城市快速路近路区域冬季碳气溶胶的分布特征与来源解析.pdf

收稿日期:基金项目:国家自然科学基金地区项目()作者简介:黄虹()女教授博士研究方向为大气环境 通信作者:邹长伟()男副教授博士研究方向为大气环境与环境管理:.黄虹周星明潘志卫等.城市快速路近路区域冬季碳气溶胶的分布特征与来源解析.南昌大学学报(工科版)():.()():.城市快速路近路区域冬季碳气溶胶的分布特征与来源解析黄虹周星明潘志卫徐唱邹长伟(南昌大学.鄱阳湖环境与资源利用教育部重点实验室江西 南昌 资源与环境学院江西 南昌)摘要:年 月 日在枫生快速近路区域在距离快速路不同水平距离设置 个采样点距离快速路同一水平距离不同垂直高度设置 个采样点采集.样品采用碳分析仪测定有机碳()和元素碳()讨论分析碳气溶胶的分布特征运用主成分分析法对.的来源进行解析 结果表明:采样期间枫生快速近路区域大气.中 和 的质量浓度为.、.比南昌非快速路旁区域的、质量浓度高反映机动车尾气对.中碳组分的贡献距快速路不同水平距离 个采样点的.中、的质量浓度随着与快速路水平距离的增加呈递减趋势距快速路同一水平距离不同垂直高度 个采样点的.中 在不同高度采样点呈“”型分布特征而 随着高度上升质量浓度逐渐降低垂直方向上.中 组分的质量浓度并没有随着高度的上升呈现单一渐减的趋势反映 的分布不仅受一次排放影响同时受气象条件和二次生成的影响 主成分分析源解析结果显示研究区域.的主要来源为汽油、柴油车尾气(.)、煤炭/生物质燃烧混合源(.)和特定柴油车排放源(.)受机动车尾气(.)排放影响大关键词:碳气溶胶有机碳元素碳中图分类号:文献标志码:文章编号:()(.):.()().().第 卷第 期 年 月 南昌大学学报(工科版)().(.)/(.)(.).(.).:近些年来由于机动车数量的迅速增长机动车尾气成为空气污染的重要来源之一尤其在城市区域城市空气污染逐渐从煤烟型污染转变为混合型或机动车型污染 随着全国快速公路里程和车流量的不断增加许多城市因城区拓展和出行需求在外环布设或在市区贯穿若干快速路快速路对城市空气质量的影响值得重视.是指空气动力学当量直径小于.的颗粒物粒径小质量轻数量多在空气中滞留时间长可通过人体呼吸道进入肺泡增加呼吸系统、心血管系统以及癌症的发病率危害人体健康 碳组分是.的重要化学组分城市区域大气.的碳组分主要包括有机碳()和元素碳()、对大气能见度的降低、气候的改变和人体健康的危害等有直接或间接的影响 有研究表明公路近路区域.质量浓度平均值明显高于较远区域其中车辆排放是.的主要来源之一 等研究发现靠近洲际路的采样点 和 的 质量浓度(.、.)和 质量浓度(.、.)均高于远距离采样点 和 的 质量浓度(.、.)和 质量浓度(.、.)另有研究指出近地层随着离地高度的增加.质量浓度有逐渐减小的趋势 快速路作为城市重要的交通枢纽完善了城市内部交通与市际交通的有序衔接承载着大量汽油型和柴油型机动车燃油燃烧产生的机动车尾气和车辆行驶引起的扬尘都将加剧附近区域空气污染问题当前对于快速路近路区域大气.中、及 个碳组分含量在水平及垂直方向上分布特征的研究极为少见开展相关研究对快速路近路区域.的分布评价与污染防控具有重要意义 本研究以枫生快速南昌大学前湖校区段近路区域大气.为主要研究对象通过对快速路近路区域大气.质量浓度以及.中 和 含量的监测在距离该快速路段不同水平距离位置处和同一水平距离不同垂直高度位置处设置若干个采样点讨论分析快速路近路区域.中、在不同水平距离和不同垂直高度上的分布特征分析碳气溶胶污染物的组成及来源为科学防控快速路近路区域碳气溶胶的污染提供科学依据 研究方法.采样点枫生快速是南昌市一条地方加密横线高速路是南昌西大门、北大门到市区的必经之路该快速路是出入南昌城区的主要通行道路是南昌市的重要交通枢纽 枫生快速南昌大学前湖校区路段的车流量大且稳定本研究以南昌大学前湖校区为主要研究区域区域北邻枫生快速路 采样期间研究区域的气象条件(表)记录显示主导风向是北风/东北风枫生快速路与南昌大学前湖校区的位置显示采样区域是枫生快速路下风向主要受影响的区域 在区域内距快速路不同水平距离位置处设置 个采样点这 个采样点离地高度一致(距地面垂直高 )距离枫生快速路由近至远分别为:(距快速路)、(距快速路 )、(距快速路 )、(距快速路 )在区域内距路同一水平距离(距快速路水平 )按不同垂直高度设置 个采样点离地由低到高分别为:(距地面垂直.)、(距地面垂直 )、(距地面垂直.)、(距地面垂直 )、(距地面垂直.)图 为各采样点分布示意图图 采样点分布示意图.样品采集 年 月 日在研究区域内开展了南昌大学学报(工科版)年.的样品采样采样期间气象条件如表 .样品的采集采用 大气采样器采样滤膜为石英纤维滤膜采样流量为 每 采集一个.样品每次采样结束后取出采样滤膜、放置新滤膜之后采集新的样品共采集 个样品和 张空白对照膜 空白对照膜的采集是在采样旁放置经过相同处理的采样滤膜但并不经采样器采集本次测量数据全部经过空白校正采样过程中的质量控制:)在采样之前对仪器进行检查以及流量校准保证采样过程中仪器正常运行每次采样前都清洗切割头以及滤膜托板)确保使用的滤膜完整无缺且去除膜本底杂质)滤膜称量过程中每个膜平行称 次)滤膜在取放过程中使用处理干净的镊子滤膜壳确保已清洗处理干净表 采样期间气象条件.日期平均温度/风向相对湿度/压强/.北风 级.北风 级.东风 级.南风 级.南风 级.北风 级.东北风 级.样品分析.的质量浓度采用重量法采用精度为十万分之一的天平()对预处理后的石英滤膜在采样前、后称重.中碳组分的分析测定采用多波段热/光碳分析仪()应用热光反射法()对样品中的、进行定量分析 在采样滤膜上截取.小圆片送入碳分析仪样品槽中 采用 逐级升温程序样品在纯氦环境中分别于 ()、()、()、()热解有机碳随后在/(、)环境下继续升温于 ()、()、()氧化元素碳 条件下灼烧得到的 中部分元素碳是由有机碳热解转化而成该部分有机碳定义为聚合有机碳()通过 波长的氦氖激光源光度计核算其量()()()()()()()()()()().枫生快速南昌大学前湖校区段近路区域车流量分析枫生快速南昌大学前湖校区段车流量(表):双向(南向北)(北向南)年 月 日车流总量为 辆大货车车流量为 辆 月 日车流量为 辆大货车车流量为 辆其中早高峰:车流量达到 辆每分钟车流量为 辆表 枫生快速南昌大学前湖校区段车流量统计.单位:辆日期南向北车流总量北向南车流总量南向北大货车车流总量北向南大货车车流总量 一周总数 结果与讨论.城市快速路近路区域、的分布.中 和 的质量浓度采样期间.中、组分的质量浓度见表 环境空气质量标准()中.日均质量浓度二级限值为 本研究采集 个有效.样品.日均质量浓度为.表明高速公路近路区域细颗粒物污染较为严重 研究区域内大气.中 和 的质量浓度范围分别为.、.在.中的占比为.在.中的占比为.反映、是区域大气.中重要的化学组分 郑权等于 年秋季在南昌市 个采样点的 个.样品中发现 和 的质量浓度范围为.、.在.中的占比为.在.中的占比为.与之相比本研究区域.中 和 质量浓度略高反映交通源对快速路近路区域.中 和 的含量增加产生影响第 期 黄虹等:城市快速路近路区域冬季碳气溶胶的分布特征与来源解析表 研究区域.中、的分布.采样点(.)/()()/()()/()()/()()/(.)/()/(.)/.(.).(.).(.).(.).(.).(.).(.).(.).(.).(.).(.).(.).(.).(.).(.).(.).(.).(.).不同水平距离采样点 和 质量浓度分布特征枫生快速南昌大学前湖校区段近路区域内距城市快速路不同水平距离采样点大气.中 和 质量浓度分布特征见图 由图 可知质量浓度在不同水平距离采样点的分布情况为:(.)(.)(.)质量浓度在不同水平距离采样点的分布情况为:(.)(.)(.)表明在快速路近路区域随着与快速路水平距离的增加.中 和 质量浓度呈现渐减的趋势 这与张罡等研究发现距离快速路越近 和 质量浓度越高的结果相似但 点.中(.)和(.)质量浓度并没有像、的情况随着与快速路水平距离的增加碳组分的质量浓度渐减而是比这 个采样点的质量浓度更大一些这是因为 采样点南面紧靠南昌大学前湖校区校内的一条行车道 五四大道该采样点既受枫生快速路又受五四大道上机动车的双重影响因此该采样点 和 的质量浓度略高于其他采样点的进一步说明机动车尾气对大气细粒子中的碳组分带来影响和贡献/值常用于讨论二次有机碳()的形成 大气环境中当 与 的比值大于 时通常认为大气.中有 的存在、和 采样点()/()比值分别为.、.、.和.距快速路不同水平距离 个采样点的.中()/()比值均大于(表)反映研究区域大气中 的生成其中 采样点()/()比值(.)最大分析原因是 采样点 质量浓度除直接受到 条道路(枫生快速和校内行车道)机动车尾气的影响外同时因机动车尾气排放的挥发性有机物()与、等氧化剂发生反应形成低挥发性或半挥发性二次有机物在物理/化学吸附、吸收、气粒转化等机制作用下生成 因此多种原因综合造成 采样点 质量浓度相对于 大幅度上升SP3SP2SP1SP4采样点14121084.03.53.02.52.0/（gm-3）300200100400OCEC水平距离/图 不同水平距离采样点大气.中、的质量浓度分布.不同垂直高度采样点 和 质量浓度分布特征枫生快速南昌大学前湖校区段不同垂直高度采样点大气.中 和 质量浓度分布特征见图 由图 可知 质量浓度在不同垂直高度 个采样点间呈现出侧“”型变化趋势在距离地面垂直.、.、.高度处 质量浓度(.、.、.)出现高值而在距离地面垂直 和 处 质量浓度(.、.)出现低值 与陈晓飞研究天津某高层建筑.质南昌大学学报(工科版)年量浓度垂直分布的结果相似随着距离地面高度的上升颗粒物质量浓度不是单一衰减的趋势 近地面由于受到道路扬尘、土壤粉尘再悬浮和周边建筑阻挡作用的影响大气扩散能力较差污染物易聚集 质量浓度较大 随着高度上升微环境空气流动对污染物起稀释扩散作用 质量浓度略有下降同时受到空气污染物远距离输送的影响经过化学/光化学反应后生成的 在约 高度处易聚焦 质量浓度增大 随着高度的进一步增加微环境风速增大对污染物起加速稀释作用离地约 高度处 质量浓度下降再上升到 高度上受到风速、气压、相对湿度和温度等多重因素的影响 质量浓度又略有上升CZ5CZ4CZ3CZ2CZ1采样点OCEC191817654320 21 2243.533.022.512.01.5垂直高度/m/()图 不同垂直高度采样点大气.中、的质量浓度分布.随着距离地面垂直高度的增加 质量浓度依次为(.)(.)(.)(.)(.)诸多研究表明 仅来自于污染源的一次排放随着高度上升微环境风速不断增大 的稀释扩散明显 质量浓度逐渐降低 上升到一定高度后受到风速、气压、相对湿度和温度等多重因素的影响 质量浓度略有上升导致 采样点的 质量浓度稍高于 和 采样点 等认为 除污染源直接排放的一次污染外还来源于经光化学反应而产生的二次有机物而 主要来源于化石燃料或生物质等的不完全燃烧只存在于一次气溶胶中因此可利用 与 的比值来评价二次有机物的形成()/()值高于 时通常可认为存在二次有机碳的生成随着距离地面垂直高度的增加()/()的比值(见表)逐渐增大离地.、.、高度处()/()比值分别为.、.、.和.但在一定高度后()/()比值在 高度达到最大值后又会降低 高度处()/()值(.)高于.高度处()/()值(.)的生成受多种因素(风、温、湿、气压和光照等气象因素前体物分布和大气氧化条件等)的影响在污染天气时大气中的.有较强的消光作用 氧化条件变差 会导致 的生成量减少 本研究中从地面到垂直高度 处的分布有增加的趋势但 高度以上 的生成相比 高度有所减少可能与前体物分布减少和大气氧化条件的减弱有关.城市快速路近路区域 个碳组分的分布特征.不同水平距离采样点碳组分的分布特征图 为枫生快速南昌大学前湖校区段不同水平距离采