%5E%2894%2C95%29Sr快化分离方法的研究.pdf

第 卷 第期核化学与放射化学V o l N o 年月J o u r n a l o f N u c l e a r a n d R a d i o c h e m i s t r yA u g 收稿日期:;修订日期:通信联系人:丁有钱,S r快化分离方法的研究崔春盛,丁有钱,王秀凤,白龙,周子钧中国原子能科学研究院 放射化学研究所,北京 摘要:为精确测量,S r的衰变数据,需制备出高活度、高纯度的,S r样品.为去除或降低裂变产物体系中放射性S r的其他同位素,在分析相关衰变链的各核素的累积产额和半衰期基础上采用了“短照快分”的分离模式,并以P 萃取色层快速提取和S r S p e c萃取色层快速纯化相结合为手段,建立了快速分离,S r的化学流程,研制了模块化快速化学分离装置.总操作时间不超过 s,验证整个流程的化学回收率为,对主要干扰核素的去污因子均可达 以上,满足衰变数据测量的要求.关键词:S r;S r;快化分离装置;萃取色层法中图分类号:O 文献标志码:A文章编号:()d o i:/h h x Y X R a p i dS e p a r a t i o no f,S rC U IC h u n s h e n g,D I NGY o u q i a n,WANGX i u f e n g,B A IL o n g,Z HOUZ i j u nC h i n a I n s t i t u t eo fA t o m i cE n e r g y,P O B o x (),B e i j i n g ,C h i n aA b s t r a c t:I no r d e r t oa c c u r a t e l ym e a s u r e t h ed e c a yd a t ao f,S r,i t i sn e c e s s a r yt op r e p a r e,S r s a m p l e sw i t hh i g ha c t i v i t ya n dh i g hp u r i t y T or e m o v eo r r e d u c eo t h e r r a d i o a c t i v e i s o t o p e so fs t r o n t i u mi nt h ef i s s i o np r o d u c ts y s t e m,b a s e do nt h ea n a l y s i so ft h ec u m u l a t i v ey i e l da n dh a l f l i f eo f e a c hn u c l i d e i nt h e r e l e v a n td e c a yc h a i n,t h e s e p a r a t i o nm o d eo f“S h o r t t i m e i r r a d i a t i o na n dr a p i ds e p a r a t i o n”i sa d o p t e d,a n dt h ec h e m i c a lp r o c e s s f o rr a p i ds e p a r a t i o no f,S r i se s t a b l i s h e db yc o m b i n i n gt h e r a p i de x t r a c t i o no fP e x t r a c t i o nc h r o m a t o g r a p h yw i t ht h er a p i dp u r i f i c a t i o no fS r S p e ce x t r a c t i o nc h r o m a t o g r a p h y,a m o d u l a rr a p i dc h e m i c a l s e p a r a t i o nd e v i c ei sd e v e l o p e d T h et o t a lo p e r a t i o nt i m eo ft h ed e v i c ei sn om o r et h a n s,t h ec h e m i c a l r e c o v e r yr a t e i s,a n dt h ed e c o n t a m i n a t i o nf a c t o rf o rt h em a i ni n t e r f e r i n gn u c l i d e sc a nr e a c h m o r et h a n,m e e t i n gt h er e q u i r e m e n t so fd e c a y d a t am e a s u r e m e n t K e yw o r d s:S r;S r;r a p i ds e p a r a t i o nd e v i c e;e x t r a c t i o nc h r o m a t o g r a p h i c,S r是核裂变早期快速测量的重要监测核素,但其衰变数据(如半衰期)文献值差异较大,在 年的报道中,S r的半衰期数据范围为 s ,S r的半衰期数据范围为 s ,.为精确测量,S r的衰变数据,须先制备出高活度、高丰度的,S r样品.,S r是丰中子核素,只能从新的裂变产物中分离制备.但由于,S r的半衰期极短,新生的裂变产物体系组成又十分复杂,S r的制备十分困难.N o r r i s等利用氢氧化钇沉淀法分离S r和Y之后通过,Y的独立产额计算了,S r的半衰期,避免了直接制备,S r样品.但由于氢氧化钇沉淀中存在左右的S r无法去除,校正时引入了更多误差,这种 方 法 测 得 的 半 衰 期 等 数 据 精 度 不 高.T a m a i等及K i s o等 利用快速纸上电泳法从裂变产物中分离制备了,S r样品并采用直接测定法获得了半衰期和分支比等核数据.但纸上电泳法操作较为繁琐,对色层纸进行剪取操作时人员受照剂量大,分离速率比较慢,因此制得的样品活度较低,测量结果有较大误差.G r a p e n g i e s s e r、E n g l e r、O k a n o等,使用在线 同位素分离装置分离得到了,S r样品.但在线同位素分离装置需较长时间收集才能得到足够量的样品.为此,本工作拟提出采用快速色层柱分离的方法分离制备高丰度、高比活度的,S r,并研制一套快化分离装置.技术路线与时间选择,S r是丰中子短寿命核素,通常从 U新生的裂变产物中分离获得.未裂变的U和产物中的其他元素可以通过化学分离去除,而S r同位素有着相同的化学性质,不能通过化学方法分离,因此直接从裂变产物中提取,S r,产品中不可避免地存在同位素干扰.裂变产物中会对,S r产生干扰的S r同位素主要是,S r,其他的放射性S r同位素要么会在分离前衰变殆尽(如,S r),要么半衰期远远高于,S r,生成的活度极低(如,S r),将,S r的半衰期和产额数据列入表.图是质量数(A)为、的核素衰变链.由图可知:,S r的母体半衰期极短,很快就会衰变为S r,因此目标核素不能采取“两步法”或“三步法”等方法从母体通过化表裂变产物中S r的放射性同位素 T a b l eR a d i o a c t i v e i s o t o p eo fS r i nf i s s i o np r o d u c t 核素热中子诱发 U裂变的累积产额/独立产额/半衰期 S r ()h S r ()h S r ()m i n S r ()s S r ()s学性质差异进行分离.图A 、的核素衰变链F i g D e c a yc h a i n so fA ,在脉冲堆辐照含m g U的硝酸铀酰液体靶,取中子注量率为 /(c ms),U的反应截面为 b,R b的累积产额分别取 、,S r的独立产额分别取 、.活度按照式()进行计算.AN (Y(eT)et(eT)etY(eT)et)()式中:A为核素的活度,B q;为中子注量率,c ms;Y和Y分别为核素母体的累积产额和核素的独立产额;为靶核的反应截面,b,b m;和分别为核素母体和核素的衰变常数,s;T为辐照时长,s;t为冷却时长,s;N为靶核的原子数.,S r与,S r的活度比与辐照时长的关系曲线示于图.由图可知,S r和 S r对,S r的活度比均随辐照时长的增加而下降,这是由于 S r和 S r的半衰期明显小于其他同位素.因此,在保证样品中,S r有足够活度的前提下,应选择尽可能 短 的 辐 照 时 间,这 样 才 能 降 低 样 品 中,S r与目标核素,S r的活度比,减少它们对测量的干扰.从图可以看出,S r的母体,R b半衰期非常短,且,S r的独立产额非常高,大量,S r由衰变直接产生而非由,R b衰变而来,因此在辐照结束后的短时间内,产物中就有大量的,S r.相比之下,S r的母体半衰期较长,独立产额也比较低,因此辐照结束后的短时间内在产物中含量 较 少,随 着 冷 却 时 间 增 加 才 慢 慢 上 升.由于这些特点,辐照后的样品越早进行S r R b分第期崔春盛等:,S r快化分离方法的研究离,得到的样品中,S r的活度比就越高.图为使用式()分别计算不同的S r R b分离时间下,S r与 S r的活度比,可以看出,越早进行S r R b分离,对,S r与 S r的活度比越有利,这与前面的分析相符合.综上,为确保分离后的,S r样品中,S r的相对活度尽可能小,应在保证样品有足够的绝对活度的基础上,尽可能选择短的辐照时间,即“短照”,并在辐照后尽快分离,分离耗时越短越好,即“快分”,由此确定了“短照快分”的分离原则.(a):A(S r)/A(S r),A(S r)/A(S r),A(S r)/A(S r);(b):A(S r)/A(S r),A(S r)/A(S r),A(S r)/A(S r)图 S r(a)、S r(b)与,S r的活度比随辐照时长的变化F i g A c t i v i t yr a t i oo f S r(a),S r(b)a n d,S rv s i r r a d i a t i o nt i m e图不同分离时间下 S r(a)、S r(b)与 S r的活度比随冷却时长的变化F i g A c t i v i t yr a t i oo f S r(a),S r(b)a n d S rv s c o o l i n gt i m ea td i f f e r e n t s e p a r a t i o nt i m e化学分离流程从裂变产物体系中分离,S r时,除了需要降低,S r的活度比,还应重点考虑 Y、,R u、T e、I、L a、C e、P r、N d等核素的去污,因为这些核素的部分射线能量与,S r的相近,会干扰测量.另外,U元素是辐照后样品中占绝大多数的基体,Y是S r的衰变子体,B a与S r的化学性质极为接近,这些元素也要纳入考虑.因此,需要选择快速的化学分离方法,实现S r与U、Y、B a、R u、T e、I、L a、C e、P r、N d等元素的分离,去污因子需要达到 以上,以保证不会影响,S r的测量.方法主要包括两部分.第一部分主要是从含有大量U基体的裂变产物体系中快速地分离出S r,优先保证分离的速度和收率,去除样品中的U和大部分杂质,为下一步的纯化打好基础.根据这些要求,选择使用P 树脂柱萃取色层法;第二部分主要在于将第一步分离后得到的样品进行进一步的纯化,从而快速得到高丰度、高纯度的,S r样品.这一步的关键在于选择性,因此选择使用S r S p e c树脂萃取色层法 .由此设计实验确定分离条件.试剂和仪器硝酸(优级纯)、硝酸锶(分析纯),国药集团核化学与放射化学