第37卷第4期高校化学工程学报No.4Vol.372023年8月JournalofChemicalEngineeringofChineseUniversitiesAug.2023文章编号：1003-9015(2023)04-0581-10Pd/HKUST-1催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯杨瀚森1,王志苗1,付增杰1,王雪芳2,薛伟1(1.河北工业大学化工学院,河北省绿色化工与高效节能重点实验室,天津300130;2.石家庄铁道大学经济管理学院,河北石家庄050043)摘要：采用溶剂热-热回流两步法制备了金属有机框架材料负载Pd催化剂(Pd/HKUST-1)，对催化剂进行表征，考察了其催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯(DPC)反应性能及稳定性。结果表明：Pd物种在HKUST-1载体上的分散性好，平均粒径为2.3nm；当Pd、苯酚的物质的量比n(Pd)/n(BP)为1/425时，在100℃反应8h，苯酚转化率为53.8%，DPC选择性为71.3%；回收Pd/HKUST-1再次使用时催化性能降低，主要是由于Pd物种流失造成的。Pd/HKUST-1具有较大的比表面积，一方面增大了反应物分子的内扩散阻力，降低了生成DPC的可能性，导致其选择性较低；另一方面，在反应中流失的Pd组分可再次沉积在催化剂表面，因此Pd/HKUST-1具有一定的稳定性。关键词：碳酸二苯酯；氧化羰基化；金属有机框架材料；负载催化剂中图分类号：TQ465.92文献标志码：ADOI：10.3969/j.issn.1003-9015.2023.04.009OxidativecarbonylationofphenoltodiphenylcarbonatecatalyzedbyPd/HKUST-1YANGHansen1,WANGZhimiao1,FUZengjie1,WANGXuefang2,XUEWei1(1.HebeiProvincialKeyLaboratoryofGreenChemicalTechnologyandHighEfficientEnergySaving,SchoolofChemicalEngineeringandTechnology,HebeiUniversityofTechnology,Tianjin300130,China;2.SchoolofEconomicsandManagement,ShijiazhuangTiedaoUniversity,Shijiazhuang050043,China)Abstract:Ametal-organicframeworksupportedPdcatalyst(Pd/HKUST-1)waspreparedbysolvothermicandthermalrefluxmethod.Thecatalystwascharacterizedanditscatalyticperformanceandstabilityfortheoxidationandcarbonylationofphenolintodiphenylcarbonate(DPC)wereinvestigated.TheresultsshowedthattheactivePdspecieswerehighlydispersedonHKUST-1withanaverageparticlesizeof2.3nm.WhenPd/phenolwas1/425(molarratio),53.8%phenolconversionwith71.3%DPCselectivitywasobtainedat100℃for8h.ThecatalyticactivityofPd/HKUST-1reducedwhenreusedduetothelossofPdduringthereaction.Pd/HKUST-1haslargespecific...
