青藏高原东缘气溶胶粒径分布特征及其来源_沈利娟.pdf

第 卷第期 年月地 球 科 学 与 环 境 学 报 沈利娟，王红磊，赵天良，等青藏高原东缘气溶胶粒径分布特征及其来源地球科学与环境学报，（）：，（）：收稿日期：；修回日期：投稿网址：基金项目：第二次青藏高原综合科学考察研究项目（）；国家自然科学基金项目（，）作者简介：沈利娟（），女，江苏启东人，讲师，理学博士，：。通讯作者：王红磊（），男，山东蒙阴人，副教授，理学博士，：。：青藏高原东缘气溶胶粒径分布特征及其来源沈利娟，王红磊，赵天良，施双双，卢文（无锡学院 大气与遥感学院，江苏 无锡 ；南京信息工程大学中国气象局气溶胶云降水重点开放实验室，江苏 南京 ）摘要：气溶胶粒径分布可反映气溶胶的主要来源及其经历的动力学和化学等过程。使用宽范围粒径谱仪对青藏高原东缘四川省理塘县 年月日至月日 气溶胶粒径分布进行观测，结合环保六要素（、和）和气象要素数据、轨迹模式、潜在源区贡献函数（）和浓度权重轨迹（）分析，探讨了青藏高原东缘气溶胶的粒径分布特征、潜在来源和影响区域。结果表明：青藏高原东缘理塘地区气溶胶数浓度较低，平均值为 ，粒径分布主要集中在 以下，占总数浓度的 ；不同模态粒子数浓度差异较大，核模态、爱根核模态、积聚模态和粗模态粒子数浓度分别为 、和 ；不同模态粒子数浓度日变化均为双峰型分布，但是峰值时间存在差异，核模态粒子数浓度日变化的峰值时间位于：和：，爱根核模态、积聚模态和粗模态粒子数浓度日变化的峰值时间位于：和：；气溶胶数浓度谱和表面积浓度谱均为单峰型分布，峰值分别位于 和 ，峰值浓度分别为 和 。青藏高原东缘气溶胶数浓度的潜在来源高值区主要分为两个区域，即东北部的局地污染区和西南部的境外远距离传输区。青藏高原东缘气溶胶数浓度的影响范围主要集中在中国境内，影响区域的高值区相对比较分散。关键词：气溶胶；污染气体；粒径分布；日变化；潜在来源；影响区域；青藏高原中图分类号：文献标志码：文章编号：（），（，；，）：，（），（，），（）（），；，；，：，：，；，：；引言大气气溶胶作为重要的大气成分之一，可通过散射和吸收太阳辐射影响全球辐射平衡，进而影响全球气候变化，还可作为云凝结核和冰核影响降水过 程，在 近 地 面 还 会 影 响 能 见 度 造 成 霾 污染，其包含的重金属和有机物等有毒有害物质还可对人体健康造成较大危害。近几十年来，东亚、东南亚和南亚地区作为全球经济发展最为迅速的地区，城市化和工业化水平显著提高，人口密集，工业源、交通源和生活源等人为源气溶胶排放急剧增加，气溶胶污染问题受到全球广泛关注 。气溶胶粒径分布是表征气溶胶颗粒最重要的性质之一，可以反映气溶胶的来源，决定其在大气中的停留时间以及物理和化学特性，还影响着气溶胶的光学特性 。气溶胶粒径分布是探究气溶胶污染成因的基础之一，也是准确评估人体暴露于气溶胶污染环境下导致健康风险的关键因素之一。不同粒径的气溶胶来源存在较大差异。例如，核模态粒子（粒径为 ）主要来自气态前体物的凝结和新粒子生成事件；而粗模态粒子（粒径大于）则主要来自机械过程（如道路扬尘、海盐、花粉和风沙尘等）。气溶胶粒径分布对其消光系数的影响也不容忽视。等研究认为，在城市大气中，粒径为 的气溶胶数浓度的增加是导致气溶胶消光系数增加的主要因素 。气溶胶的粒径越小，越容易通过肺部影响人体健康，等研究认为，粒径为 的气溶胶数浓度与居民健康危害（尤其是心血管疾病风险）的关系最为显著。气溶胶粒径分布受地形、排放源和气象条件等的影响具有显著的时空差异 。苏捷等研究发现：北京春季爱根核模态粒子日均数浓度值最高，秋季最低；春季和冬季积聚模态粒子日均数浓度较高，夏季最低；粗模态粒子日均数浓度在冬季最高。赵丽娜等研究发现湖北武当山颗粒物主要以爱根核模态粒子为主，颗粒物数浓度日变化主要受大气边界层发展及山谷风的影响。青藏高原作为世界第三极，拥有丰富的冰川和积雪资源，被称为“亚洲水塔”，对东亚及全球大气环第期沈利娟，等：青藏高原东缘气溶胶粒径分布特征及其来源流具有重要影响。青藏高原人为源排放较少，气溶胶浓度较低，但是对周边的东亚和东南亚甚至全球的降水和气候存在较大影响。目前，针对青藏高原气溶胶的光学特性、辐射特性、传输机制和气溶胶云相互作用等方面已开展了大量研究 。近年来，随着科学的发展和技术的进步，关于青藏高原大气气溶胶的研究取得了重要成果，但是针对气溶胶数浓 度 粒 径 分 布 的 观 测 仍 然 较 少。李 若 羽 等 于 年月在西藏拉萨地区利用光学粒子计数器在地面和系留气艇分别对粒径为 的气溶胶数浓度进行了测定，发现拉萨地区近地面气溶胶数浓度为 ，比华北和珠江三角洲地区小两三个数量级。等在西藏纳木措的夏季观测发现，观测期间新粒子生成事件的发生频率高达，气溶胶粒子的平均增长速率为 （范围为 ）。青藏高原东缘与四川盆地相连，属于高原与中东部地区的中间缓冲区，该地区气溶胶变化特征可反映高原与中东部地区大气相互作用下气溶胶的变化特征。目前，针对该地区超细气溶胶的粒径分布、潜在来源和影响范围的系统研究还比较欠缺。基于此，本文使用宽范围粒径谱仪对青藏高原东缘理塘地区 年月日至月日 气溶胶粒径分布进行了观测，结合环保六要素（、和）和气象要素数据、轨迹模式（）、潜在源区贡献函数（，）以及浓度权重轨迹（，）分析，探讨了青藏高原东缘气溶胶的粒径分布特征、潜在来源和影响区域，以期能加深对高原地区气溶胶粒径分布特征及其主要影响因素的理解，为认识青藏高原现代环境变化提供参考，为揭示大气污染物对青藏高原气候变化的影响机制提供数据支撑。数据来源与分析方法 观测点位置与数据来源观测点位于青藏高原东缘理塘地区国家基本气象观测站，经纬度为（，），海拔高度为 （图）。理塘县隶属于四川省甘孜藏族自治州，位于四川省西部、青藏高原东缘，以丘状高原和山原地貌为主，为典型的高原气候区。气象数据包括温度、风速、风向、相对湿度（）和能见度，时间分辨率为。气溶胶数浓度使用宽范围颗粒粒径谱仪（）进行观测，时间分 辨 率 为 。环 保 六 要 素（、和）数据来自全国城市空气质量实时发布平台（：），时间分辨率为。观测时间为 年月日至月日。数浓度观测仪器宽范 围 颗 粒 粒 径 谱 仪 主 要 由 静 电 分 级 器（）、凝结核计数器（）和激光颗粒物分光计（）个部分组成，前两者的测量范围为 ，后者为 。由于测量原理不同，所以在其交叉测量范围内（）的观 测 值 也 有 所 差 异。仪 器 具 体 原 理 参 见 文 献 。根据观测的实施情况，对仪器鞘气进行干燥，以去除高相对湿度对数据的影响，经数据处理后剔除部分无效数据。轨迹模式本文所采用的气团轨迹模式是由美国国家海洋及大气管理局（）开发的轨迹计算模式 （：）。该模式目前已在大气污染物输送研究中得到了广泛的应用。利用 轨迹模式计算观测期间逐小时距地 高度的 内后向和前向轨迹，用来计算气溶胶潜在来源和影响范围。模 式 采 用 的 气 象 场 为 美 国 国 家 环 境 预 报 中 心（）的再分析资料，水平分辨率为 。分析 等在 年发展了潜在源区贡献函数，目前已经在多个领域得到广泛应用 。分析是基于空间网格进行计算，定义为通过研究区内某一网格（，）的污染气流轨迹（当要素值超过设定的污染阈值时的轨迹）端点数（）与经过该网格的所有气流轨迹端点数（）的比值。其表达式为 （）式中：为 值。因为潜在源区贡献函数是一种条件概率函数，当各网格内气流滞留时间较短时（值较小），值的不确定性就会较大。因此，需要引入经验权重函数（）对其进行区间化赋权和降误差处理 。权重函数定义为地球科学与环境学报 年图青藏高原东缘理塘地区地理位置 .（）.（）.（）.（）（）根据式（）可以对 值进行加权计算，获得网格（，）的加权浓度权重轨迹（，），其单位与 值单位一致。其表达式为，（）分析 值只能反映当前网格中污染轨迹数所占的比例，无法体现出污染轨迹对目标网格的污染浓度贡献。分析是一种网格化识别源区的方法（其网格粒度取值与 分析相同），通过计算源区网格（，）的平均权重浓度来分析其对目标格网的污染贡献。其表达式为 （）式中：是网格（，）的平均权重浓度，单位与输入的污染物浓度一致；是气团轨迹；是气团轨迹总数；是轨迹经过网格（，）时对应的要素值；是轨迹在网格（，）停留的时间。在 分析中所用的权重函数同样也适用于分析，这样可以减少 值较小时所引起的不确定性。对浓度权重轨迹进行加权计算，获得网格（，）的加权浓度权重轨迹（，），其单位与浓度权重轨迹的单位一致。其表达式为，（）结果分析与讨论 观测概述由图可知，青藏高原东缘理塘地区气溶胶数浓度 主 要 集 中 在 以 下，占 总 数 浓 度 的 。数浓度粒径分布存在显著的日变化特征，白天较高，夜间较低。观测期间数浓度平均值为 ，数浓度波动范围较大，最大值可达 ，最小值仅为 。观测期间虽然是盛夏，但理塘地区海拔较高，温度相对较低，平均温度为 ，最大值为 ，最小值仅为 图（）。温度的剧烈波动导致相对湿度变化较大，平均值为 ，最大值为，最小值为 图（）。由图（）可知，理塘地区温度和相对湿度也存在明显的日变化特征，白天波动较大，如在月 日的：温度和相对湿度分别为和，：温度和相对湿度则分别为 和，在十几个小时内温度和相对湿度的波动可达倍。理塘县城周边均为高山，因此在观测期间没有明显的主导风向。由图（）可知，观测期间风速较低，多低于，平均值为，最大值为 ，最小值仅为。由图可见：在不同风向下气溶胶数浓度差异较小，仅在东北方向和偏东方向风速时出现比较明显的气溶胶数浓度高值区，此处为理塘县城中心所在方位，主要由县城内人为源的排放造成；而在风向 的东南方向，风速较大，大气扩散条件较好，气溶胶数浓度较低。理塘地区海拔较高，地广人稀，观测期间风速较低，气溶胶数浓度受到周边地区输送的影响较小，主要来自局部地区人为源的排放和气粒转化过程。白天温度较高，太阳辐射较强，相对湿度较低，有利于气溶胶新粒子的生成。此外，白天人为活动较多，交通源和烹饪等人为源的排放较多。因此，白天气溶胶数浓度较高。而在夜间相对湿度较高，有利于气溶胶的吸湿增长和碰并清除过程，温度较低和人第期沈利娟，等：青藏高原东缘气溶胶粒径分布特征及其来源图观测期间气溶胶数浓度粒径分布、主要气象要素时间序列 为源活动较少，因此气溶胶数浓度较低。温度和相对湿度剧烈的日变化特征，也是气溶胶数浓度日变化的重要原因。为更好地进行对比，将气溶胶数浓度按照粒径分为核模态粒子（）、爱 根 核模态 粒子（）、积聚模态粒子（）和粗模态粒子（）个粒径段的数浓度。由表可见，理塘地区气溶胶主要集中在爱根核模态粒子，平 均 数 浓 度 为 ，占 总 数 浓 度 的 。爱根核模态粒子主要来自核模态粒子增长和交通源等直接排放 。理塘地区气溶胶数浓度受到局部地区交通源的影响较大。核模态粒子数地球科学与环境学报 年表国内不同站点气溶胶数浓度特征 站点观测时间海拔不同模态粒子数浓度 核模态粒子 爱根核模态粒子 积聚模态粒子 粗模态粒子区域类型文献来源理塘 高原本文南京 城市 北京 城市 北京 城市 上海 城市 资阳 乡村 黄山山底 乡村 黄山 高山 泰山 高山 天山 高山 武当山 高山 瓦里关 夏季 高山 图观测期间气溶胶数浓度与风速、风向的关系 ，浓度次之，平均为 。理塘地区不同模态粒子数浓度远低于人为源较多的城市地区，尤其是核模态和积聚模态粒子数浓度（表）。核模态粒子主要来自新粒子生成事件，积聚模态粒子主要来源于爱根核模态粒子的凝结和碰并，以及燃烧过程产生的高温蒸汽的凝结和碰并，并且积聚模态粒子在大气中的停留时间最长。虽然理塘地区太阳辐射较强，但是新粒子生成所必需的可凝结蒸汽（气态硫酸、等）的浓度较低，因此，相比城市地区核模态粒子数浓度较低；积聚模态粒子由于青藏高原人为源较少，所以气溶胶数浓度非常低。与人为源较多的乡村站点资阳 相比，理塘地区气溶胶数浓度仍然较低；但是与黄山山底站 相比，理塘地区核模态和爱根核模态粒子数浓度较高。这也说明人为源对气溶胶数浓度的影响较大。积聚模态粒子在大气中的停留时间较长，表现出一定的区域分布特征，