高通量计算与机器学习驱动高熵合金的研究进展_张聪.pdf

书书书第 卷 年月第期第 页材料工程 高通量计算与机器学习驱动高熵合金的研究进展 张聪，刘杰，解树一，徐斌，尹海清，刘斌斌，曲选辉，（北京科技大学 北京材料基因工程高精尖创新中心，北京 ；北京科技大学 钢铁共性技术协同创新中心，北京 ；北京科技大学 新金属材料国家重点实验室，北京 ；北京科技大学 新材料技术研究院，北京 ），（，；，；，；，）摘要：高熵合金因其多种合金元素以等原子比或近等原子比的组合而具有高熵效应、严重的晶格畸变、缓慢扩散以及特殊而优异的材料性质等特点，在各个领域引起极大的关注。其高强度和硬度、抗疲劳性、优异的耐腐蚀性、耐辐照性以及接近零的热膨胀系数、催化响应、热电响应及光电转换等特性，使高熵合金在许多方面有潜在的应用。高通量计算及机器学习技术迅速成为探索高熵合金巨大成分空间和综合预测材料性能的有力手段。本文介绍高通量计算与机器学习的基本概念，论述第一性原理计算、热动力学计算与机器学习在高熵合金研究中的优势，并总结它们在高熵合金成分筛选、相与组织计算以及性能预测等方面的应用研究现状。最后提出该领域目前存在的问题，并提供解决思路与未来展望，包括开发适用于高熵合金的第一性原理计算与机器学习工具、构建高质量高熵合金数据库、将高通量计算与机器学习相融合对高熵合金的力学及服役性能进行全局优化等。关键词：高熵合金；热力学；第一性原理；机器学习；性能优化 ：中图分类号：文献标识码：文章编号：（）：，材料工程 年月 ，：；金属材料有着悠久的历史和广泛的应用，通常传统金属材料的设计方法一直都是以一种或两种金属元素为主元，通过添加少量的合金化元素来改善组织结构 及 性 能。高 熵 合 金（，）至少含有四个主要元素，其元素原子分数通常在 之间。起初对于高熵合金的研究大多是多相合金，而不是单相固溶体。近年来，随着对单相高熵合金的研究逐渐深入，在无其他相混杂影响下揭示了高熵合金的基本机制。目前单相高熵合金的研究主要包括以 合金为代表的 型单相体系和以 合金为代表的 型单相体系。针对高熵合金单相研究而言，合金元素的数量、类型和浓度等变量可以系统地变化，并与合金物理力学性能直接相关，这对理解某些多相合金有更广泛的适用性。高熵合金如今发展到包括金属间化合物、纳米沉淀、陶瓷化合物以及只有三种主要元素的非等原子比高熵中熵合金材料 。为了追求更好的力学性能，高熵合金的成分空间正在迅速拓展，例如曾报道过的具有超高强度和良好低温韧性的 高熵合金。针对高熵合金成分设计而言，当前可开发的成分空间巨大，因此如何更有效地选择最合适的成分以获得最理想的相结构和性能是一个重大挑战。在寻找新合金的过程中，实验一直都是最有效的方法之一。为了克服传统“试错法”的偶然性，提高合金开发效率，高通量制备技术得以出现，其核心是设计并制备成分梯度以实现一批合金成分的高通量表征，例如扩散耦、超重力场和激光增材制造都有助于形成具有成分梯度的块体合金，或者使用多靶溅射来制备成分梯度薄膜 。材料基因工程中的“高通量”思想可以加速高熵合金成分筛选，且有效促进高熵合金的开发。通常在追求目标性能时可能会存在元素成分或者种类偏离高熵合金规则的现象，若非规则外的性能优于静态合金设计规则的性能，则可认为这种现象是合理的。对于高熵合金不断增长的成分空间，不仅增加了实验探索难度，而且对计算提出了更高的要求，也同时为机器学习的应用带来了机遇。针对高熵合金工艺设计而言，采用机械设计的原则将传统合金力学机制转化应用于高熵合金是一种可行的手段。在整个设计过程中，保持高熵合金特征优势的同时，将其与描述机制结合 起 来，极 大 地 促 进 了 高 熵 合 金 变 体 的 开 发 研究 ，例 如 孪 生 诱 发 塑 性（，）高 熵 合 金，、间 隙 高 熵 合金 、相 变 诱 发 塑 性（，）高 熵 合 金 以 及 多 相 高 熵 合金 。激光增材制造技术有着良好的应用前景，基于高通量思想的增材制造技术可以大大缩短高熵合金开发周期 。与传统加工方法相比，增材制造在制备时自下而上逐层增加，突破了传统方法的限制，能够制备结构复杂的精密器件，且在制备大规模金属部件上也有着显著优势。高熵合金具有高强度、优异的高温性能、良好的耐腐蚀性和耐磨性等优越性质，而使用传统铸造方法在工业上生产块状高熵合金存在固有的高精度工艺复杂性。增材制造有助于对局部过程进行高水平的控制，能够生产出复杂的几何形状，适合用于高熵合金的制备。目前应用在高熵合金领域的增材制造技术主要包括激光选区熔化（，）、激光熔融沉积（，）和电子束选区熔化（，）。在现有的一些高熵合金中，基于增材制造技术进行的研究主要集中在以下体系：系高熵合金、系高熵合金、系高熵合金、过渡族金属系难熔高熵合金等。其中增材制造难熔高熵合金（，）由于易产生成分偏析，一般采用高能量密度的小光斑激光器作为热源促进其元素均匀化，主要应用在制备具有一定优异性能（耐腐蚀性、高硬度、耐磨性 等）的高熵合金涂层方面。除此之外还可以根据层错第 卷第期高通量计算与机器学习驱动高熵合金的研究进展能大小组合不同的缺陷进行微观结构设计，。针对高熵合金的性能设计，目前主要集中在高强度、强韧性 、抗氧化、耐磨性 等研究方面，制备并研究具有优越性能的目标合金。近年来，理论和计算研究在材料科学中发挥着越来越重要的作用。计算机模拟和实验数据的结合有助于理解和阐释物理机制，从而能够有效地预测合金的性能。本工作主要介绍了三种方法，并提供了它们在高熵合金开发中的成功应用实例，包括高通量热力学计算、高通量第一性原理计算和机器学习。此外，还说明了不同高通量计算技术的优缺点和适用场景、存在的问题以及未来的展望，以便为高熵合金的开发设计提供指导。基本概念 高通量计算“高通量（）”一词在研究中广泛使用，年材料基因组计划（国内启动了相应的材料基因工程计划）提出后在材料领域广泛使用，并成为材料基因工程计算和实验区别于传统计算和实验表征的显著特征。材料领域的高通量计算（，）不同于计算机科学的高性能计算（，），前者旨在通过并行计算、高性能计算等手段，以提高计算通量的形式加速材料计算。高通量计算方法主要特征是并发式计算、自动流程计算，可以实现高数量级任务的高效计算而非多任务顺序自动计算。材料计算涉及多个尺度，高通量计算最早在量子尺度开展，充分满足了加速寻找新材料和优异性能的需求，尤其是新型功能材料和高性能材料的发现。高通量第一性原理计算方法在发现新材料、预测新材料性能或优化现有材料上应用较广。高通量第一性原理计算可以解决材料成分的高效筛选问题，其经典案例是计算了 种二元合金的 种晶体结构并对其各性能进行了应用分级。该思路用于多类材料的发现，其中包括高熵陶瓷材料的性能计算。国际上已经开发了基于高通量第一性原理计算的架构平台，如 是包含 余万种化合物的 亿个性能数据的大型数据库。高通量第一性原理计算被认为是有潜力的快速材料筛选方法。近年来高通量计算的概念被应用于微观热动力学尺度，成为金属结构材料快速获取相信息的方法。高通量热动力学计算是近年发展起来的集热力学与动力学于一体的计算方法。基于热动力数据库可以高效模拟任意数量组元间的热力学和动力学相变。对于扩散型相变模型可处理单相的均匀化、析出相的溶解和长大、第二相粒子的粗化以及凝固过程中的显微偏析等问题，从而实现材料成分和工艺设计。高通量第一性原理计算和高通量热动力学已在快速发现及筛选新材料方面广泛应用，包括工业铝合金筛选、高温合金组织设计、高熵合金成分优化等。机器学习数据科学作为理论研究、计算和实验外的科学发现“第四范式”，在 年提出后即被各领域各学科广泛接受和应用。机器学习（，）是一个致力于理解和构建“学习”方法的研究领域，即利用数据提高某些任务集性能的方法。随着以人工智能、大数据等为主导的“第四次工业革命”时代的到来，人工智能的新分支 机器学习已被广泛应用于机器人技术、计算机视觉、数据挖掘和生物医学等众多领域。机器学习是一门多领域交叉学科，涉及概率论、统计学、逼近论以及算法复杂度理论等。机器学习概念最早在 年由 提出，现已发展成为一个涉及计算机科学、统计学等多领域的交叉学科。机器学习因其高效的计算和预测能力，逐渐被用于材料科学研究领域。基于充分的实验研究和理论计算，机器学习方法可以快速完成数据挖掘，揭示其中所蕴含的信息和规律，并准确预测材料性能进而筛选目标材料。近年来，机器学习受到广泛关注，在材料科学开发新材料方面也展现出了卓越的能力。年发表在 自然 杂志封面的文章“”，挖掘大量失败实验数据成功实现化学反应预测和新化合物形成，这一案例进一步助推了机器学习在材料中应用的研究热潮。随着对材料基因工程思想的深入理解，高通量计算与机器学习在材料的成分设计筛选及性能预测与优化上得到大量应用。数据驱动方法可以明显加快研发速度，缩短研发时间，降低计算成本。不论是微观还是宏观层面，该方法都可以被应用于材料科学领域中的新材料发现、材料性能预测等。高通量计算及机器学习在高熵合金成分筛选和性能优化研究中的作用和效果高熵合金因其新颖的合金设计原理而引起了人们的极大兴趣。高熵合金尽管最初被定义为单相多元的等原子比或近等原子比的合金，但优异的性能不断被发现，所期望的合金性能有时会由于元素间的非直观相互作用而产生。图归纳了 数据库中 年期间高熵合金相关热点词出材料工程 年月现的次数以及高熵合金文章中一些关键词出现的频次（图）。高熵合金的成分选择和制备涉及复杂的跨尺度物理化学现象，其原材料、合金成分和制备工艺等因素均会对微观组织和性能产生重要影响，。仅通过实验方法探索高熵合金组织及性能的作用规律较为耗时，而材料计算和机器学习技术被越来越多的人所接受和应用，成为高熵合金设计的有效研究手段。图 数据库中 年高熵合金领域相关热点词变化趋势 高通量计算在高熵合金研究中的作用与优势 高通量第一性原理计算随着超级计算机的发展，第一性原理的高通量计算作为一种成熟的计算方法研究材料性能，可以更加便捷和高效地解决复杂问题，对从微观角度理解和设计预测目标材料起到了不可或缺的作用。第一性原理计算基于量子力学计算凝聚态原子和电子的行为，定量描述原子键合的能力。第一性原理计算不依赖经验参数，通过输入元素种类和原子坐标，即可对材料性质数据进行预测，是理解材料本征、分析物理性质、设计新材料的重要工具。通过计算模型设计和参数优化，定量预测材料成分优选、物相组成、组织结构与性能的构效关系，实现高通量计算数据在新材料设计研发中的应用。基于第一性原理计算的高熵合金研究论文数量呈指数增长，证明了第一性原理计算方法的高计算精度可建立结构和特性之间的联系，为新材料的设计提供了充足的数据信息。高通量第一性原理计算具体作用与优势表现为三个方面：（）精准构建长程无序、短程有序结构。高熵合金是一种多主元混合合金，其结构特点为长程无序且短程有序，因此精准构建其原子排布结构是预测高熵合金材料特性的关键。目前已经开发的特殊准随机结构（，）与小集合有序结构（，）能够反映高熵合金长程无序特性。第一性原理计算可以模拟高熵合金的平衡态结构，计算分析短程有序形成的影 响 因 素，并 且 基 于 预 选 小 集 合 有 序 结 构（，）方法（图）可以实现高熵合金的高通量第一性原理计算。因此，在构建多元组分长程无序、短程有序结构高熵合金方面，高通量第一性原理计算具有高精度优势。（）准确预测高熵合金相稳定性。第一性原理计算可以获得合金原子级物理参数，判断合金的相稳定性以揭示合金元素添加对相稳定性的影响及合金分解中总能量的变化。这种计算可以涉及任何系统，甚至是不存在的假设系统。随着高熵合金单一固溶体的形成，平衡状态可能包括多种固溶体和金属间沉淀物的形成。高通量第一性原理计算可确定单相的稳定性并预测单相中的元素偏析，这有助于深入理解难熔高熵合金的相结构性能。从能量角度出发，基于 和 结构之间的晶格稳定性能量，高通量第一性原理计算可以筛选出具有 稳定性的候选合金。（）准确计算高熵合金的力学性能。具有单相晶体第 卷第期高通量计算与机器学习驱动高熵合金的研究进展图高熵合金中基于 方法的高通量第一性原理计