水中聚乙烯微塑料风化行为对混凝过程的影响_徐铭遥.pdf

水中聚乙烯微塑料风化行为对混凝过程的影响徐铭遥，彭少茵，齐飞，李晨，王振北*，郭明宇北京林业大学环境科学与工程学院摘要以地表水中丰度较高的聚乙烯（PE）微塑料作为研究对象，开展吸附和混凝试验，在解析 PE 微塑料对水中有机物吸附能力的基础上，用氙灯对 PE 微塑料进行光老化以模拟微塑料在自然条件下的风化行为，深入研究 PE 微塑料风化行为对混凝过程的影响。结果表明：粒度为 50200 目的 PE 微塑料对有机物的吸附量为 310350 mg/g（以碳计），不存在显著的吸附性能差异。在混凝过程中，相较于未添加 PE 微塑料的情况，添加未风化的 PE 微塑料会降低有机物去除率，而添加风化 PE 微塑料则能明显提升有机物去除率。同时，混凝过程对风化 PE 微塑料的去除率高于未风化 PE 微塑料，表明 PE 微塑料的风化行为有利于其在混凝过程中被去除。根据混凝过程中絮体特征可知，PE 微塑料的风化行为对形成絮体的尺寸影响极小，但能显著提高絮体的生长速度。关键词聚乙烯微塑料；风化行为；混凝过程；有机物去除；絮体特征中图分类号：X703 文章编号：1674-991X（2023）02-0632-07doi：10.12153/j.issn.1674-991X.20220032Effect of weathering behavior of polyethylene microplastics in water oncoagulation processXU Mingyao,PENG Shaoyin,QI Fei,LI Chen,WANG Zhenbei*,GUO MingyuCollege of Environmental Science and Engineering,Beijing Forestry UniversityAbstractPolyethylene(PE)microplastics with high abundance in surface water were used as the research objectto conduct adsorption and coagulation experiments.Based on the study regarding the organic matter adsorptioncapacity of PE microplastics,the effect of weathering behavior of PE microplastics on the coagulation process wasfurther explored by using photoaged PE microplastics with xenon lamp to simulate weathering behavior ofmicroplastics under natural conditions.The results showed that PE microplastics with particle size 50-200 meshcould adsorb 310-350 mg/g(calculated by carbon)organic matter,indicating that the microplastic size would notsignificantly influence the adsorption performance of PE microplastics.In coagulation,compared with no PEmicroplastics conditions,the addition of unweathered PE microplastics was prone to decrease the organic matterremoval rate,while the addition of weathered PE microplastics was able to obviously increase the removalefficiency of organic matter.Furthermore,the removal rate of weathered PE microplastics was remarkably higherthan that of unweathered PE microplastics in coagulation,which suggested that the weathering behavior wasbeneficial to PE microplastics removal during the coagulation process.According to the floc properties incoagulation,it was notable that both unweathered and weathered PE microplastics would not influence floc averagesize in coagulation,but significantly increased the growth rate of flocs in this process.Key wordspolyethylene microplastics;weathering behavior;coagulation process;organic matter removal;flocproperties 收稿日期：2022-01-12基金项目：大学生创新创业训练计划项目（X201910022166）；国家自然科学基金青年基金项目（52100002）；城市水资源与水环境国家重点实验室开放课题（QA202014）；北京林业大学中央高校基本科研业务费专项（BLX201933）；国家重点研发计划项目（2021YFE0100800）；中国博士后科学基金（2021M700448）作者简介：徐铭遥（1998），女，硕士，研究方向为滤饼层动态膜协同超滤膜处理技术，*责任作者：王振北（1989），男，讲师，博士，研究方向为水中颗粒特征动态演变及膜法水处理技术， Vol.13，No.2环境工程技术学报第 13 卷，第 2 期Mar.，2023Journal of Environmental Engineering Technology2023 年 3 月徐铭遥，彭少茵，齐飞，等.水中聚乙烯微塑料风化行为对混凝过程的影响 J.环境工程技术学报，2023，13（2）：632-638.XU M Y,PENG S Y,QI F,et al.Effect of weathering behavior of polyethylene microplastics in water on coagulation processJ.Journal of EnvironmentalEngineering Technology，2023，13（2）：632-638.目前，已有超过 70 亿 t 塑料垃圾被人类丢弃，其中 78%的塑料垃圾采用填埋或自然降解处理1-2，导致大量塑料垃圾滞留于环境之中3。这些塑料垃圾的碎片在人为或风力4-5的作用下分裂成为尺寸更小的塑料颗粒，随着生态循环、水循环等6自然循环过程遍布全球各地。世界卫生组织 2019 年发布的报告中将长度小于 5 mm 的塑料颗粒定义为微塑料7-8。随着微塑料进入人们的视野，许多学者开展了关于环境中微塑料问题的研究。Hernandez 等9-10研究指出，许多洗涤剂中应用微塑料作为去角质的原材料，这些微塑料由于具有粒径小和密度低等性质，一旦排入海洋中就难以去除，易被海洋生物摄取并在体内富集，存在潜在的生态危害；Nelms 等11-12对多个物种进行了全面评估，发现由于微塑料体积较小，可被浮游动物、海洋无脊椎动物、鱼类、海鸟和海洋哺乳动物等多种生物摄取；赵美静等13研究表明，微塑料可能会对生物产生毒性效应，包括氧化应激、生殖毒性、免疫毒性、神经毒性和遮蔽效应；Prata 等14-16研究表明，在高浓度或高个体易感性的条件下，微塑料可能引起人体的炎症病变，这源于其表面与细胞组织的相互作用。这些研究均表明微塑料极有可能被人类摄取并在体内富集，对人体产生潜在危害。随着对微塑料认知的加深，学者们已经不仅局限于研究微塑料的生态毒性及其对海洋和近海岸区域的污染，也开始关注地表水环境中的微塑料问题17-18。例如，Han 等19在黄河下游近河口地表水中检测到了纤维、碎片和颗粒状的风化微塑料，其旱季和雨季丰度分别为 930 和 430 个/L；李高俊等20发现南渡江水体中微塑料丰度为 90850 个/m3。现阶段，中国小城市及村镇的饮用水处理多以常规的混凝-沉淀-过滤-消毒为主21，微塑料必然会随着地表水同步进入到这些处理过程中。由于混凝是上述工艺流程中用以去除颗粒和胶体的主要工艺单元22-23，因此，研究混凝对地表水中微塑料的去除具有重要的实际意义。笔者选取地表水中检出比例较高的聚乙烯（PE）微塑料作为代表，在解析微塑料对有机物吸附能力的基础上，研究微塑料风化行为对混凝出水水质和混凝过程絮体特征的影响，以期为实际水处理工艺过程运行优化提供科学指导。1材料与方法 1.1试验试剂化学试剂包括腐殖酸、六水合氯化铝、高岭土、无水乙醇、氢氧化钠和盐酸，均为分析纯。PE 微塑料采用 50 目（297 m）、100 目（150 m）和 200 目（74 m）3 个尺寸，在试验前先用无水乙醇对 PE 微塑料表面进行冲洗，再用超纯水冲洗 3 遍后自然晾干，用于去除吸附在微塑料表面的物质。1.2PE 微塑料光老化称取 0.5 g PE 微塑料均匀平铺于培养皿中，采用氙灯光源系统（CEL-HXUV300，中教金源）模拟强度为 200 mW/cm224、光波长为 3002 500 nm（全波长）的自然光照光源，将 PE 微塑料置于该光源下 5 cm处进行连续 48 h 的光老化。为了保证微塑料所受光照均匀，每隔 4 h 翻动 1 次，该过程保持在室温（25）下进行。1.3模拟地表水的配置腐殖酸（HA）储备液：称取 0.5 g 腐殖酸溶于 0.1mol/L 的氢氧化钠溶液中，搅拌 24 h 待其完全溶解，用 1%的盐酸将溶液 pH 调至 7，再将溶液抽滤获取1 g/L 的腐殖酸储备液，置于冰箱中 4 避光保存。高岭土储备液：称取 2.5 g 高岭土溶于去离子水中，定容至 500 mL，磁力搅拌 12 h，待其混合完全后静置沉淀 1 h，去除底部不溶的固体残渣，取上清液继续搅拌，获得浓度为 5 g/L 的高岭土储备液。将 30 mL 腐殖酸储备液和 9 mL 高岭土储备液加入到 1 500 mL 市政供水中形成不含 PE 微塑料的模拟地表水 1；将 30 mL 腐殖酸储备液、9 mL 高岭土储备液和 3 mg 未风化 PE 微塑料加入到 1 500mL 市政供水中形成含未风化 PE 微塑料的模拟地表水 2；将 30 mL 腐殖酸储备液、9 mL 高岭土储备液和 3 mg 风化 PE 微塑料加入到 1 500 mL 市政供水中形成含风化 PE 微塑料的模拟地表水 3。1.4试验步骤及分析方法吸附试验：分别将 50、100 和 200 目 PE 微塑料加入到含有腐殖酸的市政供水中，在摇床上进行连续振荡，使微塑料与腐殖酸充分混匀吸附，在试验第0、1、2、3、4、5、8、12、24 小时连续取样，将所取水样用 0.45 m 滤膜过滤，收集待测水样。混凝试验：对于模拟地表水 1、2 和 3，在分别投加 1535 mg/L 氯化铝混凝剂后，通过六连搅拌器以 400 r/min 的速度快速搅拌 1 min，以 50 r/min 的速度慢速搅拌 15 min，然后静置沉淀 30 min，取上清液进行检测。