T型微通道内非牛顿微液滴生成过程研究_韩国鑫.pdf

第 卷 第 期 年 月 化 学 工 程（）收稿日期：基金项目：国家自然科学基金区域创新发展联合基金重点支持项目（）；黑龙江省自然科学基金资助项目（）；提高油气采收率教育部重点实验室开放课题（）；大庆市指导性科技计划项目（）作者简介：韩国鑫（），男，硕士研究生，主要从事石油与化工机械研究，：；邢雷（），男，博士，副教授，硕士研究生导师，通信联系人，研究方向为油田水处理技术，电话：，：。型微通道内非牛顿微液滴生成过程研究韩国鑫，邢 雷，蒋明虎，刘彩玉（东北石油大学 机械科学与工程学院，黑龙江 大庆；黑龙江省石油石化多相介质处理及污染防治重点实验室，黑龙江 大庆）摘要：为了研究 型微通道内非牛顿流体微液滴生成过程，文中采用流体体积模型对该过程进行了数值模拟，并开展高速显微实验对数值模拟结果进行准确性验证。结果表明：型微通道内非牛顿流体液滴生成存在挤压和剪切 种机制；离散相流量不变，随着连续相毛细数的增大，不同质量浓度的聚合物水溶液离散液滴的相对长度均呈减小趋势；液滴的相对长度随聚合物质量浓度变化呈现出非单调性，初始阶段随着聚合物质量浓度从 增加到 ，液滴相对长度逐渐减小，当质量浓度提高至 时，液滴相对长度逐渐增加。研究结果可为非牛顿流体微液滴制备技术的发展提供参考。关键词：微液滴；型微通道；毛细数；非牛顿流体中图分类号：文献标识码：文章编号：（）：，（，；，）：，：；基于微流控技术制备的微液滴具有体积微小、生成速率高、单分散性优良、化学性质稳定等特性，在药物筛选、病毒检测、材料合成、化学工程等领域有着重要应用。型管道法因其结构简单，且制备的液滴具备上述优点，成为近些年研究的重点。等较早开展了 型微通道内液液两相实验，由此引发了后续使用微流控设备制备液滴的学术研究。部分学者利用数值模拟研究，系统分析了通道壁浸润性及连续相介质流变特性对液滴形成过程的影响规律。等及魏韩国鑫等 型微通道内非牛顿微液滴生成过程研究 投稿平台：丽娟等总结出不同参数下 型微通道内生成液滴尺寸的预测公式。等发现在使用粘性溶液作为连续相时可在较低流速下形成微液滴。等以连续相的毛细管数 划分液滴生成机制。等研究了液滴在动态界面张力作用下的形成规律。韩宇等基于毛细数、韦伯数 和欧拉数 进行划分，得到不同类型气泡流的生成范围。针对非牛顿流体微液滴制备，等研究了 型微通道中剪切变稀型离散相液滴的生成过程，发现低浓度聚合物水溶液离散相其剪切变稀有利于液滴生成，而高浓度时则起到抑制作用。等采用 模型对剪切变稀特性连续相的 型微通道中的牛顿流体液滴形成现象进行数值模拟，发现具备高剪切变稀特性的连续相流体所产生的液滴尺寸较大。实际生活生产中非牛顿特性流体广泛存在，如血液、淋巴液及高分子聚合物溶液等，学者对于非牛顿流体作为离散相的液滴制备的相关研究相对较少。文中针对 型微通道内非牛顿流体液滴生成过程开展研究，利用流体体积（）模型，通过改变流量比、毛细数及离散相聚合物水溶液质量浓度等参数，考察二维 型微通道中非牛顿流体液滴生成的规律。该研究对于完善微尺度下多相流理论，推进非牛顿流体微液滴制备技术的发展具有一定借鉴意义。研究方法与网格无关性分析 数学模型数值模拟采用的动量方程和连续性方程可分别通过式（）和式（）计算。（）（）（）（）（）（）式中：为压力，；为速度矢量，；为每个控制体中的动力黏度，；为每个控制体中的密度，；为界面张力源项，只存在于包含界面的控制单元内。本研究中的幂律模型本构方程如式（）所示。（）式中：为稠度系数，表示流体黏度特征，；为幂律指数，表示流体的非牛顿特征，当 时为牛顿流体，当 时为剪切变稀流体；为剪切速率，。模拟采用 模型进行相界面的捕捉，计算控制体内的目标相体积分数用流体体积函数 表示。每个控制体内的物性参数取目标相与非目标相的体积平均值，如式（）和式（）所示。（）（）（）（）式中：下角标 和 分别代表连续相和离散相。在 模型中关于目标相体积分数 的 扩散方程可由式（）计算获得。（）研究对象及方法高速数码显微实验系统及本文所研究的 型微通道尺寸如图 所示，微通道长度 ，连续相通道宽度及离散相通道宽度均为 ，通道深度 ，连续相入口距离离散相通道长度 ，离散相入口距离连续相通道长度 ，用 表示液滴长度，则液滴的相对长度为 。图 实验系统及 型微通道尺寸示意图 模拟计算中，将两相入口均定义为速度入口；控制出口边界为自由出流；通道壁面为静止、无滑移边界条件；壁面的浸润性通过设定离散相在壁面上的接触角大小来改变，文中界面张力 为 。硅油动力黏度 ，密度 。按照用于提高石油采收率的聚合物评价的推荐作法（）配置出质量浓度分别为，的聚丙烯酰胺水溶液，选用马尔文公司生产的 超级旋转流变仪对不同质量浓度聚合物水溶液的流变特性进行测化学工程 年第 卷第 期 投稿平台：试，将测试所得的剪切应力 及剪切速率 进行回归分析，回归方程选用幂律流变模型，如式（）所示，进而拟合出不同质量浓度下流变方程，得到稠度系数 及幂律指数。（）式中：为剪切应力，。离散相流体物性参数如表 所示。表 离散相流体物性参数 聚合物质量浓度（）密度（）黏度（）稠度系数（）幂律指数 由于求解瞬态流动时需要适当修正亚松驰因子的值，为了不影响求解稳定性，所以压力速度耦合选用 算法，压力空间离散化方案选用！算法，动量方程离散格式选用二阶迎风格式，瞬态公式选用一阶隐式。时间步长、数、亚松驰迭代因子等参数，则根据计算结果的稳定性及收敛性灵活选取。网格无关性验证文中采用 软件对 型微通道结构的流体域进行网格划分，选取离散相流体为水相，离散相流量 为 ，连续相流量 为 状态下进行模拟计算。不同网格数下液滴量纲一长度 的定量化对比分析结果如图 所示。图 网格独立性验证 网格数大于 时，液滴的量纲一长度 变化微小，可以选取网格数 为本次数值模拟的网格无关性解。结果及讨论 数值模拟的有效性为了验证数值模拟结果的有效性，选取聚丙烯酰胺水溶液（质量浓度 ）和硅油分别作为离散相和连续相，应用高速显微实验系统对与模拟尺寸相同的 型微通道芯片开展可视化实验研究。选取离散相流量 为 ，连续相流量 为 工况条件下拍摄记录的液滴生成过程与模拟结果进行对比。由图 可以观测得到，数值模拟非牛顿流体液滴形成过程与实验结果吻合度较好，验证了文中数值模拟的有效性。图 实验记录的 型微通道液滴生成过程与 模拟结果对比 液滴生成过程根据瞬态数值模拟所得的形态分析，与牛顿流体微液滴生成过程相同，型微通道内非牛顿流体微液滴生成同样存在剪切与挤压 种机制。挤压机制下通道压力变化 作为衡量黏性力与界面张力的量纲一数，对液滴生成有着重要影响，连续相毛细数 表达式如下：|（）|（）式中：和 分别为连续相和离散相的流量，。选取离散相质量浓度 的聚丙烯酰胺水溶液，在该条件下离散相与连续相流量均选取 ，该工况下连续相毛细数 较小，其液韩国鑫等 型微通道内非牛顿微液滴生成过程研究 投稿平台：滴生成机制为挤压机制。选取距离散相通道入口垂直距离 ，左右对称于离散相通道处为 点，该点可较好地反映离散相通道压力 变化情况。对离散相通道 点进行动态监测，得出离散相通道压力 动态波动情况如图 所示。由图 可以看出，随着离散相由垂直通道逐渐向下流动时，由于连续相对离散相的阻塞作用，监测点 压力逐渐升高，当离散相流入水平通道但并未完全堵塞水平通道时，连续相对离散相有一定推动作用，此时监测点压力有所下降。随着离散相完全堵塞水平通道，对连续相的流动造成了阻碍，部分连续相挤入垂直通道造成 点压力略有回升，同时由于液滴生成过程中存在涡流，监测点 的压力出现小范围波动，此时压力大小不足以克服液滴的界面张力及黏性力，液滴颈部出现但并未断裂，随着压力进一步升高达到峰值时，液滴两侧压力差高于黏性力和界面张力作用，液滴发生断裂，随后压力逐渐下降，液滴脱离离散相，压力恢复到初始状态开始下一个液滴生成周期。图 挤压机制下液滴生成压力变化 在液滴连续生成过程中，挤压机制下水平通道压力变化情况如图 所示。由图 可以看出，连续相通道压力 随水平通道距离 表现为阶梯下降形式，当液滴存在弯曲界面时，由于界面张力作用使得弯曲液面内外产生压差，即拉普拉斯压力。可用 方程来确定流体界面上的压差，当弯曲界面为球面时，其压差 大小可用界面张力表示，其表达式如下：（）式中：为液滴界面的曲率半径，；为界面张力，。生成的非牛顿流体液滴间的压力降与连续相液柱间的压力降相差较大，这是由于硅油的黏度比聚丙烯酰胺水溶液黏度小，受到摩擦力影响也相对较小，流动过程中能量损失较少。在压力阶梯下降过程中，连续相液柱下降明显，呈现出大斜率下降，离散相液滴内部压力则呈接近持平状态。图 挤压机制下水平通道中心线压力变化 剪切机制下液滴生成速度场变化在剪切机制下，连续相的流速较高，对离散相的剪切力较大，该机制下剪切力与界面张力起主导作用。选取离散相为质量浓度 的聚丙烯酰胺水溶液，离散相流量为 ，连续相流量为 ，该工况下连续相毛细数 较大，液滴生成机制为剪切机制。剪切机制下液滴生成各阶段演化过程相图及速度场变化如图 所示。由图 可以看出，随着离散相逐渐向 型交错口处运移，在 时，离散相侵入水平通道，因连续相流速较大，与离散相有较大速度差，离散相所受阻力较高，在两相界面处出现涡流。离散相液体继续流入并未完全阻塞水平通道并与水平通道形成一定角度，在 时，在 型交错口处的涡流逐渐减小。因连续相流速较高，所以离散相流体在 型交错口处主要受到剪切力作用，其前端逐渐与后续离散相脱离至颈部开始出现。界面张力及黏性力的存在限制了该过程的形成，因此该阶段持续时间较长。在 时，颈部快速收缩直至液滴发生断裂，此时 型交错口处的涡流消失，连续相侵入离散相通道处出现小的涡流。在 时，液滴进入完全脱离阶段，此时由于离散相受到阻力，在两相交界处重新出现涡流，由于剪切机制下生成的液滴与连续相间的压差不大，液滴尾部并未出现涡流现象。化学工程 年第 卷第 期 投稿平台：图 剪切机制下非牛顿流体液滴生成过程相图及速度场变化 连续相毛细数 对液滴生成的影响本节选用流量为 工况范围内的液液两相流动进行数值模拟。微通道的实际尺寸与其在图像中所占的像素点呈比例关系，在图像程序中测量出液滴长度占据像素点，经过计算转换即可求出液滴实际长度。固定离散相流量，对比不同质量浓度聚丙烯酰胺水溶液作为离散相条件下，得出微液滴的相对长度 随连续相毛细数 的变化情况，如图 所示。图 液滴的相对长度随连续相毛细数的变化 从图 中可以发现，对于不同质量浓度的离散相，其变化趋势基本相同，所生成微液滴的相对长度 均随连续相毛细数 的增大而减小。随着连续相毛细数 逐渐增大，微液滴逐渐由挤压向剪切机制转变，微液滴相对长度 逐渐变小且减小趋势逐渐变缓。从图 中还可以看出，随着连续相毛细数 增大，不同质量浓度离散相所生成的液滴尺寸间的差值逐渐减小，最终均趋近于质量浓度 （去离子水）时所生成的液滴尺寸。这是由于离散相具有剪切变稀特性，随着连续相流量的增加，相界面附近会产生较高的剪切速率，导致各质量浓度间的聚丙烯酰胺水溶液黏度相接近，加快了液滴破裂速度，使得液滴的尺寸减小。聚丙烯酰胺水溶液质量浓度对液滴生成的影响本节主要研究固定离散相流量 ，连续相流量为 ，即连续相毛细数 为.的工况条件下，聚丙烯酰胺水溶液质量浓度 对液滴生成的影响。随着聚丙烯酰胺水溶液质量浓度从 增加到 ，液滴的相对长度 呈现出非单调性。液滴的相对长度 随聚丙烯酰胺水溶液质量浓度 的变化情况如图 所示。图 液滴的相对长度随聚丙烯酰胺水溶液质量浓度的变化 从图 中可以看出，初始阶段随着聚丙烯酰胺水溶液质量浓度从 增加到 ，其相对应的液滴相对长度 逐渐减小。这主要是由于当质量浓度低于 时，其聚合物分子间的直接相互作用较小，黏度效应不明显，随着质量浓度增加，其剪切变稀特性增强，在连续相惯性力作用下，在 型节拐角边缘处剪切力最强，剪切导致两相界面处聚合物溶液黏度降低，造成界面失稳，离散相更容易破裂，加速液滴生成，液滴尺寸变短。当质量浓度高于 时，液滴的相对长度 逐渐增加。这主要是