基于机器学习探索钙钛矿材料及其应用_胡扬.pdf

第 51 卷第 2 期 2023 年 2 月 硅 酸 盐 学 报 Vol.51，No.2 February，2023 JOURNAL OF THE CHINESE CERAMIC SOCIETY http:/ DOI：10.14062/j.issn.0454-5648.20220776 基于机器学习探索钙钛矿材料及其应用 胡 扬1，张胜利1，周文瀚1，刘高豫1，徐丽丽1，尹万健2，曾海波1(1.南京理工大学材料科学与工程学院，南京 210094；苏州大学能源与材料创新研究院，江苏 苏州 215006)摘 要：经过大半个世纪的算法模型积累，以数据科学为基础的机器学习方法，已经可以适配多项学科的研究需求。在理论与实验积累的数据基础上，机器学习紧跟各个领域的研究潮流，推动数据密集型科学研究的发展，使其成为继“理论”、“计算”、“实验”后引领科学研究的“第四范式”。在材料科学领域，钙钛矿材料具有构成丰富、带隙可调、发展空间广阔等优势，但还未在其适用领域内达到环境友好等实用标准。因而基于机器学习探索钙钛矿材料及其应用，不仅可以加速新型钙钛矿材料的发现，而且可以探究钙钛矿材料种种优异性能与其物理化学特征之间的关联，为发展环境友好型高性能钙钛矿器件提供指导。在此总结了机器学习结合钙钛矿材料的研究优势与研究流程，综述了机器学习在钙钛矿材料性质与器件探索方面的研究进展，探讨了当下面临的研究困境和挑战，展望了未来的研究方向和发展趋势。关键词：钙钛矿材料；机器学习；材料物性；光电器件 中图分类号：TB3;TP3 文献标志码：A 文章编号：04545648(2023)02045217 网络出版时间：2022-12-27 Studies on Perovskite Material and Its Applications via Machine Learning HU Yang1,ZHANG Shengli1,ZHOU Wenhan1,LIU Gaoyu1,XU Lili1,YIN Wanjian2,ZENG Haibo1(1.School of Materials Science and Engineering,Nanjing University of Science and Technology,Nanjing 210094,China;2.Soochow Inst Energy&Mat Innovat SIEMIS,Soochow University,Suzhou 215006,Jiangsu,China)Abstract:The methods of machine learning based on the data science can deal with the corresponding studies in different disciplines based on the data accumulated in theory and experiments.Machine learning promotes the development of data-intensive scientific discoveries,thus making it a fourth paradigm that leads to the related scientific research after theory,calculation,and experimentation.Among different materials,perovskite material has some unique advantages of rich composition,adjustable band gap,and broad development space,but this material does not reach the practical standards such as environmental friendliness in applications.Therefore,the exploration of perovskite material and its applications based on machine learning can accelerate the discovery of novel perovskite material,and explore the relationship between the physical and chemical characteristics of perovskite material,therefore providing a guidance for the development of environmentally friendly high-performance perovskite devices.This review represented the research process of machine learning for perovskite material,summarized some research work on machine learning in perovskite material properties and device exploration,and discussed the existing difficulties and challenges.In addition,the future development direction and trend were also prospected.Keywords:perovskite materials;machine learning;material properties;photoelectric device 钙钛矿材料是一类具有相似结构化合物的总称，化学式概括为 ABX3，最早发现存在于钙钛矿石中的钛酸钙(CaTiO3)化合物1。钙钛矿材料的价态多变，早期发现的钙钛矿以 X 位为 O2占据的氧化 收稿日期：20220921。修订日期：20220924。基金项目：国家自然科学基金委员会重大研究计划-培育项目(91964103)。第一作者：胡 扬(1996)，女，博士研究生。通信作者：曾海波(1977)，男，博士，教授；张胜利(1984)，男，博士，教授。Received date:20220921.Revised date:20220924.First author:HU Yang(1996),female,Doctoral candidate.E-mail:huDF Correspondent author:ZENG Haibo(1977),male,Ph.D.,Professor;ZHANG Shengli(1984),male,Ph.D.,Professor.E-mail:; 综 合 评 述 第 51 卷第 2 期 胡 扬 等：基于机器学习探索钙钛矿材料及其应用 453 物为主。近 10 年来，卤化物钙钛矿因其在光电器件方面表现出的优异性能，被广泛研究23。下面以卤化物钙钛矿为主，来介绍钙钛矿材料的基本结构。相较于 A 位，钙钛矿材料的 B 位一般为离子半径较小的阳离子(如 Pb2+或 Sn2+)，其与 X 位的 6 个阴离子(如 Cl、Br或 I)配位构成八面体占据立方结构的顶角23。而 A 位占据立方结构中心起到稳定钙钛矿结构的作用，通常为有机阳离子如 CH3NH3+(MA+)，NH2CH=NH2+(FA+)或者半径较大的无机阳离子(如 Cs+)，分别称为有机-无机杂化钙钛矿(HOIPs)与全无机钙钛矿材料1,45。钙钛矿材料各个位置的离子可以被半径相近的元素或基团取代，因此类型丰富多样，具有巨大的挖掘空间。除了上述提到的 2 种类型外，若 B 位交替存在 1 价和 3 价阳离子(如 Cs2AgBiCl6)则称为双钙钛矿(DPs)67，化学式为 A2B()B()X6；若 A 位、B 位或 X 位由 2 种或2 种以上离子混合占据时，则称为混合钙钛矿89。为了探索满足特定应用需要的钙钛矿化合物，各种新型钙钛矿层出不穷。如果将元素掺杂纳入考量，那么潜在的钙钛矿数量可能达到 107量级4,10。钙钛矿材料体系不仅种类丰富，而且具有许多优越的性质，包括较高的光吸收系数、合适且可调的带隙宽度、窄的发射带宽、较长的载流子扩散长度、高的载流子迁移率、高的光致发光量子产率和低成本的溶液可加工性等1118。这些特性使钙钛矿材料在太阳能电池1920、发光二极管11,21、光催化材料22、光电探测器12和热电器件13等领域成为了很好的候选材料，尤其在太阳能电池领域，钙钛矿材料仅用 10 年就达到了传统晶硅电池 50 年才达到的转化效率，超过了 25%23。钙钛矿材料虽然具有颇多优点，但是现阶段其应用仍停留在实验室阶段，一些无法忽视的缺陷严重限制其替代传统材料大规模投入工业生产。以钙钛矿太阳能电池为例，虽然其能量转换上限理论上远高于晶硅电池，但是目前其相较晶硅组件，稳定性差、电池衰减率高24、无法批量生产和应用于大尺寸设备、对环境不友好(目前性能最好的钙钛矿光伏电池都含有有毒元素铅)18,25、存在“深阱态”缺陷导致光能以热量耗散转化率降低等问题，严重限制了钙钛矿优势的发挥与其在工业生产中的应用2627。尽快针对性解决领域内问题、克服相关影响因素、最大限度发挥钙钛矿材料的本征优势、使钙钛矿材料尽早从实验室迈向产业化是目前钙钛矿材料最迫切的研究需要。传统的材料开发方式通常基于反复试验试错，不断进行实验合成、表征与测试，直至材料达到目标性能。有限数量的材料和复杂的实验程序往往使得该方法对资源和设备的要求很高，需要较长的研究周期且损耗昂贵，同时又难以弄清楚材料内在性质和目标属性之间的关系2829。材料的第一性原理模拟计算方法3033，虽然无需进行实验合成就可以获得材料的一些关键特性，但是计算软件需要进行大量繁琐的泛函方程计算以及近似约化。大多数计算方法仅针对特定系统，复杂材料体系的计算量过大，导致时间和计算资源成倍占用。尤其在钙钛矿材料研究问题上，因为其化学搜索空间巨大、晶体组分结构复杂和多目标特性，无论是实验方法还是第一性原理计算方法都无法达到对钙钛矿材料体系大规模快速高效率预测的需求。机器学习作为人工智能的重要分支，结合了计算机科学、统计学、数学和工程学等领域知识，使计算机能够从以往的科学研究数据和统计信息中，学习挖掘出有效的关联信息及其隐含规律，并评估或预测研究对象3436。相较于“理论”、“计算”、“实验”三大传统研究方法，机器学习可以不依赖具体的物理化学理论机制，仅凭数据描绘材料体系“成分-结构-工艺-性能”相互之间的关系与趋势3741。这不仅节省了大量资源与时间，而且相比计算与实验方法更快更准确。在良好的机器学习范例中，训练得到的模型规律不仅在训练样本上表现良好，而且同样适用于样本外的数据。这就意味着通过机器学习不仅可以总结材料体系内部特征关联，还可以预测新的材料体系及其性质，加速实用性材料的发现4246。可见机器学习对钙钛矿材料的设计、合成、物性探索与应用研究具有广泛的意义。本文首先介绍了机器学习运用在材料研究中所要经过的“数据收集-数据处理与特征工程-模型训练-模型评价及解释-模型应用”的全部流程以及各个环节，展开叙述了流程中的各项具体内容及在各环节的材料研究中会遇到的问题，概述了现有的可行处理方案。然后分别介绍了机器学习在钙钛矿材料可成形性、稳定性和带隙性质目前的最新研究进展，以及机器学习在钙钛矿太阳能电池、发光二极管和光催化剂领域的应用情况。最后，梳理了当下机器学习结合钙钛矿材料研究的主要方向及问题，探讨了可能的解决思路，展望了未来发展的趋势，为对基于机器学习探索钙钛矿材料及其应用的研究人员提供了可借鉴的科研思路。454