激光与半导体材料相互作用的双电子共振吸收模型.pdf

核科学与工程激光与半导体材料相互作用的双电子共振吸收模型*秦可勉1，潘玉贺1，茆亚南1，安恒2，张晨光2，赵江涛1，王铁山1，彭海波1（1.兰州大学核科学与技术学院，兰州730000；2.兰州空间技术物理研究所，兰州730000）摘要：通过提出双电子共振吸收模型，解释了激光与半导体材料相互作用时材料吸收光子的物理机制，分析了温度、掺杂数密度对吸收系数的影响；结合热峰模型，将激光的能量注入视为热源，计算出了激光入射时材料中电子温度的时空演化，通过费米狄拉克分布计算出自由电荷数密度分布，得到了电荷激发过程的计算模型，模拟了激光诱发单粒子翻转的过程。模拟结果表明，激光能量与激发电荷总量的关系是非线性的，这意味着激光能量与粒子的线性能量传输之间为非线性对应关系，与实验结果相符。关 键 词：脉冲激光；双电子共振吸收模型；热峰模型；单粒子效应中图分类号：TN386.1文献标志码：Adoi:10.11884/HPLPB202335.220376Two-electronresonanceabsorptionmodeloflaser-semiconductorinteractionQinKemian1，PanYuhe1，MaoYanan1，AnHeng2，ZhangChenguang2，ZhaoJiangtao1，WangTieshan1，PengHaibo1（1.School of Nuclear Science and Technology,Lanzhou University,Lanzhou 730000,China;2.Lanzhou Institute of Physics,Lanzhou 730000,China）Abstract：Thisworkproposesatwo-electronresonanceabsorption(TERA)model,whichexplainsthereasonforlaser-inducedsingleeventupset(SEU):whentheenergyofasinglephotonisnotenoughtoexcitetheelectron-holepair,therewillbede-excitationfromafree-electronwithhigherenergyintheconductionbandtoprovideextraenergy to excite the electrons in the valence band to the conductive band.This model can explain the physicalmechanismofthematerialsabsorptionofphotonsinthelaser-semiconductormaterialinteractionandexplaintheeffectoftheambienttemperatureanddopingconcentrationofthematerialontheabsorptioncoefficientthroughtheimportanceoftheconcentrationofhigh-energyelectronsintheconductionbandforTERA.Inoursimulation,weuselaserastheenergysourceforthethermalspikemodel,andthespatial-temporalevolutionoftheelectronictemperatureinthematerialduringthelaserradiationissimulated.Therefore,thechangeinabsorptioncoefficientcanbeexplainedby the TERA.Moreover,according to the Fermi-Dirac distribution,the free charge density is calculated by theelectronictemperatureofthematerial.Furthermore,theaccumulatedfreechargeinducedbylaserradiationisgivenbytheintegrationoverthewholevolumeofthematerial.Thus,thenumericalsolutionofthechargeexcitationprocessisobtained,throughwhichthetotalamountofexcitationchargewhenthelaserinducesSEUcanbecalculated.Thesimulationresultsshowthattherelationshipbetweenlaserenergyandthetotalexcitationchargeisnonlinear,i.e.,there is a nonlinear correspondence between laser energy and the linear energy transport of particles,which isconsistentwiththeexperimentalresults.Keywords：pulsedlaser,two-electronresonanceabsorptionmodel,thermalspikemodel,singleeventeffect随着激光技术的发展，脉冲激光工具在辐射防护领域的应用不断扩展，尤其是在半导体器件辐照损伤效应的敏感区定位、电路响应机制研究中，皮秒（picosecond，ps）级乃至飞秒（femtosecond,fs）级脉冲激光具有经济、便捷、参数可调的优势，且可以得到粒子实验难以获得的时间、空间信息，因而得到广泛应用1-4。*收稿日期：2022-11-06；修订日期：2023-07-19基金项目：国防科技重点实验室基金项目(142910190110)；甘肃省科技重大专项(22ZD6GA011)联系方式：秦可勉，。通信作者：彭海波，。第35卷第9期强激光与粒子束Vol.35，No.92023年9月HIGHPOWERLASERANDPARTICLEBEAMSSep.，2023096002-11965 年，Habing 等人5发现短脉冲激光可以与半导体材料相互作用，产生高水平的电离，提出可以用短脉冲激光模拟强伽马射线对半导体造成的影响。1987 年，Bucher 等人6-7利用 ps 脉冲激光在电路中诱发出单粒子翻转（SEU）效应，说明在辐照效应研究方面激光与重离子具有一定的等效性，但激光能量与粒子的线性能量传输（LET）之间的对应关系还有待研究8-9。而在激光与半导体材料相互作用的物理机制方面，目前主流观点是单光子或双光子吸收，即半导体材料中的电子吸收单个或同时吸收两个光子入射带来的能量，从而跃迁至导带成为自由电子10-12。本文基于对材料的激光吸收系数变化的认识，提出了双电子共振吸收模型，解释了激光与半导体材料相互作用的物理机制，自然地得到了光子的非线性吸收效应，即低掺杂水平下吸收系数随温度、自由电子数密度增加而增加，并基于该模型计算出了脉冲激光与半导体材料相互作用时激光能量与激发电荷量之间的对应关系，从而得到了激光能量的等效 LET 曲线。模拟结果与实验结果具有良好的一致性11。1双电子共振吸收模型1.1理论模型激光与半导体材料相互作用时，光子与原子核的直接相互作用可以忽略，同时由于原子内壳层的电子能量高，无法满足能量守恒，同样可以忽略，所以该过程主要是单个光子与材料中的外壳层电子相互作用的过程。由于周期性势场的存在，半导体材料外壳层的电子分为导带电子和价带电子，如不考虑掺杂，那么热平衡状态下的电子态密度遵循费米狄拉克分布13。激光激发电子电离的过程也即材料中的价带电子吸收光子能量跃迁到导带的过程。双电子共振吸收模型中，当单个光子能量足够大时，价带电子吸收一个光子的能量就可以跃迁至导带，在材料中激发出一个电子空穴对，此为线性吸收过程；当单个光子能量不足以使价带中的电子跨越禁带跃迁至导带时，在价带电子吸收光子能量的同时，导带中存在某个较高能级的电子退激至较低能级，释放出能量，这部分能量与光子能量一同被价带电子吸收，使其跃迁至导带，激发出一个电子空穴对。因为导带中高能级的电子是因材料吸收光子能量后自然激发得到的，其能量也是来源于光子，故而该过程为非线性过程。Eg如图 1 所示，双电子共振吸收过程中，激光的光子与导带电子、价带电子共同作用，其中为禁带宽度。图 1 中的实心圆点代表电子，空心圆点仅代表位置。价带 1 号电子吸收光子能量 h 和导带中高能态电子退激的能量 Ea，由图中的 1 位置跃迁至 1位置，生成一个电子空穴对；而导带中高能态的电子退激，由 2 位置退激发至 2位置。该过程中的能量关系式为Eg=Ea+h（1）根据式（1）可知，双电子共振吸收的发生要求导带中存在高能态的电子，要能够退激释放出足够的能量填补价带电子跃迁所需能量与入射光子能量的差额，因而：（1）激光波长越短，激光能量越大，所需要的导带电子能级越低，满足条件的导带电子越多，共振吸收发生的概率越大，即材料对激光能量的吸收系数越大；（2）半导体材料中电子的能态分布受温度影响，温度越高，高能态的自由电子越多，共振吸收发生的概率越大，吸收系数越大；（3）掺杂会引入大量自由电子，直接改变材料中的电子能级分布，增大共振吸收发生的概率，提高吸收系数。在本征半导体材料中，导带中的电子主要分布在导带底附近，双电子共振吸收发生概率并不大。而在材料吸收光子的过程中，导带中的自由电子数增加，高能态电子数增加，发生双电子共振吸收的概率增大，材料吸收到更多的光子。这是一个正反馈机制。文献 14-15 研究了波长、掺杂数密度对吸收系数的影响，与双电子共振吸收过程推出的定性结论一致。1.2吸收系数随电子温度和掺杂数密度的变化本征半导体材料中的电子价态分布遵循费米狄拉克分布，与温度有关。由此可以得出自由电荷数密度与温度的关系式16ne=Ncexp(Egk0Te),Nc=2(2k0Te)32(mema)34h3（2）hvEgEg=hv+Ea1122EaFig.1Schematicdiagramoftheprincipleoftwo-electronresonanceabsorption图1双电子共振吸收原理示意图强激光与粒子束096002-2neNcEgk0Temema式中：为自由电子/空穴数密度；为导带的有效状态密度；为禁带宽度；为玻耳兹曼常数；为电子温度；、分别为电子、空穴的有效质量；h 为普朗克常数。通常情况下，材料的晶格温度和电子温度是相同的，因此在费米狄拉克推导时没有特殊说明电子温度和晶格温度。当激光入射时，电子温度会迅速升高，在准热平衡条件下，电子温度会远远高于晶格温度，而费米狄拉克分布描述的是电子态密度，因此，在此处使用电子温度代替费米狄拉克分布计算式中的温度。激光在空间上的传播遵循比尔定律，即E(z)=E0ez（3）E0E(z)式中：为激光入射能量，为传播方向上 z 坐标处的激光能量，为吸收系数。为得到吸收系数的计算式，我们根据激光波长、温度、自由电荷数密度这三者与吸收系数的定性关系，借用激光在等离子体中的传播公式13，可得到当激光圆频率 远大于电子与中性粒子的碰撞频率 c时的吸收系数=2c22pk0c2p（4）2pc2p 2pe=nee2/me02peme式中：为激光频率；c 为光速；为等离子体频率，为电子与中性粒子的碰撞频率；，这里为等离子体中的电子振荡频率，e、分别为电子的电量和质量，0为真空介电常数。Tec=ATe激光圆频率由激光波长易得，电子与中性粒子的碰撞频率 c的计算则较为复杂，电子与中性粒子的碰撞主要分为弹性碰撞、电离碰撞和激发碰撞三种，电子与中性粒子的碰撞频率的计算需要分别计算出这三种碰撞的碰撞截面。为简化模型，我们根据文献 17-18中最终表达式中 c和电子温度的线性关系，设，这里 A 为常数，其值可以通过 300K 下 1064nm 的激光入射本征硅材料时吸收系数为 0.00143m1这一数据点定出。将上述所有参数的数值代入式（4），可以得到吸收系数=2cme02nee2me0Ak0Tenee2（5）ne公式（5）中的电子数密度并没有写成式（2）中的计算式，是因为式（2）中，的表达式仅在本征条件下成立，而在应用背景下，半导体器件中存在多种掺杂，自由电荷除本征激发外还受掺杂数密度影响。在考虑本征激发的同时，将不同的电子掺杂数密度作为基底代入（5）中的自由电荷量，由此得到波长为 1064nm 的激光入射不同掺杂数密度的 Si 材料中吸收系数随电子温度的变化，如图 2 所示。曲线分别表示本征硅（掺杂数密度为 0）和掺杂数密度分别为 1012、1014、1016、1018cm3时吸收系数随电子温度的变化关系。图中各个曲线的变化趋势一致，吸收系数随电子温度增大而增大。不同的掺杂数密度曲线会在不同的高温下与本征硅曲线“汇合”。这是由于高温条件下，本征激发的自由电子数密度显著升高，且远远高于掺杂导致自由电子数密度，吸收系数因此变得相近。但各曲线的初值明显不同：在初始温度 300K 下，激光在本征硅材料中的吸收系数为 0.00143m1，而掺杂数密度分别为 1012、1014、1016、1018cm3时，300K 下的吸收系数分别为 0.166、16.45、1645、164592m1。这说明吸收系数会随自由电子数密度增加而增加，还说明了在温度低于 700K 情况下，半导体材料中的杂质掺杂数密度会对吸收系数产生极大影响。通过借用激光在等离子体中的传播公式（4），并根据实验数据给定系数，得到了半导体材料对激光的吸收系数随温度、自由电荷数密度变化的关系式，即公式（5）。该式符合双电子共振吸收模型的推论。接下来将基于该式进行模拟。2基于双电子共振吸收模型的模拟结果2.1计算模型将材料的电子和晶格分成两个体系看待19。现行实验条件下，激光入射的脉宽可以达到 ps 量级或 fs 量级。材料中的电子吸收光子的能量，根据双电子共振吸收模型可以推出导带中的自由电子数会增加，而费米狄拉克分3006009001 2001103111031106/m1Te/Kintrinsic Si11012 cm311014 cm311016 cm311018 cm3Fig.2Relationshipbetweenabsorptioncoefficientandelectrontemperaturewithdifferentdopingconcentrations图2不同掺杂数密度下吸收系数与电子温度的关系秦可勉，等：激光与半导体材料相互作用的双电子共振吸收模型096002-3布要求电子热平衡，根据半导体材料的热学参数20-21计算得知，100nm 尺度、温差小于 10K 情况下，本征硅中电子热平衡的时间尺度在 fs 量级，所以可以在一定尺度下使用费米狄拉克分布将电子温度与自由电子数联系起来。在吸收光子激发电子-电子热平衡的过程中，电子与晶格之间还会发生换热，本征硅中，温差在 100K 量级的电子-晶格热平衡时间为 10100fs 量级。电子传递给晶格的能量对激发电子具有负面影响，晶格体系得到能量也会发生热平衡过程，但对激发电子无贡献，只会使晶格温度升高，影响电子-晶格间的换热19。我们用热扩散方程来描述该过程，即ceTet=(KeTe)g(TeTa)+AecaTat=(KaTa)g(TaTe)+Aa（6）式中：Ta晶格的温度；ce和 ca是电子和晶格的比热容；g 是电子和晶格之间的耦合系数；Ke和 Ka是电子和晶格的热导率；Ae和 Aa是电子和晶格中沉积的能量。式（6）的两个方程形式相似，等式左边为温度的时变项，等式右边的第一项为电子间/晶格间传热项，第二项为电子和晶格间传热项，第三项为热源项，激光入射情况下仅考虑电子的外界能量输入，因此描述晶格的方程中 Aa项的值为 0。根据式（6）可以计算出模型中的温度场分布，而基于温度场分布，可以通过费米狄拉克分布计算出自由电荷数密度的分布，进而可以通过积分得到总的激发电荷量。我们模拟了 2m 厚度的半导体材料中的电荷激发情况，模拟中使用的激光参数列于表 112。表1模拟中使用的激光参数Table1Laserparametersusedinthesimulationwavelength/nmpulsewidth/pslaserenergy/pJspotdiameter/mabsorptioncoefficient(intrinsicsilicon)/m11064255231.60.00143需要说明的是，因为本征硅情况下，在吸收光子-电荷激发过程中，吸收系数的初值太小，厚度 2m 的半导体材料能吸收的激光能量约占输入能量的 0.28%，因而在模拟中，不可能在有限的脉宽时间内激发出足够的电荷量。考虑到实际情况，我们将材料中的掺杂数密度取为 1014cm3，此时，吸收系数的初值为 16.45m1，吸收能量占比为 100%。在模拟过程中，我们使用费米狄拉克分布，基于温度场计算自由电荷数密度分布。2.2关于激光等效 LET 的模拟结果模拟中忽略激光在焦平面上的高斯分布，将激光能量视为均匀注入，从而将模型降至一维。523pJ 的激光注入掺杂数密度为 1014cm3的硅材料后，硅材料中的电子和晶格温度场的时空分布如图 3 所示。00.51.01.52.05152535depth/mtime/ps300.0800.0temperature/Ktemperature/K00.51.01.52.05152535depth/mtime/ps300.0315.0330.0345.0360.0375.0(a)electronic temperature(b)lattice temperature1 300.0Fig.3Imagesofspatiotemporalevolutionoftemperature图3温度的时空演化图像图 3 是电子和晶格的时空分布，时间尺度为 35ps，空间尺度为 2m。从中我们可以很明显地看出：电子温度和晶格温度存在差异，在电子温度达到 1000K 以上时，晶格温度不足 400K；电子温度在有激光注入时不断增加，在激光脉冲结束后迅速降低。激发电荷总量 Q 随时间的变化关系如图 4 所示，Q 值在 25ps 激光脉冲结束时达到峰值 0.77pC。对于硅材料，每沉积 3.6eV的能量可激发出一对电子空穴对22。使用同样的方法，我们计算了不同激光能量下的峰值激发电荷强激光与粒子束096002-4总量，通过激发电荷量将激光能量与粒子线性能量传输（LET）进行等效，换算公式为YLETe=EiQHe（7）YLETe式中：为激光的等效线性能量传输；Ei为每激发出一对电子空穴对所需沉积的能量，在本文中为 3.6eV；Q 为激光入射的激发电荷总量，H 为模型高度，为材料密度。通过模拟计算具有相同脉冲宽度的不同能量激光入射硅材料后所激发的对应电荷总量，由此得到的激光能量与其等效线性能量传输之间的关系如图 5 所示。YLETe通过将对应入射激光的能量及其所激发的电荷总量代入式（7），从而用入射激光能量来替换式（7）中的激发电荷量，进而给出激光能量与之间的对应关系及拟合结果，拟合公式为YLETe=6.45104E2exp(808/E)（8）式中：E 是激光能量，单位为 pJ。式（8）中二次项代表着非线性吸收的贡献，指数项代表随着激光能量 E 增加，电子温度增高，产生的自由电子会呈指数增加。其结果如图 5 所示。基于 TERA 模拟给出的结果与韩建伟等人的非线性对应关系结论11一致。2.3激光激发电荷量的温度效应选取不同的环境温度，将不同环境温度下模拟得到的激光能量与 LET 的等效对应关系代入 Weibull 方程，得到不同温度下激光能量与单粒子效应截面(SEU)的对应关系，如图 6 所示。从中可以看出，随着环境温度的升高，激光诱发单粒子效应的能量阈值逐渐降低，但整体变化不大。其原因是温度增加导致平均电离能减少，相同阈值电荷条件下，阈值能量随着平均电离能增加而减少。我们采用更低的掺杂数密度（1011cm3），再次模拟计算，得到结果如图 7 所示。图 7 中同样存在激光诱发单粒子效应的能量阈值随环境温度升高而逐渐降低的现象，但此时几个不同温度下的阈值差异明显，这说明器件的掺010203000.30.60.9Q/pCtime/ps25(25 ps,0.77 pC）Fig.4Variationoftotalexcitedchargewithtime图4激发电荷总量随时间的变化2004006008001 000010020030000246simulated pointsfitting curveQE/pJYLETe/(MeVcm2mg1)Q/pCFig.5Relationshipbetweenequivalentlinearenergytransfer，excitedchargeandlaserenergy图5等效线性能量传输及电荷量与激光能量的关系450500550600650700110911081107SEU/(cm2bit1)E/pJ250 K300 K350 KFig.6CorrespondingrelationshipbetweenlaserenergyandSEUcrosssectionatdifferenttemperatureswhenthedopingconcentrationis1014cm3图6掺杂数密度为 1014cm3时，不同温度下激光能量与单粒子效应截面的对应关系4006008001 0001 2001 400110911081107SEU/(cm2bit1)E/pJ250 K300 K350 KFig.7CorrespondingrelationshipbetweenlaserenergyandSEUcrosssectionatdifferenttemperatureswhenthedopingconcentrationis1011cm3图7掺杂数密度为 1011cm3时，不同温度下激光能量与单粒子效应截面的对应关系秦可勉，等：激光与半导体材料相互作用的双电子共振吸收模型096002-5杂数密度会影响器件的辐照效应阈值，对掺杂数密度较高（大于 1014cm3）的器件而言，温度影响较小。不同掺杂数密度下阈值的温度效应趋势相同，但是低掺杂的器件温度效应更明显。这是因为低掺杂时会有两种效应：（1）温度升高，平均电离能减少，相同阈值电量条件下，导致激光的阈值减少；（2）温度升高，低掺杂器件中（当掺杂数密度低于 1015cm3时16）自由电子数密度会显著增加，吸收系数增加，激光能量能被更有效吸收，因此需要阈值能量减少。这两个效应是协同作用，产生正反馈，因此低掺杂的器件中温度效应更明显。对比图 6、图 7 可知，在同一掺杂数密度下，温度对激光激发电荷量具有不可忽略的影响，是标定激光能量等效 LET 时需要考虑的重要参数。3结论文章提出了半导体材料吸收光子激发自由电荷的双电子共振吸收模型，指出电子跨越禁带所需能量与光子能量的缺额来源于高能态电子的退激，并基于该模型进行了理论展开和模拟计算，得到了环境温度和材料的掺杂数密度对电荷激发过程的影响：环境温度越高、材料的掺杂数密度越高，材料对激光能量的吸收系数就越大，使得总激发电荷越多。在忽略电荷收集过程中的折损情况下，根据模拟得到了激光能量的等效粒子线性能量传输曲线，并通过拟合得到了曲线的表达式。该曲线是非线性的。本文提出的理论模型与模拟结果自洽，且与韩建伟等人11的实验结论保持一致。本文模拟结果表明，波长、脉宽、光斑尺寸等参数不同的激光，照射到器件尺寸、环境温度、掺杂数密度等参数不同的器件上时，激光能量与等效粒子线性能量传输进行的对应关系各不相同。进行实验研究时应将激光的脉宽参数、器件的尺寸、掺杂等参数纳入考量。本文中的模拟因为缺乏详细的器件参数，只能给出激光能量与等效粒子线性能量传输曲线是非线性对应关系等定性的结论，定量的实用性结论有待进一步研究。参考文献：BuchnerSP,MillerF,PougetV,etal.Pulsed-lasertestingforsingle-eventeffectsinvestigationsJ.IEEETransactionsonNuclearScience,2013,60（3）:1852-1875.1HalesJM,KhachatrianA,BuchnerS,etal.Newapproachforpulsed-lasertestingthatmimicsheavy-ionchargedepositionprofilesJ.IEEETransactionsonNuclearScience,2020,67（1）:81-90.2Hales J M,Khachatrian A,Buchner S,et al.Mapping the spatial dependence of charge-collection efficiency in semiconductor devices using 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