湿热环境对金属-金属胶接剥离强度的影响_李凯剑.pdf

第 卷第期 材料科学与工程学报 总第 期 文章编号：（）湿热环境对金属金属胶接剥离强度的影响李凯剑，宋固全，管国阳，张宪丰（南昌大学 工程建设学院工程力学系，江西 南昌 ）【摘要】通过浮辊剥离试验测定了 结构胶在室温与湿热情况下的剥离强度位移曲线，并基于简化的 浮辊剥离有限元模型，分析了结构胶的断裂韧性、临界相对位移的大小对浮辊剥离强度的影响。研究表明，结构胶在湿热老化下比室温下剥离强度显著提高，且剥离破坏模式不同。浮辊剥离有限元分析结果和试验数据较吻合。分析表明：湿热条件下剥离强度的大幅提高，并非由于胶膜韧性增加引起，而是由胶膜的软化效应和破坏应变增加所导致。【关键词】结构胶；剥离强度；湿热效应；断裂韧性；临界相对位移中图分类号：文献标志码：，（，）【】，【】；收稿日期：；修订日期：作者简介：李凯剑（），男，硕士，主要研究方向：复合材料。：。通信作者：管国阳（），男，博士，讲师，主要从事复合材料方面的研究。：。引言随着胶膜及胶结技术的发展，胶接作为一种重要的连接形式，传递载荷的能力逐步提高，其在航空航天等对强度要求高的行业中的应用也显著增加。结构胶的粘合方式减少了铆钉、螺栓等金属连接件的使用，改善了传统连接方式的重量问题，避免了在结构部件上钻孔、焊接或铆接使结构内部产生应力集中从而改变结构原有的力学性能的问题。传统的机械接头由于连接效率低、不耐腐蚀、增重大等缺点，正在部分地被粘接接头所取代。特别是在飞机结构中，结构胶接体系广泛应用于平尾、垂尾、襟翼、副翼、活动翼面、整流罩、扰流板、机身尾段、机身壁板及舱内部件等部位，用于金属金属、复合材料金属、夹芯结构面芯之间的连接。典型应用包括：战斗机中玻璃纤维、铝合金板板与铝蜂窝的金属夹层部位采用 固化的环氧胶膜胶接结构；重型轰炸机的武器舱门采用整体胶接结构制造；运输机的地板梁和多种主承载地板部位采用胶接；飞机的复合材料制动器采用全胶接结构。通过结构胶将两个部件连接在一起，其目的是在连接的部件之间传递载荷，而界面结合力是保证胶接接头完整性的重要参数之一。目前，界面结合力通过破坏性试验评估。对于金属之间的粘合力，标准浮动辊剥离试验是一种简单、快速、可靠的测试方法，可确保结构胶与材料之间适当的界面结合力。此试验用于结构胶的筛选、表面预处理效果、粘合耐久性等评估。一些文献研究表明，测得的剥离强度是真实界面结合 强度加上被粘物塑性 变 形所 消 耗功的组合。胶结结构在服役过程中，不可避免地会受到许多环境因素（诸如湿度、温度、热循环、紫外线辐射、盐水、蒸馏水等）的作用，这些因素可能会对粘结接头力学性能产生影响 。在航空航天应用中，对胶粘剂的要求也越来越高，如飞机尾翼板胶接部位要求胶粘剂能够适应高温、潮湿等恶劣的工作环境。为了保证粘接结构的安全性，胶粘剂必须在这种恶劣的环境中工作，并能长期保持完整性和强度。湿热环境下粘接接头的耐久性已成为其在航空航天工业应用中的一大挑战。等 对金属金属及复合材料与金属之间进行了胶接室温和湿热老化情况下的研究，并通过浮辊剥离试验比较了五种胶粘剂和一种胶膜在室温和高温（）的剥离强度。复合材料结构在使用期间吸收的水分取决于几个参数，如：粘合材料、被粘合材料、粘合方法、暴露条件和时间和固化温度等 。一般来说，水分可以通过塑化、膨胀、增加裂纹、水解和降低其玻璃化转变温度来改变胶粘剂。另一方面，水分会增加树脂胶粘剂的延性，降低树脂胶粘剂的弹性模量和强度。而在较宽的温度范围内使用时，决定粘接强度的最重要因素是固化收缩、热膨胀系数，以及随温度变化的粘接机械性能 。由于胶粘剂的聚合物性质，在设计胶接接头时，最重要的考虑因素是胶粘剂力学性能随温度的变化，如应力应变曲线和韧性。对于结构胶（特别是环氧树脂）黏附接头随温度变化的实验结果 的 研 究，通 常 表 现 为 强 度 随 温 度 的 升 高 而 降低。湿度和温度分别对粘接材料和接头力学性能的影响已较为清晰，但缺乏多因素对粘接材料和接头力学性能联合影响的研究。在多因素的联合影响下，随着时间的推移，粘接材料和接头力学性能可能会下降，也可能会升高，也可能基本不改变。因此开展特定种类结构胶在湿热条件下的力学性能研究具有重要意义。学者们通过数值方法对胶接结构模型进行了有限元分析。等 对铝树脂氧化铝体系的界面力学参 数 进 行 了 剥 离 试 验 测 量 并 采 用 内 聚 区 单 元（）进行了有限元模拟。梁祖典等 应用内聚区模型模拟了胶接板的分层损伤及胶层的失效。汪必升等 针对胶接铝锂合金接头试样分别建立了双悬臂梁试样、三点弯曲试样及单搭接接头试样的有限元模型，验证了模型参数与计算方法的正确性。本研究通过标准浮动辊剥离试验对 结构胶进行了室温与湿热老化对比试验，并利用 软件的内聚单元建立了结构胶的浮辊剥离模型，对结构胶的断裂韧性及临界相对位移对剥离强度的影响进行了讨论。实验选用 厚铝材作为柔性被粘物，厚铝材作为刚性被粘物。如图所用，用 结构胶粘合并进行试验，试验方法及装置参照 标准。图剥离试验件尺寸（单位：）（：）材料成型工艺过程如图所示。金属金属胶接复合材料粘接技术基本过程是：模具内依次层叠刚性被粘物、胶膜，柔性被粘物，后经过加压加温固化。施加压强取 ，温度为 ，保温固化 。使用万能试验机（，）对试验件进行浮辊剥离试验，加载速度为 。对于室温试验，试验温度要求为（）。对于湿热老化试验，在试验前先要将试验件放入湿热环境箱（）内，环境箱温度为 ，湿度为，持续吸湿 ，加载温度 。两种条件下各测试个试件（组和组），在测试过程中，记录载荷位移 曲 线。当 剥 离 长 度 达 到 以 上，停 止试验。材料科学与工程学报 年月图试验件制备工艺图 高温吸湿对浮辊剥离强度的影响及机理分析 剥离强度图和图是浮辊剥离试验期间测得的两种环境下的剥离强度位移曲线。计算平均剥离强度时忽略曲线开始阶段的上升剥离强度段。剥离载荷平均值为五个试件在每种试验条件下的平均值标准差。室温情况下，取剥离载荷稳定段（）计算平均单位宽度剥离力（图），平均剥离强度约为（）；高温老化情况下，剥离载荷稳定段（）计算平均单位宽度剥离力（图），平均剥离力约为（）。对比两种试验件和试验温度下的剥离强度，可以看出，湿热老化后的试验件与未老化的试验件相比，剥离强度指标显著提高，剥离强度指 标 平 均 提 高 了 。可 知 湿 热 老 化 下 的 结构胶表现出更好的抗剥离能力。图室温下的剥离强度位移曲线 图湿热老化下的剥离强度位移曲线 失效模式及机理分析图给出了试验件的两种破坏模式：界面破坏（）和内聚破坏（）。从图可见，制备态未吸湿试件在室温下试验后，图内聚破坏（）和界面破坏（）（）（）柔性被粘物（面）破坏一侧基本呈光亮状，有极少斑点呈灰暗状，刚性被粘物（面）破坏一侧呈灰暗状，表明胶膜绝大部分粘结在较厚（刚度较大）的铝板一侧，表现为结合界面破坏。湿热老化并进行高温剥离试验后（图），试件柔性与刚性被粘物破坏面绝大部分呈灰暗状，且在刚性金属被粘物破坏一侧有明显的结构胶中的织物网呈现，表现为胶膜内破坏沿着胶膜内增强网面分开。分开的胶膜分别附着在与之接触的铝板上，绝大部分表现为内聚破坏，只在靠近试件侧边缘很窄范围部分呈光亮状。图制备态室温剥离破坏面 第 卷第期李凯剑，等 湿热环境对金属金属胶接剥离强度的影响图老化后高温剥离破坏图 可见，湿热作用使得剥离面由界面破坏为主转换为内 聚 破 坏 为 主。对 试 件 破 坏 面 进 行 观 察，利 用 软件的像素功能确定破坏面积。首先得到破坏面积所占的像素数量，然后得到整个试件面积所占的像素数量，相应的像素数量比值即为破坏面积和整个试件面积的比值，从而估算出破坏模式的面积百分比。室温下界面破坏为主，整个试件面积像素数量为 ，相应模式破坏面积约占。内聚破坏面积像素数量为 ，内聚破坏面积约为。湿热老 化 后 高 温 下 试 验，整 个 试 件 面 积 像 素 数 量 为 ，剥 离 以 内 聚 破 坏 为 主，对 应 模 式 面 积 占，界面破坏面积像素数量为 ，界面破坏面积占。在常温下，界面结合强度低于胶膜本身，而高温下则相反。结合第 节剥离强度的结果可知，高温下剥离强度显著高于常温的。可以认为高温高湿的作用，使得界面结合强度提高。究其原因，可能存在三方面的因素。首先，铝合金和胶膜之间存在热不匹配。当温度升高接近固化温 度 时，热 应 力 降 低，铝 合 金 热 膨 胀 系 数 为（），而胶膜固化温度为 ，常温下拉伸强度为 ，单剪切强度为 ，玻璃化转变温度为 ；温度升高时，胶膜与被粘物之间的扩散加剧，对界面性能提高起积极作用。其次，参与剥离张开变形的胶膜区域面积增加，尽管胶膜单剪切的拉伸强度并没有提高，但是胶膜软化，破坏应变将提高，在剥离前缘变形区将增大，意味着承载的面积增加，在剥离力相同的情况下，粘接区域平均应力将下降，在界面强度相同的情况下，剥离前缘面积增加，表现为剥离强度提高。最后，是一种酚醛缩甲醛粘合剂，本身具有较好的高温性能和耐湿热性能，在 和常温具有几乎相同的剪切强度，均为 。剥离前缘粘合区面积增加可能是高温下剥离强度提高的主要因素。粘结区域的典型力学行为如图所示。段为室温干态下剥离前缘粘合区，段为湿热情况下剥离前缘粘合区。图剥离前缘粘合区示意图 在老化试验的曲线中段波动较小，后半段波动较大。观察到前半段剥离破坏沿整个剥离长度是界面破坏的，而后半段因部分区域水分大量进入，导致部分区域 结构胶水解铝板锈蚀，致使横截面上混合破坏较严重（界面破坏和内聚破坏）因此导致波动较大，如图所示。图湿热老化剥离强度位移曲线与试验件破坏模式统一对比图 剥离面显微分析采用扫描电镜（）对剥离面进行显微观察。从图 可见，常温干态下剥离面整体平整光滑，但分布有大小约 的多个斑点，斑点中央表现出凹坑。这些凹坑的形成可能是由于在粘接固化过程中，胶膜与被粘物之间的空气排出不充分，存在细小的气泡。高温湿热试件断面（图）表现出剥离破坏从尼龙载体表面剥落，一侧可见裸露的光滑尼龙网状载体，另一侧为尼龙载体剥落后的光滑网状沟痕。在载体网格内胶膜断面不平整，存在塑性变形破坏。通过对比可知，湿热老化下 结构胶的剥离性能远优于室温情况下，表明该结构胶适合在湿热环境下使用。浮辊剥离试验成功地评估了老化和非老化条件下 结构胶的界面结合力，可作为研究复合材料金属胶接接头长期耐久性的快速、简便、可靠的试验手段。有限元分析为了分析高温吸湿状态剥离强度远高于室温干态材料科学与工程学报 年月图 常温干态情况下剥离面（面）（）图 湿热情况下剥离面（依次为 面和面）（）情况的原因，采用通用有限元软件 对剥离过程进行模 拟。图 所示创建 简化 浮 辊 剥离模型。有限元模型 结构胶采用 二维内聚单元，柔性被粘物采用 线性缩减积分单元。内聚单元采用如图 所示的双线性牵引分离模型。该模型由三个参数定义：临界能量释放率（断裂能）、内聚强度和粘结破坏时的位移。初始损伤 准 则 选用二次名 义 应 力 准 则（）：图 简化浮辊剥离模型 （）选用基于能量的损伤演化规律，此处使用次的第 卷第期李凯剑，等 湿热环境对金属金属胶接剥离强度的影响图 双线性牵引分离定律 “”准则：（）（）（）（）材料参数 结 构 胶 的 材 料 性 能，剪切模量 ，。常温下根据 标准 采用柔度法计算 结构胶 试样临界能量释放率，表达式为：（）式中：是试样的宽度；是裂纹长度；是 试样的柔度。采用修正梁理论（），其柔度公式为：（）（）式中：是 杨 氏 模 量；是 单 悬 臂 梁 厚 度。根 据 标准，可以由实验确定，采用线性回归方法，对柔度的立方根关于裂纹长度进行线性拟合，直线与轴相交的截距即为。根据航标 计算型临界能量释放率 ，（）（）式中：是裂纹扩展临界载荷；是对应的试样受载点挠度；是有效裂纹长度；是试样宽度，为试样跨距。纯型和纯型临界能量释放率的测试数据为 ，。模拟结果模拟剥离曲线与试验曲线对比见图。从图可见，常温下有限元计算得到的剥离曲线和试验曲线趋势一致。模拟值稳定状态下的剥离强度略低于试验值，且相比试验曲线波动较均匀，误差均在可接受范围内。本研