同,共沉淀法制备的CZ稳定性最强,其中用硫酸辅助共沉淀法制备CZ可以进一步提高热稳定性且相较于其他辅助药剂成本更低。为了解决CZ高温下产生相分离这一问题,第三金属组分被引人，其中稀土元素Y和La可以有效提高CZ热稳定性,过渡第53卷催化剂组成Lao.7 Sro.3 Co03Pd/Lao.s Sro.3 MnO3Lao.4 Ko.6 CoO3Lao.s Ko.s Mno.7 Ceo.3 O3LaiaK,Mno3Lao.:Sro.2 CoO,Lao.:Cao.2 Co;LaFeo.:Coo.2 03第2 期金属氧化物 FeO,可以显著提高 CZ的储氧容量。钙钛矿催化剂有着稳定性强,成本低,对CO 的氧化能力较强等优点，但存在着比表面积低，NO,的去除效率低等缺点。为了改善其不足，可以引人第三组分金属对其改性，如Sr、Ba、K 和Ce等可以增加NO,的去除率。不同的制备方法对钙钛矿的稳定性和催化性能存在不同的影响,纳米铸造法、浸渍法、共沉淀法有利于提高其表面积，溶胶-凝胶法、燃烧法有利于提高其性能,因为钙钛矿特殊的ABO3结构,所以可以针对不同类型的反应和催化性能要求采用“化学剪裁”的方法设计选择合适的方法制备高性能的钙钛矿催化剂。随着国家对环境保护的日益重视，各项环保政策不断出台，要求控制汽车尾气污染的呼声越来越高。催化剂作为净化技术的关键因素，如何利用各类催化剂的优点和性能优化方法开发具有高温稳定、高性能、低成本的创新型催化剂成为下一阶段汽车尾气催化剂的研究的重点。针对未来汽车行业如何对汽车尾气催化剂进行改进升级，主要有以下几点展望：(1)优化改进催化剂的制备材料,将单一的氧化物载体改进成复合氧化物载体，提高可利用的表面积,增加催化剂的热稳定性和催化性能。(2）开发先进的技术和适配的助剂,开发适配的助剂和先进的低金属负载双金属催化剂、核壳催化剂等技术，提高性能的同时降低贵金属的使用量，减少成本。(3)多种技术联用,将贵金属引人到稀土和钙钛矿结构中,形成掺杂型复合氧化物催化剂，减少贵金属的使用量降低成本，提高催化剂的再生能力，热稳定性和寿命。参考文献：1 引张文毓.机动车尾气净化催化剂研究与应用J.精细石油化工进展,2 0 19,2 0(2）：50-54.2王吻，齐立强，李晶欣，等.脱硫废水中不同类型污染物零排放技术的研究与应用J.应用化工,2 0 2 2,51(7):2126-2133.3何禹.当代汽车尾气净化处理技术J.时代农机，2015,42(9):60-61,76.4牛永红，程国威，云飞，等.失效汽车尾气净化催化剂中铂族金属回收技术J.应用化工,2 0 19,48（4）：964-969,974.5 OZAWA M,NISHIO Y.Thermal stability and microstruc-ture of catalytic alumina composite support with lantha-num species J.Applied Surface Science,2016,380:288-293.6 LI S,DENG J,DAN Y,et al.Designed synthesis of highlyactive CeO,-ZrO,-Al,O,support 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