收缩微流道中高分子溶液流动行为的数值模拟与实验_王林林.pdf

doi:10.16865/ki.1000-7555.2022.0273收稿日期：2022-04-20基金项目：山东省自然科学基金资助项目(ZR2018MEM022)；国家自然科学基金资助项目(21274072)通讯联系人：王伟，主要从事计算流变学研究，E-mail：高分子材料科学与工程POLYMER MATERIALS SCIENCE AND ENGINEERING第38卷第12期2022年12月Vol.38,No.12Dec.2022在科学研究的不懈努力和工程应用的推动下，宏观尺度流体流动行为的研究已经取得了巨大的成功，国内外研究者的热点逐渐转向微尺度的流动行为1。在特征尺度为毫米量级的宏观仪器中，很难使低黏度的黏弹性流体在保持较小雷诺数（Re）的情况下实现高魏森伯格数（Wi）和大变形率。随着科技水平的不断提高，微流控仪器很好地解决了这一问题，在微米级的流道中，低黏度的聚合物水溶液也会产生强烈的黏弹性效应2。其中，微流控技术的发展极其迅速，该技术具有操作方便、分析效率高、样品消耗量少、污染低等优点3，被广泛应用于喷墨打印4、细胞分离5、药物筛选6、微注塑成型7、医疗诊断8等方面。特别是在新冠疫情爆发之后，国内外研究者基于微流控技术开发出了多种新冠病毒检测方法和疫苗开发技术，在抗击疫情中发挥了关键作用。谢海波等9利用流场仿真与试验测试相结合的方法对微流控器件中常见的 4 种典型微流道进行理论 与 试 验 的 相 互 检 验，证 明 了 微 粒 子 图 像 测 速（Micro-PIV）技术具有较高的整体精度，是目前微流场检测的有效手段，验证了 Navier-Stokes 方程组在微米量级流场的数值计算中依然有效。Li等10使用Micro-PIV 技术对半稀释的聚氧化乙烯（PEO）溶液在收缩-膨胀流道中的流动行为进行了研究，发现流道收缩比对流体的漩涡成长机制存在一定的影响。Rezaee 等11利用有限体积法对线型 PTT 流体在常规平面收缩流道中的流动行为进行了数值模拟，探讨了拉伸参数、延迟参数等材料参数对流体流速、压力降及应力等的影响。Omowunmi 等12采用多模 PTT 模型，对 PEO 溶液在收缩微通道中的流动行为进行了三维模拟，系统研究了流道长径比对流场的影响。乌岳等13借助 Polyflow 软件，采用 PTT本构模型对固体推进剂药浆在收缩流道中的流动行为进行预测，讨论了松弛时间对流体流动速度、应力等特性的影响。Oliveira 等14对 PEO 水溶液在双曲线型微加工收缩流道中的流动行为进行了实验研究，同时利用有限体积方法进行相应的数值模拟，证明了有限体积法可以很好地预测 PEO 溶液的流变行为。Zografos 等15利用有限体积法分别对牛http:/收缩微流道中高分子溶液流动行为的数值模拟与实验王林林，王伟（青岛科技大学 橡塑材料与工程教育部重点实验室/山东省橡塑材料与工程重点实验室，山东 青岛 266042）摘要：利用实验与数值模拟相结合的方法，研究了质量分数为0.3%的聚氧化乙烯（PEO）水溶液在4:1收缩微流道中的流动行为。进行数值模拟时，借助有限元分析软件Polyflow，采用指数型Phan-Thien-Tanner（PTT）本构模型，分别对PEO水溶液在Weissenberg数分别为5.9，7.2，8.1和9.8时和在4:1直角收缩微流道、4:1圆弧过渡收缩微流道中的流变行为进行了模拟分析。结果显示，实验结果与数值模拟结果的吻合较好，表明PTT本构模型能够很好地预测PEO水溶液在4:1收缩微流道中的流变行为。此外，还讨论了Weissenberg数和流道的几何形状对微流动行为的影响，随着Weissenberg数的增大，PEO水溶液的流速、压力和应力也随之增大，而圆弧过渡收缩口可以有效地避免涡流流动，提高挤出流场的稳定性。关键词：聚氧化乙烯水溶液；收缩微流道；微流控实验；本构模型；数值模拟中图分类号：TQ311文献标识码：A文章编号：1000-7555（2022）12-0071-07高分子材料科学与工程2022年王林林等：收缩微流道中高分子溶液流动行为的数值模拟与实验第12期顿流体和黏弹性流体在双曲线型收缩膨胀微流道中的流动行为进行了三维数值模拟，深入了解了这种几何结构中的流变力学。李文文等16利用离散的弹 性-黏 性 应 力 分 裂/迎 风 流 线（Discrete elasticviscous stress split/streamline upwind，DEVSS/SU）方法研究了聚乙烯熔体在收缩膨胀流道中的黏弹性流变行为，验证了该方法在模拟高分子熔体的流动过程时具有较好的稳定性和收敛性。采用实验与数值模拟相结合的方法，利用笔者课题组自行搭建的微流控实验平台对 PEO 水溶液的流动规律进行了实验观察，同时借助有限元分析软件 Polyflow，使用指数型 PTT 本构模型预测了PEO 水溶液在 4:1 收缩微流道中的流动行为，并进一步讨论了 Weissenberg 数和微流道形状对流体流动行为的影响。Fig.1 Microfluidic experiment device1PEO水溶液的实验研究1.1实验样品与仪器实验样品包括相对分子质量为 2106的 PEO 粉末（纯度 98%，上海麦克林生化科技有限公司）、去离子水和直径 5 m 的示踪粒子（主要成分：SiO265%），确保示踪粒子在溶液中实现均匀分布。实验仪器为课题组搭建的微流控实验台。整个实验装置包括流动控制系统、可视化系统及图像后处理系统三部分，分别由微流控芯片、微处理器驱 动 型 注 射 泵、注 射 器、转 接 头、聚 四 氟 乙 烯（PTFE）软管、显微镜、CCD 高速相机及计算机等部件组成，如Fig.1所示。实验所使用的微流控芯片包含 1 个 4:1 直角收缩微流道和 1 个 4:1 圆弧过渡收缩微流道，设计的上游流道宽600m、下游收缩流道宽150m，见Fig.2。Fig.2 Photograph of microfluidic chip在显微测量装置下，微流道的实际测量尺寸如Fig.3 所示。从测量结果可以看出，测量尺寸与设计尺寸基本一致，仅仅存在非常微小的偏差，偏差的原因主要有两方面：在芯片生产加工过程中可能会产生一定的误差；在进行测量时，由于测量仪器精密度的限制，会导致测量误差。总体来说，以上误差对最终结果的影响很小，可忽略不计。1.2实验过程PEO 的相对分子质量较高，是一种柔性聚合物，即使较低的浓度也能保持较高的弹性效应，而且水溶性较好，在常温可以与水以任意比例混合。通过查阅文献17，配制了不同浓度的 PEO 水溶液，本实验发现，当质量分数为 0.3%时，流体的弹性较大，而且可以保证微流控实验的顺利进行，达到最佳的实验效果。因此，最终选择质量分数为 0.3%的PEO 水溶液为实验流体，并将一定量的示踪粒子添加到溶液中，使示踪粒子在溶液中均匀分散，静置Fig.3 Dimensional measurement results of(a)right-angle contraction microchannel and(b)arc transition contraction microchannel72高分子材料科学与工程2022年王林林等：收缩微流道中高分子溶液流动行为的数值模拟与实验第12期2 h后使用。在进行微流控实验时，首先将微流控芯片固定于载物台上，将装有 PEO 水溶液的注射器固定于微处理器驱动型注射泵上，一根 PTFE 软管连接注射器的出口和微流道的入口，另一根 PTFE 软管连接微流道出口，集中收集流出的溶液。然后，分别设置不同的注射速度，依次进行实验测量，在每次改变注射速度后，需要等待流体的流动稳定后方可进行记录。2PEO水溶液收缩流动的数值模拟2.1几何模型在微流控实验中，由于流道尺寸微小，因此流道深度对黏弹性流体的复杂流动行为具有很大的影响。本文所使用的收缩微流道的深度为200m，大于下游收缩流道的宽度，消除了厚度对流动的影响。因此，在数值模拟时，可将几何模型简化为平面收缩流。FFig.4 Schematic diagram of geometric modelFig.5 Computational mesh near contraction port由于流道的几何结构和边界条件具有对称性，为了减少计算量，只取 1/2 流道进行建模。Fig.4 为平面收缩微流道的示意图，上游流道高度 H=300m，下游流道高度h=75m，流道总长度为6000m，以保证流体在流动过程中的充分发展性，流道收缩口位于 X=0m处，流道入口位于 X=3000m处，流道出口位于X=3000m处。在进行网格划分时，为了保证计算过程收敛，对流道壁面及收缩口附近进行了网格加密，如Fig.5所示。2.2数学模型在微尺度流动中，连续介质模型依然适用。PEO 水溶液在微流道中的流动为不可压缩的等温流动，因此需要遵守质量守恒和动量守恒定律，如式（1）和式（2）所示。u=0(1)(2)式中：u速度矢量；偏应力张量；p压力；g重力加速度；p压力梯度。2.3本构方程Phan-Thien18和 Tanner19基于 Lodge 的类橡胶弹性网络理论提出了PTT本构模型，其中，指数型PTT本构模型如式（3）所示。(3)式中：滑移系数；D变形率张量；黏弹性部分的偏应力张量；黏弹性偏应力张量的上随体导数；松弛时间；G剪切模量；特征拉伸参数；tr()黏弹性偏应力张量的迹。2.4材料参数由于实验条件有限，PEO 水溶液的材料参数来自于 Rodd 等20的研究工作，模拟所用指数型 PTT 模型的本构参数见Tab.1。Tab.1 Constitutive parameters of PTT model(T=200)Fluid propertyDensity/(kgm-3)Relaxation time/sZero-shear viscosity/(Pas)Power law exponent0.30%PEO9894.410-38.310-30.880.0202.5计算方法借 助 Polyflow 软 件 对 PEO 水 溶 液 在 4:1 收 缩微流道中的流动行为进行数值模拟时，计算采用速度二次插值、压力和应力线性插值的单元。同时，为了保证计算的稳定性，所用的数值算法为基于 Crank-Nicolson 隐式差分的时域离散方法和离 散 的 弹 性-黏 性 应 力 分 裂/迎 风 流 线(Discreteelastic viscous stress split/streamline upwind，DEVSS/SU)算法。73高分子材料科学与工程2022年王林林等：收缩微流道中高分子溶液流动行为的数值模拟与实验第12期3结果与讨论3.1模拟结果与实验结果的比较为了验证指数型 PTT 本构模型对 PEO 水溶液流变行为的预测能力和数值方法的稳定性，将模拟结果与实验结果进行了比较。Fig.6 为 Weissenberg数分别为 5.9，7.2，8.1 和 9.8 时，实验和模拟所得到的 PEO 水溶液在 4:1 收缩微流道中的流线比较情况。从 Fig.6 可以看出，在这 4 种流动条件下，实验和模拟所得到的流体的流场分布基本一致，流动过程中所产生的角漩涡的水平长度和垂直长度均接近相等，只存在非常微小的差别。分析可能造成误差的原因有以下 3 个：一是微流控实验装置的精度不够，CCD 相机所捕获的图像分辨率较低，计算机处理得到的流场分布图存在误差；二是为了更好地观察流体的流动轨迹，在流体中添加了微量的示踪粒子，虽然其直径非常小，但可能会对流体的流动行为产生影响；三是在进行数值模拟时，计算所用的材料参数和本构模型与流体的真实情况可能存在一定差异。整体来看，数值模拟结果与实验结果吻合较好，证明利用指数型 PTT 本构模型对 PEO 水溶液的流变行为进行预测的方法是可靠的，计算结果是具有参考价值的，同时也证明所用的数值方法是稳定的。3.2Weissenberg数对PE