基于CrIS卫星反演与地面...氨浓度的时空特征及对比评估_王思慧.pdf

第 43 卷第 3 期2023 年 3 月Vol.43，No.3Mar.，2023环境科学学报Acta Scientiae Circumstantiae基于CrIS卫星反演与地面观测的中国大气氨浓度的时空特征及对比评估王思慧1，吴锴2，潘月鹏3，朱丽叶1，*1.中山大学大气科学学院，南方海洋科学与工程广东省实验室，珠海 5190822.成都信息工程大学大气科学学院，高原大气与环境四川省重点实验室，成都 6102253.中国科学院大气物理研究所，大气边界层物理和大气化学国家重点实验室，北京 100029摘要：基于地面观测与CrIS卫星反演的数据，分析了我国2015年9月2016年8月的大气氨（NH3）浓度在时空上的变化特征，并评估了这两类数据之间存在的差异.结果表明：基于CrIS卫星反演的数据能够很好地识别我国NH3浓度在时空上的变化趋势，但同地面观测相比，存在数值上的低估.我国的NH3浓度总体上呈现出“夏高冬低”的特点.就空间分布而言，华北、华东和中南地区是我国目前NH3浓度相对较高的地区.在温度较高的时段，城市地区的NH3浓度与农村地区的浓度水平相当，表明非农业源排放对城市地区NH3浓度的贡献是不可忽视的.在对先验廓线进行分类时，CrIS卫星的快速物理检索算法（CrIS Fast Physical Retrieval algorithm，简称CFPR）对我国不同区域NH3的实际浓度水平有所低估.因此，提高CrIS卫星反演NH3浓度的能力可考虑对先验廓线进行重新分类.关键词：氨；CrIS；卫星反演；空气质量文章编号：0253-2468（2023）03-0303-12 中图分类号：X513 文献标识码：ASpatio-temporal characteristics and evaluation of atmospheric ammonia concentrations in China based on CrIS inversion data and ground observationsWANG Sihui1，WU Kai2，PAN Yuepeng3，ZHU Liye1，*1.Southern Ocean Science and Engineering Laboratory of Guangdong Province，School of Atmospheric Sciences，Sun Yat-Sen University，Zhuhai 5190822.Plateau Atmosphere and Environment Key Laboratory of Sichuan Province，School of Atmospheric Sciences，Chengdu University of Information Technology，Chengdu 6102253.State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry（LAPC），Institute of Atmospheric Physics，Chinese Academy of Sciences，Beijing 100029Abstract：Using the CrIS satellite observation and ground observation of ammonia（NH3）through September 2015 to August 2016，this study analyzed the spatial and temporal variation characteristics of atmospheric ammonia concentration in China and the differences between CrIS retrieved NH3 and ground NH3 observation.The results show that CrIS can well capture the spatio-temporal variation of NH3 concentration in China，but the estimation of NH3 concentration at ground level is slightly lower than that by in situ observation sites.NH3 concentration in China generally showed a trend of high in summer and low in winter.The hot spots of NH3 concentration generally occur in North China，East China and central and southern China.During periods of high temperature，urban NH3 concentrations are comparable to rural ones，indicating that the contribution of emissions from non-agricultural sources to urban NH3 concentrations cannot be ignored.The apriori profile classification of CrIS NH3 retrievals results in the underestimation of NH3 concentration in some regions of China under the CrIS Fast Physical Retrieval algorithm（CFPR）algorithm.Therefore，reclassification of the apriori profiles should be considered to improve the quality of CrIS NH3 retrievals.Keywords：ammonia；CrIS；satellite inversion；air qualityDOI：10.13671/j.hjkxxb.2022.0265王思慧，吴锴，潘月鹏，等.2023.基于CrIS卫星反演与地面观测的中国大气氨浓度的时空特征及对比评估 J.环境科学学报，43（3）：303-314WANG Sihui，WU Kai，PAN Yuepeng，et al.2023.Spatio-temporal characteristics and evaluation of atmospheric ammonia concentrations in China based on CrIS inversion data and ground observations J.Acta Scientiae Circumstantiae，43（3）：303-314收稿日期：2022-06-07 修回日期：2022-07-28 录用日期：2022-07-28基金项目：国家自然科学基金面上项目（No.41030085）作者简介：王思慧（1997），女，E-mail：；*责任作者，E-mail：环境科学学报43 卷1引言（Introduction）氨（NH3）是大气中重要的碱性气体，由于较强的挥发性，其与酸性气体反应生成的二次无机气溶胶（硝酸铵、硫酸铵等）是细颗粒物（PM2.5）的主要组分（Zhang，2010；Zhang et al.，2012）.大气中氨/铵盐的气粒分配过程对细颗粒物的酸碱度也有重要影响（Finlayson-Pitts et al.，2000）.此外，NH3作为一种重要的活性氮，在参与氮循环的过程中会发生干、湿沉降.排放过量的NH3经由沉降会导致地表水体的富营养化和生物多样性降低等环境问题（Krupa，2003；Erisman et al.，2008；孟祥海，2016；王敬国等，2016）.识别我国区域尺度的NH3浓度特征对NH3排放管控政策的制定具有重要意义，同时也对PM2.5污染的进一步治理具有重要参考价值.近年来，已有研究通过地面观测，“自上而下”的卫星反演，“自下而上”的排放清单和大气化学模式模拟等针对大气中NH3的浓度水平及排放特征进行了分析.由于NH3在大气中生命周期较短且气态NH3分子具有较大的粘性，易附着在采样管路上，使得NH3的地面观测相对复杂.我国目前的NH3观测网所覆盖的空间范围仍相对有限.此外，基于“自下而上”方法构建的排放清单中，NH3排放因子相对滞后，导致我国的NH3排放量可能被明显低估（Huang et al.，2012；Zhang et al.，2018；Pan et al.，2018；Liu et al.，2020）.大气化学传输模式由于排放清单固有的不确定性（尤其是农业排放在强度和分布上的误差），难以在区域尺度上较好地模拟NH3的时空变化.基于TES、IASI与CrIS等卫星观测反演的地表NH3浓度，因其较高的空间分辨率而被广泛应用于识别NH3的排放热点（Zhu et al.，2013；Schiferl et al.，2016；Dammers et al.，2019）.利用这些卫星反演产品进行同化可以改善大气化学模式模拟NH3的结果，进一步提升对NH3时空分布的认知（Cao et al.，2022；van der Graaf et al.，2022）.然而，NH3浓度卫星反演产品的质量优劣与反演算法密切相关（Yu et al.，2018；Li et al.，2019）.因此，反演结果与地面观测的NH3浓度之间的对比与评估，不仅有助于验证卫星反演的准确度，也有利于认识现有NH3排放估算的不足.自2013年 大气污染防治行动计划（“大气十条”）实施以来，我国的PM2.5污染得到了逐步改善（中华人民共和国国务院，2013），但仍有125个城市2020年的PM2.5年均浓度超过35 gm-3（中华人民共和国生态环境部，2021），且与世界卫生组织最新设定的健康指导值（5 gm-3）相比（WHO，2021），存在一定差距.根据2017年MEIC排放清单的统计结果，在“大气十条”执行期间，我国二氧化硫（SO2）与氮氧化物（NOx）的人为源排放分别下降了59%和21%，但NH3排放的变化幅度较小，甚至增加了1%（Zheng et al.，2018）.基于卫星观测反演得到的NH3浓度产品在时间上也表现为比较同步的变化趋势（Liu et al.，2022）.这主要是因为我国目前缺乏比较有效的减排NH3的措施.我国大部分NH3来自农业部门（种植业和畜牧业）的排放，包括化肥的过度施用和排泄物的露天处理等.此外，已有研究指出，非农业部门（机动车NH3排放和工业NH3逃逸等）的NH3排放可能被明显低估（Pan et al.，2018；刘学军等，2021；Gu et al.，2022）.作为PM2.5的重要气态前体物，NH3因其潜在的减排效益已成为进一步控制我国PM2.5污染的关键（Liu et al.，2016；Liu et al.，2019；杨显玉等，2022）.本研究通过对比中国大气氨观测网络中站点观测的地面NH3浓度与基于CrIS卫星反演得到的NH3浓度在2015年9月2016年8月的时间变化及空间分布特征，进而验证CrIS卫星反演产品的准确性，以期揭示我国NH3浓度在时空上的变化特点，并提高NH3排放估算的准确度.2数据与方法（Data and methods）2.1中国大气氨观测网络本研究根据常见的地理区划将我国分为了6个区域，分别为西北、东北、华北、西南、中南和华东地区（图1）.季节划分为秋季（911月）、冬季（