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CO催化氧化反应的非线性动力学行为研究_戚昌盛.pdfVIP免费

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1引言近年来,非线性动力学在生物科学领域[1,2]、数学领域[3,4]化学领域[5-7]等各领域中广泛存在,应用十分广泛,各领域中有大量的问题需要用到非线性动力学理论和方法进行分析处理,非线性动力学的不断发展,为解决上述领域的问题提供了理论指导基础。在化学领域中,大多数人了解的都是以四大平衡为核心的传统化学体系,化学平衡是这一平衡理论体系的核心[8]。化学平衡是指在宏观条件一定的可逆反应中,化学反应正逆反应速率相等,反应物和生成物各组分浓度不再改变的状态,即化学反应体系内的各物质的浓度不再随时间的变化而变化。然而,化学体系在远离平衡的条件下,会出现化学混沌[9]、多重定态[10]、化学波[11]和化学振荡[12,13]等化学现象,这些化学现象表现为非线性、非平衡的特性,如化学振荡反应,部分组分会随着时间和空间的改变产生周期性的变化,这种现象是远离平衡且开放的非线性反应现象,其特征是不受到外部激励的情况下,系统还会持续的振荡,即在某些化学反应体系中,一种或几种组分的浓度不是单调增加或减少的,而是周期性变化的。到目前,在大多数反应体系中,反应物和产物的浓度随时间单调变化(减少和增加),直至达到平衡;中间物的浓度只出现最大值。然而,在一些复杂的反应体系中,中间体的浓度会随时间周期性振荡。如苏联化学家Belousov报道了铈离子催化的溴酸盐中柠檬酸氧化的化学振荡[14],还发现用铁离子取代铈离子后,Fe2+/Fe3+的加入起到与Ce3+/Ce4+的加入相同的作用。在1961年,Zhabotinsky对该反应展开了进一步的研究,发现了有机酸,也呈现出化学振荡现象,并且发现铁离子可以发挥和铈离子一样的作用。一般来说,上述所有能呈现化学振荡的反应体系都称为Belousov-Zhabotinsky反应,简称B-Z反应[15-17]。化学振荡反应也是非线性动力学的研究内容之一,即在化学反应系统中,由于非线性过程的作用,各种远离平衡的非线性动力学行为。催化反应是在催化剂作用下进行的化学反应,在化学反应中加入催化剂,反应速度可以加快几十倍或几百倍。如果反应产物本身也有催化作用,那CO催化氧化反应的非线性动力学行为研究戚昌盛1,李玉叶2,张宏勃2,李浩然2(1.赤峰学院化学与生命科学学院;2.赤峰学院数学与计算机科学学院,内蒙古赤峰024000)收稿日期:2022-09-24基金项目:赤峰市自然科学基金(SZR2022013);2021~2022年赤峰市青年人才科研托举计划;赤峰学院引进高层次人才科研启动经费项目(QDJRCYJ050);内蒙古自治区光...

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