研究论文Article*E-mail:mhqiao@fudan.edu.cn;zongbn.ripp@sinopec.com;Tel.:021-31244679ReceivedDecember26,2022;publishedFebruary17,2023.SupportinginformationforthisarticleisavailablefreeofchargeviatheInternetathttp://sioc-journal.cn.ProjectsupportedbytheNationalNaturalScienceFoundationofChina(No.22272030),StateKeyLaboratoryofCatalyticMaterialsandReactionEn-gineering(RIPP,SINOPEC),andScienceandTechnologyCommissionofShanghaiMunicipality(No.19DZ2270100).项目受国家自然科学基金(No.22272030)、石油化工催化材料与反应工程国家重点实验室(中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院)开放基金及上海市科委科技基金(No.19DZ2270100)资助.ActaChim.Sinica2023,81,231—238©2023ShanghaiInstituteofOrganicChemistry,ChineseAcademyofScienceshttp://sioc-journal.cn231化学学报ACTACHIMICASINICAW量对Pt/GaWZrOx催化剂结构及甘油选择氢解性能的影响姜兰a范义秋a张晓昕b裴燕a闫世润a乔明华*,a范康年a宗保宁*,b(a复旦大学化学系上海市分子催化和功能材料重点实验室上海200438)(b中国石化石油化工科学研究院催化材料与反应工程国家重点实验室北京100083)摘要在甘油选择氢解制1,3-丙二醇(1,3-PDO)反应中,Pt-WOx催化剂体系因其高活性和高选择性而受到研究者的广泛关注.本工作制备了W量不同的Ga掺杂GaWZrOx固体酸(GaWZ),然后作为载体采用浸渍法制备了Pt/GaWZ催化剂,系统考察了W的量对催化剂物化性质和催化性能的影响.CO化学吸附和X射线光电子能谱(XPS)表征发现,随着GaWZ载体中W量的增加,其上负载的Pt的分散度先增加,在10%(w)W的Pt/GaWZ(10)催化剂上达到最高值86%,然后在15%(w)W时降低.紫外-可见漫反射(UV-VisDRS)、傅里叶变换红外(FTIR)和XPS表征表明,Pt/GaWZ催化剂中的W与四方相ZrO2表面的Zr—OH基团存在较强作用,形成了单分散的WOx物种;当大于7.5%(w)W时,开始出现第二层WOx物种.单分散的WOx物种可能是Pt分散度提高的重要原因.由程序升温氨脱附(NH3-TPD)和吡啶吸附红外(Py-IR)表征结果可见,W的量越高,催化剂的酸量越大,Brønsted酸和Lewis酸同时增加.在甘油氢解反应中,随着W的增加,Pt/GaWZ催化剂上的甘油转化率呈火山型变化趋势,而目标产物1,3-PDO的选择性则持续提高.1,3-PDO得率在Pt/GaWZ(10)催化剂上达到最高,为47.5%,而且该催化剂有良好的套用稳定性.根据表征结果,我们推测Pt的分散度及Pt与WOx物种之间的协同作用决定...
