α-环糊精在微泡含气饮料中的应用.pdf

饮 料 工 业2024，Vol.27，No.2应用研究摘要：微泡含气饮料作为一种新型的含气碳酸饮料广受消费者欢迎和喜爱，但存在气泡分布不均匀，产品持气性、稳定性不均一等问题。本实验通过比较不同 pH 溶液体系下-环糊精添加量及充气量对产品气泡形态与持气性效果，旨在评估-环糊精对微泡含气饮料的稳定性影响，以确定其在改善微泡含气饮料质量方面的潜力。研究结果表明，-环糊精能够降低气泡表面张力，显著减小气泡粒径大小，并使微泡更均匀地分布在产品中。同时，-环糊精添加量、CO2充气量与产品的持气性呈正相关，随着-环糊精添加量、CO2充气量的增加，可以显著改善微泡含气饮料的稳定性。在微泡含气饮料应用中，添加-环糊精与 CO2气体小分子形成包合物，能够提供丰富细腻的微气泡，延长持气时间。本研究为进一步探索-环糊精在微泡含气饮料中的应用奠定了理论基础。关键词：含气饮料；微泡；-环糊精；持气性；稳定性Application of-Cyclodextrin in Micro-bubble Gas-containing BeverageYANG Wei，CHEN Jie-sheng，ZHOU Yi-ming*（College of Perfume and Aroma Technology，Shanghai Institute of Technology University，Shanghai 201418，China）Abstract:Micro-bubble carbonated beverage，as a new type of carbonated beverage，is widely welcomed and lovedby consumers，but there are some problems such as uneven distribution of bubbles，different gas retention andstability of products.In this paper，the effects of-cyclodextrin addition amount and aeration amount on the bubblemorphology and gas retention of products in different pH solution systems were compared，in order to evaluate theinfluence of-cyclodextrin on the stability of micro-bubble carbonated drinks and determine its potential in improvingthe quality of micro-bubble carbonated drinks.The results showed that-cyclodextrin could reduce the surface tensionof bubbles，reduced the particle size of bubbles significantly，and made microbubbles distributed more evenlydistributed in the product.At the same time，the addition of-cyclodextrin and CO2aeration were positivelycorrelated with the gas retention of the product.With the increase of-cyclodextrin addition and CO2aeration，thestability of micro-bubble carbonated beverage could be significantly improved.In the application of micro-bubbleaerated beverage，adding-cyclodextrin and CO2gas molecules to form inclusion compound can provide rich andfine micro-bubbles and prolong gas holding time.This study laid a theoretical foundation for further exploring theapplication of-cyclodextrin in micro-bubble carbonated drinks.Key words:gas-containing beverage；microbubbles；-cyclodextrin（-CD）；gas retention；stability中图分类号：TS275.3文献标志码：A文章编号：1007-7871（2024）02-0052-07收稿日期：2023-07-11项目基金：产学研协同创新项目（J2023-078）作者简介：杨薇（2000-），女，硕士研究生，研究方向为食品新资源开发与利用。E-mail：通讯作者：周一鸣（1981-），男，教授，博士，研究方向为食品功能因子与功能性食品。E-mail：-环糊精在微泡含气饮料中的应用杨薇，陈杰圣，周一鸣*（上海应用技术大学香料香精技术与工程学院，上海201418）碳酸饮料以其口感清新、口味丰富而广受欢迎。目前，随着碳酸饮料市场规模不断扩大，消费者对于碳酸饮522024，Vol.27，No.2应用研究饮 料 工 业料的需求量日益增加1。值得注意的是碳酸饮料的一个细分品类微泡含气饮料。微泡含气饮料是一种较新的含气类型，它强调了更轻盈和细腻的口感。与传统碳酸饮料相比，微泡含气饮料中的气泡更小且分布更均匀，给人一种丝滑和绵密的口感，喝下后更加清冽爽口。目前，不仅百事、可口可乐等国际碳酸饮料巨头已开始入局，国内的多个品牌也都相继纷纷推出相关新品展现出强劲势头和发展潜力。其中，健力宝、伊利、元气森林等品牌陆续推出微泡含气饮料，且都具有无糖、无脂肪、低卡等特点2，很好地解决了传统含糖碳酸饮料的痛点。同时，气泡饮料的可塑性较强，气泡咖啡、气泡果汁、气泡乳饮料、气泡茶饮料等，几乎所有品类的饮料都可以加入气泡元素。其中，健力宝于 2020年 4 月 20 日推出一款名为“微泡水”的全新气泡水饮料，主打“微泡”概念，指产品中的气泡更小、更多、口感更细微且绵密，可以带给消费者更好的饮用体验。同时产品打开之后放置一段时间，气泡也还是很足很刺激。乳业巨头伊利于 2022 年 7 月 25 日推出安慕希“有汽儿”气泡风味发酵乳，将气泡元素与健康酸奶相结合。安慕希“有汽儿”酸奶的研发成功，不仅顺应市场变化，填补了酸奶市场的空缺，也满足了消费者对口味的需求。然而，目前市场上部分微泡含气饮料存在气泡分布不均匀，持气性差，产品稳定性不均一等问题。比较常见的羧甲基纤维素钠等表面活性剂虽能稳定气泡，但其容易与水中的阳离子形成沉淀，进而导致气泡不稳定。而-环糊精（-Cyclodextrin，-CD）是一种能够用于稳定和改善微泡含气饮料质量的添加剂。它是一种环状多糖分子（如图 1 所示），具有疏水空腔和亲水外壁3。研究表明：-CD 除具一般环糊精的基本特性及用途外，由于-CD 的内腔尺寸直径明显小于另外两种环糊精，更适于包合具有低分子质量的二氧化碳4，能够与 CO2气体小分子形成包结复合物5，从而在微泡含气饮料中形成稳定的气泡结构。与常用表面活性剂相比，-CD 具有较高的水溶性，能够与水相更好地混合并形成稳定的气泡体系。同时，-CD 是一类可生物降解的化合物，在食品中应用更加“绿色环保”，不会引起环境问题。本实验通过比较不同 pH 溶液体系下-环糊精添加量及充气量对产品气泡形态与持气性效果，旨在评估-环糊精对微泡含气饮料的稳定性影响，以确定其在改善微泡含气饮料质量方面的潜力。为进一步探索-环糊精在微泡含气饮料中的应用奠定了理论基础。1 1材料与方法材料与方法1.1材料与试剂矿泉水（pH=7.2）、柠檬汁（pH=2.4）、含乳饮料（pH=4.3）、酸奶（pH=4.5）市售；-环糊精（-CD1）瓦克化学（中国）有限公司；-CD2北京鸿润宝顺科技有限公司。1.2仪器与设备CX33 光学显微镜日本 OLYMPUS 公司；809 电位滴定仪瑞士万通 Metrohm；YWX250 稳定试验恒温箱上海跃进医疗器械有限公司。1.3 方法1.3.1-环糊精溶液的制备将 500mL 矿泉水、柠檬汁、含乳饮料、酸奶置冰箱中冷却至 4以下备用。分别配制两种不同品牌-环糊精添加量分别为 0.1、0.5 和 1g/100mL 的溶液，充分搅拌混合。以 CO2不同充气量，即 0.4、0.8、1.2g 加入溶液内，每组含气量分别为 0.4、0.8、1.2g/瓶。自然升温至室温25，溶液分成敞口放置组和密封放置组。并以不加-CD的矿泉水、柠檬汁、含乳饮料、酸奶作为空白对照组。1.3.2产品颗粒性测试光学显微镜观察：取每组溶液样品 10mL，滴在载玻片上，放大 100X 显微镜下观察气泡粒径大小、分布情况。观察是否存在-环糊精颗粒或团聚，利用图像处理软件对采用显微镜拍摄的图像进行颗粒分析。1.3.3产品持气性效果测试参考李健等6人方法，注入 10mL 浓度 500g/L 氢氧化钠，待 CO2被完全吸收后放至室温环境下。移取吸收了CO2的反应液 5mL 置于 100mL 烧杯中，加入 50mL 蒸馏水，插入复合 pH 水相电极，用 0.1mol/L HCl 标准溶液滴定，电位突跃点的 pH 值为 3.9，记录所消耗盐酸标准溶液的体积，验证产品持气性效果。以 LINEST 函数建立线性趋势线，斜率绝对值大小表示变化速度快慢程度，当斜率的绝对值较小时变化速度较慢。1.3.4数据处理采用 Minitab 分析软件对各组数据进行配对 T 检验，通过 P 值结果判断是否存在差异显著性。2 2结果与讨论结果与讨论2.1添加-环糊精对 CO2持气性的影响图 2 为在矿泉水（pH=7.2）、柠檬汁（pH=2.4）、含乳饮（a）（b）（c）图 1环糊精的结构（a）：-环糊精（b）：-环糊精（c）：-环糊精Fig.1Structure of cyclodextrin（a）：-cyclodextrin（b）：-cyclodextrin（c）：-cyclodextrin53饮 料 工 业2024，Vol.27，No.2应用研究料（pH=4.3）和酸奶（pH=4.5）4 种不同种溶液中未添加-环糊精与添加-环糊精的气泡状态图。由图 2 可以看出，在4 种不同种溶液中添加-环糊精均会降低气泡表面张力，从而改善气泡粒径大小，达到微泡效果。这可能是由于-环糊精具有疏水空腔和亲水外壁，其空腔内部因疏水性可包合有机物，形成主客体复合物7。为了进一步探究在不同 pH 值条件下添加-环糊精对持气性的影响，表 1 为分别在敞口及密封放置条件下，未添加-环糊精与添加-环糊精的矿泉水（pH=7.2）、柠檬汁（pH=2.4）、含乳饮料（pH=4.3）和酸奶（pH=4.5）4 种不同 pH值溶液 CO2持气性的结果。由表 1 可知，与未添加-环糊精相比，添加-环糊精对四种不同溶液中 CO2的保留量均呈显著性差异（P0.05），说明添加-环糊精能够通过包合作用较好地吸附 CO2分子，使得 CO2分子更难逸出溶液。同时，斜率更小表明添加-环糊精 CO2含量下降速度越慢。这可能是由于添加-环糊精的 CO2与-环糊精的空腔形成稳定的包络复合物，能够提升气泡的稳定性和持续时间。此外，实验过程中发现-CD1在 4 种不同种溶液中溶解速率比-CD2略快，从而能在更短时间内增强与溶液中CO2的包结作用，能更好改善微泡的持气性和稳定性。-环糊精溶解度越好，降低溶液中气液界面的表面张力效果就更好8，9，从而达到微泡且分布更均匀的效果。同时，持气性结果表明，均添加 0.1%的-CD1、-CD2且放置同样时间情况下，在 4 种不同溶液中-CD1斜率的绝对值较小，表明变化速度较慢，最终保持 CO2的含量略多，说明-CD1对溶液中 CO2分子稳定性效果更好。后续研究选取-CD1进行进一步的研究以获取更准确的结果。表 1添加-环糊精对 CO2持气性分析Table 1Analysis of CO2gas holdup by adding -cyclodextrin01233.250.053.190.083.140.123.090.103.250.083.180.083.120.073.070.063.100.173.040.102.980.132.920.183.500.103.450.053.390.143.350.053.450.093.400.093.350.053.290.103.220.073.160.103.110.103.040.143.730.063.680.103.640.053.600.173.680.143.630.063.580.123.530.143.320.113.260.193.200.103.140.123.850.053.810.093.770.063.720.073.810.093.760.053.720.133.680.073.320.073.260.123.200.093.140.14敞口放置时间/min020406080100斜率显著性柠檬汁（加-CD1）3.200.173.130.143.060.123.000.182.930.102.870.11k=-0.0663P0.05柠檬汁（加-CD2）3.190.093.130.163.040.162.980.112.910.092.840.09k=-0.0705柠檬汁（不加）3.000.182.920.082.840.122.760.122.680.082.610.09k=-0.0786矿泉水（加-CD1）3.430.113.380.073.320.113.260.123.210.093.160.14k=-0.0545P0.05矿泉水（加-CD2）3.390.113.330.153.280.113.220.103.160.143.110.10k=-0.0561矿泉水（不加）3.180.15.3.110.103.050.142.990.082.920.072.850.05k=-0.0650含乳饮料（加-CD1）3.600.103.550.133.490.093.450.093.400.103.340.08k=-0.0513P0.05含乳饮料（加-CD2）3.540.123.490.103.440.153.390.083.330.113.280.10k=-0.0522含乳饮料（不加）3.300.203.240.153.170.163.110.103.040.142.990.18k=-0.0628酸奶（加-CD1）3.700.103.650.093.600.093.550.143.500.103.450.13k=-0.0499P0.05酸奶（加-CD2）3.680.123.640.173.580.083.530.063.480.113.430.11k=-0.0513酸奶（不加）3.310.103.240.123.180.113.120.143.060.122.990.19k=-0.0627密封放置时间/min柠檬汁（加-CD1）柠檬汁（加-CD2）柠檬汁（不加）矿泉水（加-CD1）矿泉水（加-CD2）矿泉水（不加）含乳饮料（加-CD1）含乳饮料（加-CD2）含乳饮料（不加）酸奶（加-CD1）酸奶（加-CD2）酸奶（不加）图 2不同 pH 值溶液中添加与未添加-环糊精的气泡状态图Fig.2bubble state diagram with and without -cyclodextrinin solutions with different pH values542024，Vol.27，No.2应用研究饮 料 工 业2.2-环糊精添加量对 CO2持气性的影响图 3 为矿泉水、柠檬汁、含乳饮料和酸奶 4 种不同 pH溶液中不同-环糊精添加量的气泡状态图。由图 3 可以看出，在 4 种不同种溶液中添加 0.1%-环糊精，-环糊精分子的数量相对较少，气泡的粒径相对较小，且气泡大小分布均匀，均能达到较好的微泡效果。但随着-环糊精添加量的增加，虽能够更好地包裹气泡且提供稳定性，但这可能导致气泡的粒径增大，但相较未添加-环糊精溶液来说其气泡粒径仍较小，且气泡大小分布更均匀。图 3-环糊精不同添加量的气泡状态图Fig.3Bubble state diagram of -cyclodextrin with differentaddition amount表 2 为分别在敞口及密封放置条件下四种 pH 溶液中，不同-环糊精添加量 CO2持气性的结果。由表 2 可知，不同-环糊精添加量对溶液中 CO2的保留量呈显著性差异（P0.05）。-环糊精具有缓释作用，分子被包接在环糊精空腔后，一定条件下能够缓慢释放小分子，对 CO2具有较高的吸附性12，13。-环糊精在不同 pH 值溶液下持气性表现出明显的变化，弱酸性环境提供了最佳的包埋结合能力和气泡稳定性，而过高或过低的 pH 值会降低这些特性。pH 值的改变可能引起-环糊精分子内部电荷分布的变化14，进而影响其与其他物质之间的相互作用。45斜率显著性3.030.062.970.06k=-0.0563P0.053.010.092.950.05k=-0.05902.850.122.790.10k=-0.06223.290.093.250.09k=-0.0502P0.053.250.063.190.08k=-0.05182.990.102.940.14k=-0.05723.550.053.500.10k=-0.0452P0.053.490.103.440.13k=-0.04733.070.113.020.19k=-0.06033.680.073.640.05k=-0.0423P0.053.630.063.590.10k=-0.04413.080.093.030.06k=-0.0588密封放置时间/min柠檬汁（加-CD1）柠檬汁（加-CD2）柠檬汁（不加）矿泉水（加-CD1）矿泉水（加-CD2）矿泉水（不加）含乳饮料（加-CD1）含乳饮料（加-CD2）含乳饮料（不加）酸奶（加-CD1）酸奶（加-CD2）酸奶（不加）续表 1表 2-环糊精不同添加量对 CO2持气性分析Table 2Analysis of CO2gas retention with different addition of -cyclodextrin0204060803.200.173.130.143.060.123.000.182.930.103.320.073.250.053.190.083.120.073.060.053.410.093.350.053.280.073.220.083.150.053.430.113.380.073.320.113.260.123.210.093.580.073.530.073.470.113.420.113.360.123.720.073.670.113.620.083.570.123.520.073.600.103.550.133.490.093.450.093.400.103.730.073.690.103.640.143.600.203.550.053.850.053.810.123.780.073.730.063.690.103.700.103.650.093.600.093.550.143.500.103.820.083.770.063.720.173.680.183.640.053.900.103.860.123.830.073.790.133.750.05敞口放置时间/min柠檬汁（加 0.1%）柠檬汁（加 0.5%）柠檬汁（加 1%）矿泉水（加 0.1%）矿泉水（加 0.5%）矿泉水（1%）含乳饮料（加 0.1%）含乳饮料（加 0.5%）含乳饮料（1%）酸奶（加0.1%）酸奶（加0.5%）酸奶（加 1%）55饮 料 工 业2024，Vol.27，No.2应用研究2.3充气量对产品中 CO2持气性的影响图 4 为在矿泉水（pH=7.2）、柠檬汁（pH=2.4）、含乳饮料（pH=4.3）和酸奶（pH=4.5）4 种不同 pH 溶液中不同充气量的气泡状态图。由图 4 可以看出，在 4 种不同种溶液中随着 CO2充气量的增加，-环糊精分子能够更快参与包埋结合反应。-环糊精与更多的 CO2分子之间的物理交互作用增强，从而更好地扩散和覆盖目标物质，增加了包合物的形成速率和数量15。但在强酸性（pH=2.4）的柠檬汁中，因为-环糊精在强酸性溶液中难以溶解，无法有效地包埋CO2。随着 CO2充气量的增加，气泡可能更容易破裂且气泡粒径偏大。表 3 为分别在敞口及密封放置条件下四种 pH 溶液中，不同充气量 CO2持气性的结果。由表 3 可知，不同充气量对溶液中 CO2的保留量呈显著性差异（P0.05）。有研究表明，碳酸饮料在生产过程中加入微量的胶体成分如海藻酸丙二醇酯（PGA）、羧甲基纤维素钠（CMC-Na）、阿拉伯胶等表面活性剂有助于提高饮料对 CO2的持气性以减缓 CO2的逃逸，提高产品在饮用时保持饮料的刹口感19。-环糊精和表面活性剂间的相互作用强于胶束生成的作用，因为-环糊精和表面活性剂的包结行为消耗了部分表面活性剂单体，因此需要有更多的表面活性剂分子来生成胶束，这就使得表面活性剂的表观临界胶束浓度增加20，21，从而具有类似提高溶液持气效果的特性。100斜率显著性密封放置时间/min012345斜率显著性2.870.11k=-0.0663P0.05柠檬汁（加 0.1%）3.250.053.190.083.140.123.090.103.030.062.970.06k=-0.0563P0.052.990.09k=-0.0646柠檬汁（加 0.5%）3.380.173.330.063.270.063.220.183.170.063.110.10k=-0.05393.090.10k=-0.0644柠檬汁（加 1%）3.480.173.430.063.370.153.320.113.270.063.220.07k=-0.05213.160.14k=-0.0545P0.05矿泉水（加 0.1%）3.500.103.450.053.390.143.350.053.290.093.250.09k=-0.0502P0.053.320.07k=-0.0527矿泉水（加 0.5%）3.720.083.670.113.620.123.580.123.540.153.490.08k=-0.04683.470.06k=-0.0506矿泉水（1%）3.910.083.860.093.810.083.770.163.720.173.680.09k=-0.04613.340.08k=-0.0513P0.05含乳饮料（加 0.1%）3.730.063.680.103.640.053.600.173.550.053.500.10k=-0.0452P0.053.510.10k=-0.0437含乳饮料（加 0.5%）3.910.183.880.123.840.123.810.083.780.123.740.14k=-0.03373.650.05k=-0.0398含乳饮料（1%）4.100.104.060.074.040.154.000.103.970.113.940.05k=-0.03193.450.13k=-0.0499P0.05酸奶（加0.1%）3.850.053.810.093.770.063.720.073.680.073.640.05k=-0.0423P0.05柠檬汁（0.4gCO2）3.250.053.190.083.140.123.090.103.030.062.970.06k=-0.0563P0.05柠檬汁（0.8gCO2）3.500.173.440.053.380.163.310.113.250.163.190.12k=-0.0623柠檬汁（0.8gCO2）3.530.113.470.083.410.133.360.153.310.143.250.11k=-0.0558柠檬汁（1.2gCO2）3.760.203.710.203.650.143.590.183.540.133.490.10k=-0.0553柠檬汁（1.2gCO2）3.810.133.760.133.700.113.650.103.600.143.540.14k=-0.0530矿泉水（0.4gCO2）3.430.113.380.073.320.113.260.123.210.093.160.14k=-0.0545P0.05矿泉水（0.4gCO2）3.500.103.450.053.390.143.350.053.290.093.250.09k=-0.0502P0.05矿泉水（0.8gCO2）3.940.153.890.183.840.153.800.173.750.113.720.14k=-0.0444矿泉水（0.8gCO2）4.100.154.060.144.020.133.980.093.940.083.900.12k=-0.0407矿泉水（1.2gCO2）4.510.144.470.174.430.134.390.114.360.204.330.17k=-0.0376矿泉水（1.2gCO2）4.710.154.660.084.640.144.600.104.570.064.520.12k=-0.0359含乳饮料（0.4gCO2）3.600.103.550.133.490.093.450.093.400.103.340.08k=-0.0513P0.05含乳饮料（0.4gCO2）3.730.063.680.103.640.053.600.173.550.053.500.10k=-0.0452P0.05含乳饮料（0.8gCO2）4.260.134.220.084.170.064.130.114.080.074.050.05k=-0.0423含乳饮料（0.8gCO2）4.280.154.240.144.190.094.160.154.120.104.080.07k=-0.0399含乳饮料（1.2gCO2）4.890.104.850.144.810.104.770.164.740.084.710.10k=-0.0370含乳饮料（1.2gCO2）4.920.084.880.104.850.134.810.094.780.174.740.11k=-0.0352酸奶（0.4gCO2）3.700.103.650.093.600.093.550.143.500.103.450.13k=-0.0499P0.05酸奶（0.4gCO2）3.850.053.810.093.770.063.720.073.680.073.640.05k=-0.0423P0.05酸奶（0.8gCO2）4.350.134.300.104.270.154.220.174.190.084.140.12k=-0.0414酸奶（0.8gCO2）4.390.094.350.134.320.114.280.174.240.144.200.10k=-0.0385酸奶（1.2gCO2）4.910.084.880.104.850.144.820.074.780.124.740.15k=-0.0349酸奶（1.2gCO2）4.950.054.920.104.880.084.850.094.810.094.780.10k=-0.03453 3结论结论目前，微泡含气饮料市场发展前景广阔，其绵密的气泡口感使消费者十分喜爱。适量添加-CD 可以调节微泡饮料中气泡的尺寸和分布，从而影响气泡的细腻程度和均匀性，能够防止气泡迅速释放和消失，延长微泡含气饮料的保持时间和口感。同时，添加-环糊精在不同 pH 溶液体系下不仅不会降低溶液的持气性，反而有助于减缓溶液中 CO2的逃逸速度，同时产生微气泡且分布均匀。-环糊精添加量、CO2充气量与产品的持气性效果呈正相关，-环糊精添加量越高，越多-环糊精分子参与 CO2的包结作用，产品持气性效果越好；CO2充气量越高，-环糊精分子与更多的 CO2分子的物理交互作用越强，产品持气越稳定。在微泡含气饮料中，-环糊精的应用能够提供丰富细腻气泡，延长持气时间，提升口感的功效，可以用来开发调配出不同类型的微泡含气饮料产品。除此之外，-环糊精的安全性也使其能够广泛应用于食品工业，其主要功能还包括提供可溶性膳食纤维、掩盖不良风味、稳定气泡等。-环糊精包合物应用空间广泛，可不断探索新的包合工艺，研究出新型的-环糊精包合物，为其在更广阔的领域发挥其独特价值。参考文献：1刘飒娜.我国9省（市）居民碳酸饮料消费现状及其影响因素分析D.北京：中国疾病预防控制中心，2016.2罗晨.气泡饮料：当下做“减法”未来做“加法”N.中国食品报，2022-01-17（7）.3BRAGA S S.Cyclodextrin superstructures for drug deliveryJ.J.Drug Deliv.Sci.Technol.，2022，75：103650.4李光辉.环糊精包合物的制备方法及其在食品工业中的应用J.食品安全导刊，2023（7）：151-153.5黎晗.-环糊精基金属有机框架附载乙烯气体及其应用研究D.广州：华南理工大学，2020.6李健，朱雪花，廖秋梅，等.罗汉果甜苷在含气溶液中对二氧化碳的持气性影响J.轻工科技，2022，38（3）：31-33.7马艳芝，廖洁丹，徐淑凤，等.甲氧苄啶与环糊精的研究分析J.中国畜禽种业，2023，19（2）：79-82.8顾海欣，施文健，吴薇，等.壳聚糖交联-环糊精对水中铬酸盐的吸附研究J.环境科学学报，2014，34（9）：2233-22399GARIBYAN A，DELYAGINA E，AQAFONOV M，et al.Effect 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