锯齿型石墨烯纳米带结的自旋输运性质_严深浪.pdf

第 卷 第 期 年 月计 算 物 理 ，文章编号：（）收稿日期：；修回日期：基金项目：国家自然科学基金（）、地区基金（）资助项目第一作者：严深浪，男，博士，讲师，主要从事低维纳米材料与器件载流子输运性质研究，：锯齿型石墨烯纳米带结的自旋输运性质严深浪，项少辉，龙孟秋（赣南科技学院人文科学系，江西 赣州；中南大学物理与电子学院，湖南 长沙）摘 要：用第一性原理密度泛函理论和非平衡格林函数理论，研究上下两层石墨烯的交叠面积对于断裂的锯齿型石墨烯纳米带结自旋输运性质的影响。结果表明：吸附石墨烯纳米片后体系呈现半导体输运特性，自旋向上和自旋向下的电流呈非简并，且随着交叠碳原子链的减少，自旋输运性质变弱。但是，在边缘吸附时，由于自旋向上和自旋向下的、和 均具有非常好的扩展性，体系的自旋输运性质最好。此研究为制备石墨烯电路及器件提供理论参考。关键词：锯齿型石墨烯纳米带；自旋输运；第一性原理；分子结中图分类号：文献标识码：.引言 在过去的几十年中，电路元件的尺寸迅速下降，已接近几十纳米，至 年国际半导体技术蓝图报道集成电路主流工艺宽度已达 纳米，预计到 年将达到 纳米左右，届时，以硅为基础的电子元件将达到物理极限，许多宏观物理概念将不再适应，取而代之是其量子性质。因此，必须发展基于全新原理的新材料，以突破摩尔定律的限制。自得到单层的新型二维石墨烯以来，因其具有独特、优异的机械、电导以及物理性质得到关注，特别是其拥有高电荷迁移率、高导热率以及具有非常大的比表面积，使得石墨烯作为制备下一代电子设备的首选材料。石墨烯纳米带没有能隙，因此在应用构建电路时其电流开 关比值较小，但是石墨烯晶体管在射频领域有着非常好的应用。年，美国 公司的科学家首次制备出由石墨烯圆片制成的集成电路，许多学者开始从理论和实验上研究单层石墨烯电路的性质。与此同时，石墨烯的合成与印刷石墨烯电路也有新的突破，使得石墨烯大量应用于制备石墨电路成为可能。然而，制备完整的石墨烯集成电路或以石墨烯纳米带作为电极，不可避免地会有带与带的接口结。因此，需要研究石墨烯纳米带结的输运性质。众所周知，纳米结的输运性质主要取决于界面的接触电阻（，），而接触电阻主要与接触条件密切相关。在界面接触方面，在实验和理论上已开展了很多的工作。等发现通过调节两个石墨烯纳米带之间弱 键弱相互作用，观察到整流效应和连续的开关效应。等的研究表明石墨烯纳米带与金属连接时，其交叠面积的大小会影响电子的输运性质。因此，有必要深入研究石墨烯纳米结界面对其输运性质的影响，为石墨烯纳米带应用于制备石墨烯电路及器件提供理论帮助。目前，应用第一性原理理论方法已经研究了 和 堆垛双层石墨烯的输运性质。但是对于石墨烯纳米带结自旋输运特性的研究较少。对锯齿型石墨烯纳米带自旋调控的方法和机理还不完善。因此，需要从理论角度探究自旋的调控方法以及调控规律，为石墨烯纳米带应用于制备多功能、高效率的自旋电子器件提供理论基础，为未来量子计算机提供候选材料。模型与计算方法 理论优化之后计算模型如图 所示，石墨烯纳米片吸附在宽度为 的两个半无限长锯齿型石墨烯纳米计 算 物 理第 卷带（）上。由于 两边缘具有非对称性，因此中间散射区上下两层存在对称和非对称两种吸附形式，本研究只探究对称性吸附，具体模型如图 所示，命名为（表示对称性吸附，指交叠碳原子链数）。考虑到每一层内 环结构非常稳定，因此每次只将散射区中间的上方石墨烯纳米片下移 个 键长，使得交叠碳链数减少，即交叠面积减少，来探讨交叠面积对石墨烯纳米带输运性质的影响。为了确定最佳的层间距（），通过总能的计算，在.体系的总能最小，这与之前报道的研究结果基本吻合。随后，采用 算法优化所有结构至每个原子上的作用力小于.。优化后虽发现中间部分区域发生弯曲变形，但间距基本在.之间。图 基于 器件结构模型的正视和侧视图 （）石墨烯纳米带结电子输运性质的计算采用基于密度泛函理论和非平衡格林函数方法的第一性原理软件包 （），在计算工作中，所有的结构采用 算法弛豫收敛至每个原子上的作用力小于.。交换关联函数采用 局域自旋密度近似（），价电子轨道的基函数选用单极化（）基组，该基组可以很好地描述碳基纳米体系，截断能为 ，布里渊区 点取样为 ，自洽计算的收敛标准为 。对于完全自洽后的纳米体系，中心散射区的非线性电流运用 公式求得，（）（）（）（，），（）式中，（）和（）分别是左右电极的电化学势。在偏压 下，左右电极的化学势分别为（）（）和（）（）。代表电子向上和向下两种电子态，总电流 为两种自旋态电子的电流之总和。对于每个自旋态，其电子输运系数由（，）给出，（，）（，）（）（，）（），（）其中 为中心散射区的延迟和提前格林函数，为左右电极的耦合矩阵。结果与讨论 由于体系的主要性质由零偏压下透射谱决定，因此，我们首先计算了 体系在零偏压下的自旋输运系数谱和态密度曲线，如图 所示。从图 中可以看出，对于 体系，在费米面附近均出现了一个约为.的输运间隙，呈半导体输运特性，并且态密度峰与透射峰密切相关，这与前面分析的结果一致。随着中间石墨烯纳米片的下移，即交叠碳原子链的减小，原本拓展性较好的透射峰迅速变窄变尖，这表明，体系与两电极之间的耦合作用减弱，导致输运性质变差。同时在费米面附近的输运谱对称性越来越差，自旋向上和自旋向下的透射峰互相错开，导致自旋向上和自旋向下的透射峰非简并，甚至在某些能量区间出现了单自旋传输的现象，如在 和 费米面附近的自旋向下（.）和自旋向上（.）的透射峰，这可能是由于上下两层第 期严深浪等：锯齿型石墨烯纳米带结的自旋输运性质石墨烯某些能量点发生共振，使得输运通道被完全抑制，这也意味着体系出现自旋分裂现象。图 零偏压下的自旋相关输运系数谱（实线）和态密度（虚线）（正负输运系数分别代表自旋向上电子和自旋向下电子的输运谱线。）（）（，）同时我们发现交叠碳链数为奇数时的透射和扩展性要比偶数时更好，特别是当碳链交叠数为 时，即通过边缘吸附，其费米面附近的透射系数显著增强。可见，当中间石墨烯纳米片通过边缘吸附时，体系的输运性能最好。图 、和 的自旋伏安特性 ，为进一步探讨交叠面积对自旋极化输运的影响，选取了 体系中、和，其自旋 曲线如图 所示。由图 可知，所有分子器件均呈现半导体特性，存在一个阈值电压约为.，且由于石墨烯边缘的自旋退减并，导致自旋向上的电流与自旋向下的电流呈非简并状态，这与图 中的输运谱基本相符。同时自旋向下的自旋极化电流基本大于自旋向上的自旋极化电流，这符合图 中自旋向下的输运谱比自旋向上的输运谱扩展性更好，因为扩展性越好，越有利于电流的传输。从电流大小来看，在.，.偏压范围内，的电流总要远大于 和 的电流。为更清晰地体现，分别计算各体系在相同偏压下，自旋向上和自旋向下电流之和的相互比值，结果如下：.；.；.。可见，由 平移到 时，虽然只相差一个碳碳键长，但电流却发生巨大的变化，其电流比高达.，甚至与 相比也可以达到.。利用这一特性，可以制作石墨烯开关。从上面的分析可知，和 电流相差巨大，为计 算 物 理第 卷弄清这一现象，在图 中，给出 和 在.偏压下，自旋向上和自旋向下电子在能量为.处的传输路径。对于 体系，自旋向上和自旋向下的电子都集中在石墨烯边缘的交叠区域传输，且相近碳原子间的跳跃比相邻碳原子间的键传输要强很多。而对于 体系，自旋向上和自旋向下的电子的输运通道明显要少于 体系，并且大部分的输运路径都局域在两边，因此电子从电极的一端传输到另一端时将被抑制，导致输运能力变差。图 在.偏压下，和 自旋向上和自旋向下电子在.能量处的传输路径 .众所周知，体系的输运能力与其电子结构密切相关，因此，分析 和 在零偏压下体系的，如图 所示。从图中可知，对于 体系，自旋向上和自旋向下的、和 均具有非常好的扩图 和 在零偏压下分子的 第 期严深浪等：锯齿型石墨烯纳米带结的自旋输运性质 展性，这意味着电子可以很好地通过这些通道。而 体系，自旋向上、和自旋向下、的分布都是局域的，因此，电子在这些通道传输将被抑制。可见，体系的输运通道要比 输运通道多，且由于石墨烯自身的边缘效应，导致 体系的导电能力要远强于 体系。由此可知，当两个 相连接时，两结构对称采用边缘吸附以提升器件的输运能力，这可为石墨烯纳米带作为电极时其与分子器件的链接方式提供理论参考，同时这种导电能力的突变可以用于制作石墨烯开关器件。结论 利用第一性原理密度泛函理论和非平衡格林函数方法研究断裂的锯齿型石墨烯纳米带通过吸附石墨烯纳米片构成的分子结，其吸附的交叠面积对自旋极化输运的影响。结果表明：吸附后体系呈现半导体输运特性，并随着交叠碳原子链的减少，体系的对称性变差，导致自旋极化分裂的加剧，中间石墨烯纳米片采用边缘吸附时，体系的输运性能最好。研究结果为制备石墨烯电路及其器件提供了理论参考。参考文献 ，（），（）：，（）：，？，（）：，（）：，（）：，（）：，（）：王文华，赵国军，王舒东 型锑烯热电输运性质的第一性原理研究 计算物理，（）：，（）：，（）：，（）：，（）：，（）：，：，（）：，（）：柳福提，程艳，羊富彬，等 硅纳米结点电子输运性质的计算 计算物理，（）：，（）：，（）：，（）：，计 算 物 理第 卷 ，（）：，（）：，（）：，（）：，（）：，（）：，（）：，（）：，（，；，）：，（），：；：；：