加速器质谱交替测量方法研究_胡畔.pdf

第3 6卷 第1期2 0 2 3年2月同 位 素J o u r n a l o f I s o t o p e sV o l.3 6 N o.1F e b.2 0 2 3加速器质谱交替测量方法研究胡 畔,何 明,李康宁,游曲波,包轶文,赵庆章,张文慧,郭 巍,邵 斌(中国原子能科学研究院 核物理研究所,北京 1 0 2 4 1 3)摘要:加速器质谱技术由于其测量精度和灵敏度高等特点使其在多个学科得到广泛的应用。随着加速器质谱技术的改进,加速器质谱系统朝着小型化方向发展。本文在中国原子能科学研究院自主研发设计的端电压为3 0 0k V的小型多核素加速器质谱系统的基础上,根据该设备的特点,研发了一套交替测量系统和交替测量方法,实现了对1 4C的准确测量。关键词:加速器质谱;交替测量;控制系统;1 4C中图分类号:T L 8 1 7+.4;T L 5 0 7 文献标志码:A 文章编号:1 0 0 0-7 5 1 2(2 0 2 3)0 1-0 0 4 3-0 6收稿日期:2 0 2 1-0 7-2 5;修回日期:2 0 2 2-0 1-2 8d o i:1 0.7 5 3 8/t w s.2 0 2 1.y o u x i a n.0 5 4R e s e a r c ho nS e q u e n t i a lM e a s u r e m e n tM e t h o do fA c c e l e r a t o rM a s sS p e c t r o m e t r yHUP a n,HE M i n g,L IK a n g n i n g,YOU Q u b o,B AOY i w e n,Z HAOQ i n g z h a n g,Z HANG W e n h u i,GUO W e i,S HAOB i n(C h i n a I n s t i t u t eo fA t o m i cE n e r g y,B e i j i n g1 0 2 4 1 3,C h i n a)A b s t r a c t:A c c e l e r a t o rm a s ss p e c t r o m e t r y(AM S)t e c h n o l o g yh a sb e e nw i d e l ya p p l i e d i nm a n yf i e l d sd u e t o i t sh i g hp r e c i s i o na n ds e n s i t i v i t y.I nr e c e n ty e a r s,w i t ht h e i m p r o v e-m e n to fAM St e c h n o l o g y,t h ep e r f o r m a n c e so fa c c e l e r a t o rf a c i l i t i e sh a v eb e e ng r e a t l yi m p r o v e d,h i g h e rs t a b i l i t y,b e t t e rc o n v e n i e n c ea n ds m a l l e rs i z e.T h em a i nw o r ko f t h i sp a p e r i sb a s e do nAM Sf a c i l i t yi nC h i n aI n s t i t u t eo fA t o m i cE n e r g y(C I A E),w i t ht h et e r m i n a l v o l t a g eo f 3 0 0k V.T h ed e v e l o p e ds e q u e n t i a lm e a s u r e m e n ts y s t e ma n dm e t h o df o r1 4Ca c c u r a t em e a s u r e m e n th a v eb e e ns u c c e s s f u l l yu s e dt ot h i sAM Sd e v i c e.K e yw o r d s:a c c e l e r a t o rm a s s s p e c t r o m e t r y;s e q u e n t i a lm e a s u r e m e n t;c o n t r o l s y s t e m;1 4C 经过几十年的发展,加速器质谱(AM S)系统已经成为检测低浓度长寿命放射性同位素的重要 工 具。除 了 应 用 于 碳 同 位 素(1 2C、1 3C、1 4C)检 测 外,也 可 用 于 碘 同 位 素 检 测(1 2 7I、1 2 9I)1-2。由于其极高的丰度和灵敏度,越来越多的同位素使用加速器质谱进行测量。目前,1 0B e、1 4C、2 6A l、1 2 9I等同位素可通过小型加速器质谱系统(最高端电压3 0 0k V)测量,灵敏度低至1 0-1 5,精度低至0.2%3。以往加速器质谱设备在测量放射性同位素与稳定同位素丰度比值时,大多采用手动控制(对放射性同位素计数和稳定同位素分别测量)的方式。这种测量方法不可避免地存在因同位素传输效率不一致产生的多种误差,从而影响测量精度和准确度。同时,原有测量方法需要对稳定同位素的束流及放射性同位素的计数进行测量,需要反复调整注入系统和加速器的各种参数,降低了加速器质谱系统分析测量样品的效率。本研究基于研究工作的实际情况,针对中国原子能科学研究院自主研发的小型多核素加速器质谱系统的交替测量方法,研制完成交替注入系统,实现了计算机自动测量控制,提高了设备的测量效率和测量精度。1 小型多核素加速器质谱系统中国原子能科学研究院自主研制的3 0 0k V小型多核素加速器质谱于2 0 1 9年建成并投入使用。该系统的加速器端电压达到3 0 0k V,系统结构如图1所示。该系统主要由离子源、低能静电分析器、注入磁铁、加速管、气体剥离器、分析 磁 铁、高 能 静 电 分 析 器 和 探 测 器 组成。为了提高束流传输效率,在加速器前后分别设置两个三单元四极透镜,其中离子源和剥离器分别处于5 0k V和3 0 0k V高压台架上,其他部分处于地电位。加速器采用空气绝缘方式。注入系统采用静电分析器和注入磁铁相结合的方法,以提高整个系统对核素的质量分辨,高能分析系统采用相似的组合方式。图1 中国原子能科学研究院小型多核素加速器质谱系统结构F i g.1 C I A Es t r u c t u r eo f s m a l lm u l t i-n u c l i d eAM Ss y s t e m2 加速器质谱交替测量方法的建立2.1 理论依据由于改变磁铁会造成用时较长并且对整个系统稳定性影响较大,此次设计的交替测量方法是在不改变磁场的条件下进行。因此,当磁场(B)不变时,1 3C、1 4C的关系表达式为:m1 4U1 4=m1 3U1 3(1)即质量数与电压成反比例关系,由于改变阴极电压或引出电压会导致束流光路与束流聚焦变化较大,影响测量准确性。所以通过改变预加速电压交替注入1 3C、1 4C。考虑到小型多核素加速器质谱系统的性能指标、系统结构、束流光学设计等实际情况,最终设计的方法主要包括:1)调节预加速电压,改变粒子能量以实现交替注入1 2C、1 3C、1 4C;2)调节静电分析器电压,其作用是起到束流调节;3)调节四级透镜电压,对束流进行聚焦。尝试向注入磁铁真空盒施加脉冲电压,但受到束斑形状和束流聚焦变化等因素影响,导致传输效率较低。受到系统性能指标等影响,目前的方法为慢交替测量。将1 3C单次测量时间设为5s,1 4C单次测量时间设为5 0s,实现了交替测量。44同 位 素 第3 6卷2.2 流程设计在程 序 设 计 时,先 考 虑 传 输1 3C+,确 定1 3C+的传输参数,对应以下步骤;下一步传输1 4C,将参数改为1 4C的传输参数,对应以下步骤。测量流程如图2所示。图2 交替测量流程图F i g.2 S e q u e n t i a lm e a s u r e m e n t f l o w c h a r t交替测量步骤为:分析静电电压设置到1 3C测量值(V 1);预加速电压设置到1 3C测量值(V 2);注入静电电压设置到1 3C测量值(V 3);四极透镜1 X Y电压设置到1 3C测量值(V 4);F 4-c u p测量1 3C,时间(T 1);延迟时间(T 2);预加速电压设置到1 4C测量值(V 5);注入静电电压设置到1 4C测量值(V 6);四极透镜1 X Y电压设置到1 4C测量值(V 7);分析静电电压设置到1 4C测量值(V 8)。同时测量1 4C(探测器)、1 2C-(注入偏置)、1 3C(H)+(分析偏置),(测量时间为T 3),测量结束后,开始下一个测量周期,返回步骤。2.3 控制系统设计的加速器质谱交替测量方法基于目前的控制系统,增加了交替测量的控制界面并实现交替测量功能。控制系统主要采用了美国虚拟仪 器L a bW i n d o w s/C V I 9.04,S Q L S e r v e r数据库、串口联网服务器的配置程序、S T E P 7组态软件等5。这些软件具有速度快,图形呈现简洁,用户界面友好等特点,将这些软件其与P L C相结合,有效提高了系统运行的可靠性和稳定性6,控制界面如图3所示。图3 主控界面F i g.3 M a i nc o n t r o l i n t e r f a c e3 加速器质谱交替测量方法调试3.1 流程测试此次设计交替测量方法较原测量方法增加了对1 3C的测量,因此需要验证在正常测量状态下与交替测量状态下1 3C的束流传输效率是否一致。首先验证由F 3-c u p至F 4-c u p测量1 3C的传输效率,在正常传输状态下,将注入磁铁与分析磁铁分别设置为1 3C磁场值并优化,然后在交替测量状态下,将注入磁铁与分析磁铁分别设置为1 4C磁场值并优化。两种状态下对1 3C的传输参数列于表1。表1 F 3-c u p至F 4-c u p传输1 3C参数T a b l e1 1 3Cp a r a m e t e r t r a n s m i s s i o nf r o mF 3-c u pt oF 4-c u p注入离子注入磁铁电流/A分析磁铁电流/AF 3-c u p(偏置)束流/n AF 4-c u p(偏置)束流/n A传输效率/%1 3C4 7.5 7 08 0.0 86 2.71 7.4 52 8.01 3C(1 4C参数)4 9.3 6 58 3.1 06 5.81 8.3 02 7.854第1期 胡 畔等:加速器质谱交替测量方法研究 由表1可以看出,注入1 3C时,1 3C离子通过加速器和气体剥离后,正常传输状态与交替测量状态对1 3C的测量数据与传输效率基本保持一致。此后,验证了由F 1-c u p至F 3-c u p的传输效率,在正常传输状态下,将预加速电压、注入静电分析器电压、注入磁铁电流分别设置为1 3C测量参数并优化,在交替测量状态下,将预加速电压、注入静电分析器电压、注入磁铁电流分别设置为1 3C测量参数并优化,列于表2。表2 F 1-c u p至F 3-c u p传输1 3C参数T a b l e2 1 3Cp a r a m e t e r t r a n s m i s s i o nf r o mF 1-c u pt oF 3-c u p注入离子预加速电压/k V注入静电电压/k V注入磁铁电流/AF 1-c u p束流/AF 2-c u p束流/A传输效率/%(F 1-F 2)F 3-c u p(偏置)束流/n A1 3C1 9.8 74.9 64 7.6 49.3 39.2 39 8.96 6.11 3C(1 4