基于分子性能与器件制备的低...阳电池光电转化效率预测模型_张妍.pdf

Chem.J.Chinese Universities,2023,44(7),2023016520230165(1/8)CHEMICAL JOURNAL OF CHINESE UNIVERSITIES高 等 学 校 化 学 学 报研究论文基于分子性能与器件制备的低泛化误差有机太阳电池光电转化效率预测模型张妍，蒋行健，刘明，郑植，张勇（哈尔滨工业大学材料科学与工程学院,哈尔滨 150001）摘要 近年来,有机太阳电池是一个非常活跃的研究领域,为了提高其光电转化效率,所采取的优化策略主要分为新型给体或受体的开发和器件制备工艺优化两类.但由于其影响因素的数量较多及其复杂的相互作用机制,几乎不可能建立一个完整的理论来预测器件的光电转化效率,而机器学习可能是一个潜在的解决方案.本文将描述分子性能与器件制备的参数相结合用以构建数据集.为了降低泛化误差,模型分别由随机森林、支持向量机和多层感知器生成,其中随机森林展现出最佳性能.对随机森林进一步优化的结果显示,100种不同随机状态的测试集R2的平均值收敛于0.9012,并给出了数据集各参数重要性的定量结果.研究发现,数据集的构建对机器学习模型的性能与结论起着至关重要的作用.关键词 有机太阳电池；机器学习；随机森林；泛化误差中图分类号 O641;O629 文献标志码 A doi：10.7503/cjcu20230165Predict Efficiency of Organic Solar Cell with Low Generalization Error Based on Molecular Property and Device FabricationZHANG Yan，JIANG Xingjian，LIU Ming，ZHENG Zhi，ZHANG Yong*（School of Materials Science and Engineering，Harbin Institute of Technology，Harbin 150001，China）Abstract Organic solar cells（OSCs）have been a very active research field in recent years.There are two main optimization strategies which are novel donor or acceptor and device fabrication.Due to the huge number of influencing factors and their complicated internal interaction mechanism，it s almost impossible to build a complete theory to describe and analyze device power conversion efficiency（PCE）.However，machine learning may be a feasible answer.In this research，molecular properties and device fabrication are combined to build dataset.To decrease generalization error，models are developed by random forest，support vector machine and multiple perceptron.Random forest shows the best performance and is determined to the final algorithm.After further optimization，the test set R2 average of 100 different random state converges on 0.9012 and the quantitative results of feature importance are given.The dataset plays a critical role in the performance of machine learning model.The results indicate the feasibility of applying results given by machine learning models as references for experiments and analysis.Keywords Organic solar cell；Machine learning；Random forest；Generalization error有机太阳电池（Organic solar cells，OSCs）作为最有前途的新一代太阳能技术之一，具有重量轻、柔韧性好、色彩鲜艳、可大面积卷对卷或刮涂加工等优点，在过去几年中取得了很大的进展16.OSCs 收稿日期：2023-04-01.网络首发日期：2023-05-05.联系人简介：张 勇,男,博士,教授,主要从事有机太阳能电池、钙钛矿太阳能电池以及OLED方面的研究.E-mail:基金项目：国家重点研发计划项目(批准号:2021YFE0105800)资助.Supported by the National Key Research and Development Program of China(No.2021YFE0105800).CHEMICAL JOURNAL OF CHINESE UNIVERSITIES高 等 学 校 化 学 学 报研究论文Chem.J.Chinese Universities,2023,44(7),2023016520230165(2/8)的体异质结活性层包含电子给体和受体，最新的研究已将OSCs 的能量转换效率（Power conversion efficiency，PCE）提高到19%，使其在效率方面达到了商业化的门槛710.近年来人工智能（Artificial intelligence，AI）已成为科学家开展研究的一种广泛使用的工具，尤其在化学或生物的分子设计领域，人工智能发现药物分子已被 麻省理工学院技术评论 评选为2020年十大突破性技术之一，且已被应用于其它领域，其中包含有机太阳电池.为了提高OSCs的PCE和稳定性，目前的优化策略可大致划分为开发新的给体或受体以及优化器件制备工艺1114.然而，由于影响因素繁多且各因素相互作用机制复杂，几乎不可能建立一个实用且相对完整的理论来描述和预测器件性能，但人工智能却拥有处理这类问题的能力.人工智能可以从海量数据中提取趋势和规律，快速且精准地构建相应的模型实现分析与预测；但与人类构建的模型相比，人工智能构建的模型几乎没有物理意义，故称它们为黑匣子.受益于大量已发表的论文和已经建立的多个数据集，机器学习（Machine learning，ML）和有机太阳电池相结合的研究已陆续出现1522.对应于提高器件性能的两种主要策略，它们也可以大致分为两种：一种更多考虑分子的结构，另一种则侧重器件制备工艺.对于前者，最低非占有分子轨道（Lowest unoccupied molecular orbital，LUMO）和最高占有分子轨道（Highest occupied molecular orbital，HOMO）与分子结构直接相关，对开路电压（Open-circuit voltage，VOC）有直接影响.通常，高Voc的器件更容易获得出色的PCE.在已知分子结构的情况下，计算LUMO和HOMO最常见的方法是密度泛函理论（Density functional theory，DFT），需要花费大量的时间和算力.然而，基于ML建立的LUMO与HOMO计算模型具备计算量更小、速度更快的优势，可以应用于有机分子LUMO和HOMO的大规模计算，甚至可以直接预测相应器件的PCE，从而大大提高获得高性能有机分子的机会.对于后者，器件结构和各层制备工艺决定了给体和受体能否释放其全部潜力，其主要通过影响填充因子（Fill factor，FF）和短路电流密度（Short-circuit current density，JSC）来影响PCE.在实验室中获得“最佳”器件的方法类似于贪心算法，即每一次决策都做出当下的最佳决策.每次设置一个选定条件的梯度，由实验结果确定最终选取的值，然后更改条件，直到所有条件均设置为各个条件的最优值.然而，局部最优解（Local optimal solutions，LOS）的叠加通常不是全局最优解（Global optimal solutions，GOS）.因此，通过传统方法获得的“最佳”器件通常不是真正的最佳器件，但各种条件全排列组合的数量又太大，无法通过完成所有的实验来获得真正的GOS.此时，基于现有的实验数据建立的ML模型，可用于预测每个实验条件下器件的PCE，并可展示各个条件对器件性能的影响.在此基础上引入适当的求解算法，便可获得真正的GOS.为了构建恰当的ML分子结构数据库，必须有适当的编码方法将分子结构转换为可计算的数字序列.Paul等23分别使用SMILES（Simplified molecular-input line-entry system）系统、分子图谱、分子图像和两种分子指纹表征（Molecular access system，MACCS和Atom pair）构建数据库，实现HOMO的预测；选择合适的ML算法来匹配编码方法，得到0.87%的最小平均绝对误差（Mean absolute error，MAE）.Jrgensen等24提出了一个简单的、无需知道每个原子位置的字符串表示来描述分子结构，并使用线性模型、多层感知器（Multilayer perceptron，MLP）、随机森林（Random forest，RF）、深度张量神经网络和语法变分自动编码器（Grammar variational autoencoder，GrammarVAE）等ML算法来建立LUMO和光学带隙（Optical bandgap，Eoptg）的预测模型，最小MAE值分别为43和74 meV，展现出良好的预测潜能.此外，利用给体和受体的分子结构直接预测PCE的研究也出现了.如 Nagasawa等25通过实验来检验预测结果，但结果不是很理想，可能有两个主要原因：首先，器件制备工艺在器件性能中也起着重要的作用，仅使用分子结构预测PCE忽略了太多细节；另一个原因是目前的编码方法可能存在不足，限制了可实现的最高预测精度，这也是进行LUMO和HOMO等预测中值得注意的问题.这些研究为给体或受体分子的设计提供了新思路.除了优异的给体和受体之外，还需要通过适当的制备工艺充分发挥它们的潜力，其中ML是一个可行的寻求最佳制备工艺的方案.Lee26通过RF和梯度提升回归树预测PCE，以给体和受体的LUMO，HOMO和Eoptg作为建模数据，实现了R2超过0.85.将预测的结果与实验结果进行对比，显示出高度的一致性.当选择一对特定的给体和受体时，一些研究试图通过ML方式实现用尽可能少的实验来制备出CHEMICAL JOURNAL OF CHINESE UNIVERSITIES高 等 学 校 化 学 学 报研究论文Chem.J.Chinese Universities,2023,44(7),2023016520230165(3/8)最优器件.如Munshi等27选择以P3HT为给体，PCBM为受体制备的太阳电池，根据现有实验数据通过支持向量机（Support vector machine，SVM）建立PCE预测模型，使用布谷鸟搜索（Cuckoo search，CS）算法生成不同的器件制备工艺，经多次迭代得到最好的工艺，并讨论了退火