氚表面污染的快速测量方法_刘畅.pdf

山东化工收稿日期:20220729作者简介:刘畅，硕士研究生，工程师，从事辐射防护和辐射监测工作。氚表面污染的快速测量方法刘畅，祝文辉，胡志明，罗雯丹(中国原子能科学研究院，北京102413)摘要:氚属于低能纯 放射性核素，很难通过直接测量的方法对氚的表面污染进行监测。本实验通过采用擦拭法间接测量的方式，确定了常见的钢覆面、环氧树脂及聚乙烯类介质的氚表面污染的快速测量方法，结果表明:(1)选择湿巾作为擦拭材料具有较高的擦拭效率;(2)擦拭取样后将取样瓶震荡后 1530 min，湿巾内部的氚可均匀分布在浸出液中;(3)针对钢覆面、环氧树脂地面和聚乙烯三种污染表面，湿巾的擦拭效率分别为:711%，422%，703%。结论:采用湿巾擦拭介质表面的方法，能快速、准确地测量介质表面存在的氚污染水平，可满足辐射监测的要求。关键词:氚;表面污染;擦拭法;间接测量中图分类号:X837文献标识码:A文章编号:1008021X(2023)03016404apid Measurement Method for Tritium Surface ContaminationLiu Chang，Zhu Wenhui，Hu Zhiming，Luo Wendan(China Institute of Atomic Energy，Beijing102413，China)Abstract:Because tritium is a low energy pure beta radionuclide，it is difficult to monitor the surface contamination of tritium bydirect measurementIn this experiment，a quick measurement method for tritium surface contamination of common steel cladding，epoxy resin and polyethylene media was determined by means of indirect measurement by wiping method，the results showed that:(1)Selecting wet wipes as the wiping material has a higher wiping efficiency;(2)After wiping and sampling，shake the samplingbottle for 15 to 30 minutes，and the tritium in the wet wipes can be evenly distributed in the leachate;(3)The wiping efficiency ofwet wipes is 711%，422%and 703%respectively for the three polluted surfaces of steel cladding，epoxy resin floor andpolyethyleneConclusion:The method of wiping the surface of the medium with wet wipes can quickly and accurately measure thelevel of tritium pollution on the surface of the medium，which can meet the requirements of radiation monitoringKey words:tritium;surface contamination;wiping method;indirect measurement氚具有很强的化学置换特性和渗透能力1，一旦设备或地面存在氚表面污染，极容易通过皮肤扩散渗入等方式进入人体并产生内照射。JDEakins 通过实验肯定了皮肤接触被氚气污染的金属表面将会造成严重的氚吸收2。曲治华的研究表明3:皮肤跟氚气污染了的金属表面接触时所吸收的氚与相同面积的皮肤在相同时间内从污染金属表面处于吸附解析平衡状态的含氚空气中浸没吸收的氚的比值约为 5103，双手臂与污染金属表面接触所吸收的氚与呼吸道和全身皮肤从空气中浸没吸收的氚之和的比值约为 2102，从而强调了氚气接触吸收的严重性。因此及时发现介质表面存在的氚污染并给出表面污染活度水平的准确数据，对某些核设施的正常运行和工作人员的人身安全均具有重要意义。氚表面污染的监测方法可分为直接测量法和间接测量法。直接测量法具有快速，直接，方便的优点，但由于氚本身射线能量低，在空气中的射程短，导致该法测量误差大，如仪器探测窗靠近污染物表面太近，又容易对仪器本身造成污染，同时测量结果无法判别是固定污染还是松散污染。间接测量法通常采用的是擦拭法4。其优点是方法简单，便于操作，但该法最大的缺点是影响擦拭效率的因素很多且难以控制，因此造成结果的误差较大。但研究表明45:针对常规的放射性实验室及某些核设施场所，采用擦拭法能够满足大多数的测量要求，因此本文选择采用擦拭法进行氚表面污染监测。采用擦拭法进行氚表面污染监测时，确定介质表面的擦拭因子(擦拭效率)是保证测量结果准确的一个重要指数。国标 GB/T 140562 表面污染测定第 2 部分:氚表面污染 提出擦拭因子宜通过实验确定，否则取 016。本文通过实验的方法，确定了常见的钢覆面、环氧树脂地面和聚乙烯材料(聚乙烯)介质表面的擦拭效率。从而能较准确地测量计算出介质表面的氚污染水平，及时了解现场的表面污染情况，保证工作场所表面污染水平在国标规定的限值范围内。1实验设备及材料11仪器与设备低本底液闪谱仪(TriCarb3180T/SL，美国 PE 公司);振荡器(HY4A，上海胜卫电子公司);分析天平(JA10003，上海越平科学仪器制造有限公司)。12材料与试剂氚溶液，活度浓度 1444106Bq/g(中国原子能科学研究院);闪烁液(Ultima GoldTM，PE 公司);擦拭液(甘油和乙醇体积比 1 3);超纯水(电阻率182 M/cm);PE 液闪测量瓶(20 mL)、不锈钢镊子、移液枪(1 000 L，Brand 公司)烧杯(250 mL)、封口膜;钢片;环氧树脂片;聚乙烯片;湿巾;普通滤纸。2实验原理首先制备三类介质(钢片、环氧树脂片、聚乙烯片)的标准氚表面污染源，用不同的擦拭材料擦拭污染源表面后将其浸没到事先准备的一定量的超纯水中，再用液闪测量并比较浸泡液的计数率，从而选择合适的擦拭材料;再对擦拭材料置于超纯水中后不同时间下的浸出效率进行比较，从而选择合适的浸泡时间;最后通过选取的擦拭材料和浸泡时间对标准氚表面污染源进行擦拭取样、浸泡和分析测量，计算其擦拭效率，得到不同介质表面的擦拭因子。原理如图 1 所示。461SHANDONG CHEMICAL INDUSTY2023 年第 52 卷DOI:10.19319/ki.issn.1008-021x.2023.03.047第 3 期图 1氚表面污染快速测量的实验原理3结果与讨论31制标准样(1)准备钢片、环氧树脂、聚乙烯三种介质材料样品片(4 cm4 cm)，用移液枪分别取 100 L 的氚源(1444106Bq/g)均匀滴落并涂抹在三种材料表面，放置在通风橱中待其自然风干;(2)将风干后的介质材料样品放置于装有 20 mL 超纯水的烧杯中，使其能够全部浸没到水面以下，用封口膜将烧杯口密封，均匀摇晃振荡后浸泡 1 h;(3)取出浸泡的介质材料，放入通风橱进行二次风干;(4)用移液枪取 2 mL 浸泡液配样后用液闪测量;(5)重复(2)、(3)、(4)步骤，直至测量的后续的浸泡液的计数率趋于本底水平。不同浸泡次数下的计数率见表 1。浸泡液的计数率随浸泡次数的变化趋势见图 2。表 1不同浸泡次数下的计数率名称计数率/cpm编号一浸二浸三浸四浸五浸六浸钢片#12864535067543#2242065135677平均 a2642300101610环氧树脂片#31121551999099259473137#411317583710377858213491平均 b1126655189738558843314聚乙烯片#52607012133716#63063248179594平均 c2835130156655表 1 中，钢片和聚乙烯片由于在第三次浸泡后，其计数率接近本底，因此第四次浸泡时长选择为 24 h;环氧树脂在第三次浸泡后，与第四、第五次计数率基本持平，因此第六次浸泡时长选择为 24 h。图 2浸泡液的计数率随浸泡次数的变化趋势从图 2 中可以看出，三种不同介质表面上的氚大部分已经在第一次浸泡后被浸出，随后每次的浸泡液计数率逐渐降低，当浸泡 24 h 后，浸泡液的计数率出现回升，分析主要原因为介质内部的固定氚污染被长时间浸泡后置换了出来。32擦拭材料的选择针对氚表面污染擦拭材料的选择，董柳灿4 针对滤布、棉纱和普通粗滤纸做了相关实验，发现体积比为 10%25%的甘油乙醇溶液浸渍过的滤布和棉纱是比较合适的擦拭材料，王海军5 针对脱脂纱布、超细过氯乙烯滤布和膨体聚苯乙烯三种擦拭材料以及饱和柠檬酸、甘油乙醇混合液(体积比 1 3)和甘油三种润湿剂分别组合，最终确定脱脂纱布配合饱和柠檬酸的方案效率最佳。Santerre 等人7 分别使用滤纸和棉签进行试验并比较了其擦拭性能，结果表明干擦拭和经过润湿剂浸泡过的饱和擦拭在效率上有着显著差异。Nishikawa M 等人8 认为，铝及其他金属材料表面存在着不可忽视的水，包括物理吸附水、化学吸附水和结构水，并且大部分氚以化学形态的水分布在距铝表面 003 mm 的范围内。由于介质表面的吸附水易与擦拭材料中的水分进行置换，故本实验选用含水量高且常见的湿巾和经甘油乙醇体积比 1 3 溶液浸湿过的滤纸作为擦拭材料并对其擦拭性能进行比较。由于湿巾本身含有较多的水分，为避免浸出液的稀释对后期计算产生影响，需称量其水分含量。首先对刚开封的湿巾进行称重，单片湿巾展开面积较大，实际常规取样只需一半即可覆盖需擦拭的面积，因此将整片湿巾用剪刀均匀裁剪为两块，分别进行首次称重，再对介质表面进行擦拭，擦拭完成后对湿巾进行第二次称重，最后将擦拭后的湿巾风干后再进行第三次称重，结果如表 2 所示。561刘畅，等:氚表面污染的快速测量方法山东化工表 2湿巾称重结果编号擦拭前湿巾质量/g擦拭后湿巾质量/g擦拭损失水量占比/%湿巾干质量/g擦拭后湿巾内含水量/g13847381209109082904238523819086091929003384138050940927287843854382008809212899平均3849381409109192895由表 2 可以看出，湿巾擦拭介质表面前后损失的水量基本可以忽略不计，擦拭后内部的含水量近似有 3 g，因此浸泡液选用 17 mL，可保证采样后的湿巾可完全浸没到 20 mL 的取样瓶中。(1)连续四次将 100 L 氚源用移液枪均匀滴在 4 块 10 cm10 cm 的钢板上，并置于通风橱中自然风干，制备标准钢板表面污染源;(2)30 min 后，待钢板上的氚源还未完全风干时，选用两块润湿后的滤纸和两片半张湿巾分别擦拭 4 块钢板进行取样;(3)将擦拭后的滤纸和湿巾分别装入 20 mL 液闪测量瓶中(用于盛放滤纸的取样瓶内装有 20 mL 超纯水，用于盛放湿巾的取样瓶内装有 17 mL 超纯水)，并编号“滤纸 1”、“滤纸 2”、“湿巾 1”、“湿巾 2”，置于振荡器上振荡 1 h 后再静置 3 h，取浸出液分析测量，结果如表 3 所示。表 3滤纸和湿巾擦拭钢板样品的计数率样品名称计数率/cpm滤纸 12 36749滤纸 21 53236湿巾 13 53161湿巾 23 05864从表 3 可以看出，同样的 4 块