第41卷第4期2024年8月J.At.Mol.Phys.,2024,41:041006(8pp)汞在Ti,NO²MXene表面吸附氧化的第一性原理计算原子与分子物理学报JOURNALOFATOMICANDMOLECULARPHYSICSVol.41No.4Aug.2024魏煜莹"，王军凯"，黄珍霞²戚海新",王向岭（1．河南理工大学材料科学与工程学院，焦作454003;2.河南理工大学化学化工学院，焦作454003）摘要：汞是一种有毒的重金属，在生产生活中以各种形式排放的汞对生态及人类健康都存在一定程度的威胁．因此，寻找高效的汞吸附剂具有十分重要的意义，本文基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，研究了汞在Ti,NO（MXene）和具有一个氧空位缺陷的Ti,NO,（Ov-TizNO,）上的吸附和氧化机理：计算结果表明Hg在Ti,NO,表面的吸附为物理吸附,在Ov-Ti,NO,表面为化学吸附。Ti,NO,表面氧空位的存在可以改善HgO与Ov-Ti,NO,之间的相互作用，从而使吸附能提高116kJ/mol.Hg在Ov-Ti,NO,表面氧化为HgO的反应能垒为92.55kJ/mol小于其在TizNOz表面氧化反应的能垒（101.42kJ/mol），更有利于Hg的氧化：此外，产物HgO在Ov-Ti,NO,表面脱附需要226.18kJ/mol能量，远高于在Ti,NO,表面脱附所的110.49kJ/mol,说明Ov-Ti,NO,对产物HgO的集中控制能力优于Ti,NO2,从而更能抑制HgO脱附造成二次污染：关键词：Ti,NO,MXene；汞；吸附；氧化；第一性原理计算中图分类号：X511First-principlescalculationofadsorptionandoxidationofmercuryontheTi,NO,MXenesurface文献标识码：ADOI:10.19855/j.1000-0364.2024.041006WEIYu-Ying",WANGJun-Kai',HUANGZhen-Xia²,QIHai-Xin',WANGXiang-Ling'(1.SchoolofMaterialsScienceandEngineering,HenanPolytechnicUniversity,Jiaozuo454003,China2.SchoolofChemistryandChemicalEngineering,HenanPolytechnicUniversity,Jiaozuo454003,China)Abstract:Mercuryisatoxicheavymetal,andmercuryemittedinvariousformsinproductionandlifeposesacertaindegreeofthreattoecologyandhumanhealth.Therefore,itisofgreatimportancetofindhighlyeffectivemercuryadsorbents.Basedonthefirst-principlescalculationmethodofdensityfunctionaltheory,theadsorp-tionandoxidationmechanismofmercuryonTi,NO2(MXene)andTi,NO2withanoxygenvacancy(Ov-Ti2NO2)defectwasstudied.ThecalculationresultsshowthattheadsorptionofHg°onthesurfaceofTi,NO,isphys-icaladsorptionandtheadsorptiononthesurfaceofOv-Ti,NO,ischemicaladsorption.Thepre...
