基于激光雷达对一次沙尘过程...和气溶胶垂直结构的协同观测_王界.pdf

第 卷，第期 光谱学与光谱分析 ，年月 ，基于激光雷达对一次沙尘过程臭氧和气溶胶垂直结构的协同观测王界，刘文清，张天舒，夏建东，邓威，胡文杰安徽大学物质科学与信息技术研究院，安徽 合肥 合肥综合性科学中心环境研究院，安徽 合肥 安徽大学信息材料与智能感知安徽省实验室，安徽 合肥 中国科学安徽光学精密机械研究所，中国科学院环境光学与技术重点实验室，安徽 合肥 安徽蜀峰环境科技发展有限公司，安徽 合肥 摘要利用自主研制的四波长全固态激光雷达系统，实现了大气臭氧和气溶胶的协同观测，这也是该系统在国内的首次立体观测应用。基于该雷达系统，重点针对 年月中旬沙尘污染前、中、后三个阶段进行污染物的空间垂直分布特征进行分析，发现臭氧的垂直分布主要集中在距地面 范围内，沙尘前的臭氧浓度整体明显高于沙尘中和沙尘后。沙尘前和沙尘中，气溶胶的垂直分布高度可以达到 ，由于沙尘的突然入境，会造成局地消光系数突变升高超过 ，沙尘过境后气溶胶主要积累在近地面 范围内。通过激光雷达的连续观测和垂直廓线分析发现沙尘前，在上午时前后城市上空距地面 高度附近会出现臭氧浓度的低值区，约，不足附近范围的，这可能是在稳定大气环境中由日出前的“滴定效应”造成。但是，沙尘的突然输入不仅消除了该稳定的“滴定效应”，而且还抹平了臭氧的日变化特征，使得近地面的臭氧浓度峰谷值降为，是沙尘前和沙尘后的 倍和 倍。同时，由于沙尘的输入，细颗粒物质量浓度的占比降低至不足，加之上游一次污染物输入，进一步抑制了臭氧的生成和转化过程。关键词激光雷达；沙尘；垂直结构；臭氧；协同观测中图分类号：文献标识码：（）收稿日期：，修订日期：基金项目：研究合肥市大气污染特征和演变规律项目（），中国工程院战略研究与咨询项目（），天津市科技计划项目（）资助作者简介：王界，年生，安徽大学物质科学与信息技术研究院助理研究员 ：引言气溶胶是影响全球辐射强迫的重要因子，而沙尘是大气气溶胶的重要来源。由于沙尘能够快速改变大气的热力状况和动力结构，因此由沙尘所造成的气候效应尚无法完全确定。除了沙尘的气候效应外，它也对区域的空气质量影响较大。目 前，已 有 较 多 的 学 者 围 绕 沙 尘 的 传 输 特征、局地空气质量的影响、垂直分布结构 等开展大量的研究。但是，这些研究基本上聚焦于沙尘本身，对沙尘天气中的臭氧和颗粒物的变化和评价目前做的还比较少。由于臭氧和 的协同控制已成为我国当前大气污染的重点方向 ，对其形成机理、影响因素和控制方案需要做深层次研究，尤其在典型天气过程条件下，更需要详细数据的支撑。因此，开展沙尘过程中的臭氧和颗粒物垂直分布协同观测，对研究我国重点区域在沙尘影响下如何制定区域污染防控策略具有较强的指导意义。当前，为了支撑对臭氧和 的协同控制，我国初步建成了完备的地面空气质量监测网络，实现了城市、乡村等不同区域内地面的臭氧和 在线连续观测。然而针对空间 分 布 和 传 输 规 律，缺 乏 臭 氧 和 的 协 同 观 测 资料 。本研究中基于自主研制的激光雷达系统，经过参数与算法的优化，实现了气溶胶和臭氧的同时间、同空间观测，并重点针对一次沙尘过境过程，分析了沙尘过境前、中、后期气溶胶和臭氧的垂直分布规律，发现沙尘对大气污染物的空间扰动特征，初步探讨了将新型激光雷达应用于区域大气臭氧和颗粒物协同观测的可行性。实验部分 大气臭氧激光雷达系统介绍基于全固态大气臭氧激光雷达获取大气臭氧、气溶胶垂直空间廓线。大气臭氧激光雷达（）是由合肥中科环光技术有限公司研制生产。该激光雷达采用了 、和 四个探测波长，其中，利用前两个波长基于差分吸收原理获取臭氧分布，利用两个可见光波长基于米散射原理获取气溶胶空间分布。不同于其他机制的臭氧激光雷达（例如基于惰性气体拉曼频移的技术），本系统采用全固态拉曼频移模块。利用基频波长是 的 激光器倍频后获得波长为 的优质光束，该光束重复频率为 ，单脉冲能量接近 ，线宽小于 ，脉冲宽度小于 。固态拉曼频移模块主要由非线性拉曼晶体（）构成，波长的光束通过该晶体后产生约 的拉曼频移，进而得到 和 的激光波长，这两个波长的单脉冲激光能量分别约 和。对 和 的激光波长采用二倍频技术，即可获得紫外波长 和 的输出，单脉冲能量分别约 和 ，激光发散角小于 。激光雷达的接收系统采用 型的望远镜对各个波长的回波信号接收。该望远镜的直径 ，接收视场角约 ，接收效率超过。四个波长的后向散射光汇聚后通过小孔压制杂散光，分别经过四个分束镜由四个光电倍增管（，）进行弱信号探测，信号经过 的数据采集后，由计算机处理获取臭氧和气溶胶的垂直廓线分布。该激光雷达系统的最小时间分辨率为，空间分辨率为 ，有效的测量距离为。在正常工作时，为了提高数据的信噪比，常采用重复信号累计叠加的方法，一般设计的采样频率为 。激光雷达结构原理如图所示。图激光雷达系统结构原理 其他地面观测系统介绍地面大气成分参数 、六项因子是由空气自动在线监测设备获取，由赛默飞世尔中国公司生产研制，并严格按照国家标准规范进行维护，每天时进行校零，每周进行一次标准气体的校标，每周进行一次跨度校准，出现数据偏离大或者负值情况，随时进行校准校标。其中，和 是基于振荡天平的方法，、和是基于光学发光法，数据来源于生态环境部官方发布结果。本次实验中，地面气象参数的监测是由自动气象监测仪获取。该监测仪是中环天仪（天津）气象仪器有限公司生产研制。数据处理方法 臭氧激光雷达的臭氧反演方法臭氧激光雷达系统工作时基于差分吸收原理。采用两个对臭氧吸收有明显区别的激光波长，一个波长位于臭氧分子的强吸收区域（记作），一个波长位于臭氧分子的弱吸收或无吸收区域（记作 ），按激光雷达的工作方式，将两个波长对应的激光雷达方程联合求解得到如式（）所示（）（，）（，）（，）（，）（）其中，（，）（，）（）?（，）?（，）（）?（，）?（，）（）?（，）?（，）（）式中：（）为距离处大气臭氧分子的数密度，（，）为波长距离处的激光回波信号，（，）为波长温度时的待测气体吸收截面。、和 分别为大气后向散射、大气气溶胶消光、大气分子消光和其他吸收气体吸收引起的修正项。（，）为波长高度处的大气（包括大气分子和气溶胶）体积后向散射系数。?（，）和?（，）分别为大气分子和气溶胶对应于波长在高度和之间的平均消光系数。?（，）为其他吸收气体的平均体积吸收系数，一般选择?（，）和?（，）差别很小的激光波长，这样，就可以忽略 项的影响。臭氧激光雷达的气溶胶反演方法如式（），在激光雷达进行臭氧浓度反演时，基于差分吸收原理将气溶胶的消光系数作为抵消项在两个波长处扣除。但对气溶胶消光系数反演时，则是选取对气溶胶后向散射效应明显的波长进行探测和解析，一般采用可见光（尤其是绿光）波长，基于米散射的原理对雷达方程进行求解（）（）（）（）（）（）（）式（）中：（）为激光雷达接收到的光电子数，是系统常第期 王界等：基于激光雷达对一次沙尘过程臭氧和气溶胶垂直结构的协同观测数，是发射的激光脉冲能量，（）和（）分别为分子消光系数（）和后向散射系数（），（）和（）分别为气溶胶消光系数（）和后向散射系数（），为高度。求解方 程（）常 用 的 方 法 有 算 法、算法 和 算法。较 算法和 算法，算法是将空气分子和气溶胶粒子的消光分别考虑来求解激光雷达方程，收敛性较好，易获得气溶胶消光系数的解析解，是激光雷达方程各种反演方法中最具有代表性的一种方法。本文采用 方法反演气溶胶的垂直消光系数廓线。反演过程以及相关参数的设置可参考文献 所述。结果与讨论 观测点位布局实验中，观测点位设置在安阳市城区安阳市生态环境局附近（，）。激光雷达系统放置在地面，观测角度设置为天顶方向。空气质量监测数据采用安阳市所辖国控点的加权平均。气象数据与激光雷达系统在同一地点观测。详细的观测点位如图所示。图观测站点位 沙尘过程概述 年月中旬中国北方经历了一次较为强烈的沙尘暴。国家气象局发布预报月 日 时至 日 时，新疆东部和南疆盆地、青海西北部，甘肃中西部、内蒙古中西部、宁夏、陕西中北部、山西、北京、天津、河北、河南、山东中西部、安徽中北部、江苏北部等地将出现扬沙或浮尘天气，内蒙古中西部部分地区有沙尘暴。此次沙尘过程上游的沙尘含量约为 微克每立方米。根据沙尘过境观测点位的强度和时间，将此次沙尘过程分为：过程，沙前过程（），对应的时间为 年月 日时至 日 时；过程，沙中过程（），对应的时间为 年月 日 时至 日 时；过程，沙后过程（），对应的时间为 年月 日 时至月 日时。详细定义如表所示。表 年月沙尘过程（日 日）定义 过程沙前过程（）年月 日时至 日 时过程沙中过程（）年月 日 时至 日 时过程沙后过程（）年月 日 时至月 日时 近地面观测分析 地面颗粒物质量浓度观测结果过程：年月 日时至 日 时，观测站点 和 的 浓 度 值 较 稳 定，最 大 值 分 别 为 和，最小值分别为 和，平均值分别为（）和（）。在这个过 程中，的日变化明显，呈现上午单峰的特征，经统计过程中，的平均值为 。在这个过程中，安阳市存在一定颗粒物污染，但总体污染程度较轻，受粗细粒子共同作用。图地面颗粒物质量浓度观测结果 过程：年月 日 时至 日 时，这个过程中沙尘全面入侵安阳市，月 日 时，质量浓度为 。时，质量浓度为 。时，质量浓度达到 ，颗粒物浓度短时累积突变上升，个小时内增长了倍。在这个过程中，和 的最大值分别为 和 。最小值分别为 和。平均值分别为（）和（），分别是过程的 倍和 倍。沙尘过境过程中，由于粗粒子的大量增加，降低了 的比值，平均值为 ，不足过程的。过程：年月 日 时至月 日时，该过程的时间段选取主要基于以下两个方面考虑。（）沙尘入境时粗细粒子浓度升高非常快，但是沙尘离境后存在一个“渐变”过程，考虑到沙团主体完全离开的影响，因此起始时刻选在粗粒子浓度降至正常值后。（）由于沙团主体离境后，经过一段时间的完全沉降，观测站点的大气质量回归至正常，为研究沙尘过后的大气臭氧污染变化过程，选取的时光谱学与光谱分析第 卷间跨度又不能太长，因此，截止时间定在 日时，保证有一个完整的日变化过程。基于上述的考虑，在这个过程中经统计发现，的 浓 度 水 平 基 本 上 回 归 至 正 常 水 平，但 的浓度水平却回落到过程的水平之下。二者最大值分别为 和。最小值分别为 和。平均 值 分 别 为（）和（）。的比值均值为 。通过沙尘过境前中后三个过程的分析，初步发现沙尘过境前对地面颗粒态的污染物扰动较小。由于沙尘的入境会造成地面颗粒态污染物的突变和急剧增加，同时由于粗颗粒的大量输入，造成细粒子质量浓度的占比迅速降低，改变稳定的大气污染状态。随着沙尘的离境，粗颗粒裹挟细颗粒快速沉降，导致细颗粒物质量浓度降到过境前的稳定状态之下。从地面风速的观测结果发现，北风或西北风向助推了沙尘的输入，在过程和交界时，地面风速超过，同时发现在过程过程中地面粗细粒子浓度有短时下降，此时对应的地面风向以南风为主，可能主要受地面的湍流或局部的气流影响较大。地面大气成分观测结果对三个过程中的地面气态污染物实时观测结果如图所示。对四种气态污染物进行统计分析，发现除 在过程中有较明显的升高外，、和三种污染物在过程中的平均浓度均低于过程和过程。在过程中还明显出现了最大值为 的情况，几乎是过程和过程的最大值的倍。和的变化和强度几乎相当，在过程中的最大值分别为 和 ，在过程中的最大值分别为 和 ，而在过程中几乎被沙尘抑制，最大值分别为 和。观测还发现，和在过程中的最低值也远高于过程和过程，其中过程中二者最小值分别为 和，过程二者的最小值分别为和，过程二者最小值分别为和。在过程和过程的变化不大，基本上是过程（）的一半。图地面气态污染物分析 通过地面气态污染物的观测分析说明由于沙尘的输入，带来了较多上游的一次污染物输入，较大程度地抑制了本地二次污染物的生成和转化。和 浓度在过程中峰谷差大幅减小，说明由于沙尘粗颗粒物占比较大，抑制了臭氧的生成和转化过程，对稳定的大气氧化过程产生扰动，使 在日变化过程中不再削减殆尽。地面气象条件分析地面温度和相对湿