第39卷第1期化学反应工程与工艺Vol39,No12023年2月ChemicalReactionEngineeringandTechnologyFeb.2023收稿日期:2022-05-02;修订日期:2023-02-05。作者简介:尹正驰(1997—),男,硕士研究生;王正宝(1966—),男,教授,通讯联系人。E-mail:zbwang@zju.edu.cn。基金项目:国家自然科学基金面上项目(21978253);中央高校基本科研业务费专项资金资助(226-2022-00020)。文章编号:1001—7631(2023)01—0001—10DOI:10.11730/j.issn.1001-7631.2023.01.0001.10Al2O3中空纤维的改性及原位合成ZIF-8膜尹正驰,武晓珂,杨艳伟,张华宇,朱瑞敏,王正宝浙江大学化学工程与生物工程学院,浙江杭州310058摘要:采用化学气相沉积的方法将石墨相氮化碳(GCN)沉积到Al2O3中空纤维表面进行改性,在改性后的载体上通过原位晶化制备连续ZIF-8膜。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)和气体透过分离测试技术,考察了GCN负载温度、负载量和前体种类以及合成液中甲酸钠添加量的影响。研究发现,向Al2O3载体表面负载GCN的适宜温度为350℃,温度越高,载体表面GCN的碳与氮物质的量之比(C/N比)越高,N活性位点越少,越不利于ZIF-8膜的原位晶化。在相同的负载温度下,负载时间越长,GCN对Al2O3载体的覆盖程度(负载量)越高,负载量过少无法形成致密膜。与三聚氰胺相比,使用尿素作为化学气相沉积的前体,在相同负载条件下GCN负载量明显下降,最终无法形成致密膜。调控合成液中甲酸钠的含量,优化的合成液配方为ZnCl2、2-甲基咪唑(Hmim)、HCOONa与CH3OH的物质的量之比为1:1.5:2.0:250。获得的ZIF-8膜的H2透过量为6.11×10-7mol/(Pa·s·m2),H2/N2理想分离选择性为5.1。关键词:ZIF-8膜原位晶化石墨相氮化碳中空纤维改性气体膜分离中图分类号:TQ028.2文献标识码:A近年来,在全球范围内从发电到储能(例如氢能电池)的清洁能源转型的推动下,工业上对氢气的需求呈指数级增长,从天然气或炼油厂混合气体(如H2/N2)中回收氢气具有重要意义。沸石咪唑骨架(ZIFs)是一类由二价锌或钴等金属离子与咪唑或其衍生物配体形成的具有沸石骨架结构的多孔材料,具有较高的热稳定性和化学稳定性。由于其优异的化学性质、稳定性和孔结构(孔径为3.4Å,笼径为11.6Å,具有典型的小孔径大孔笼特征),ZIF-8作为一种膜材料,被广泛研究用于混合气体(H2/N2,H2/CH4,H2/CO2)的氢气回收[1-3]、碳捕集(CO2/N2)[4-6]以及烯烃/烷烃分离[...